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吉林大學(xué)吳宗銓教授團(tuán)隊(duì) Angew：螺旋聚聯(lián)烯可視化的手性誘導(dǎo)及其圓偏振發(fā)光、自分類和對(duì)映體分離性能
2023-02-09  來(lái)源：高分子科技

  螺旋是生物大分子最重要的二級(jí)結(jié)構(gòu)之一，也是實(shí)現(xiàn)其生命功能的重要結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)，如蛋白質(zhì)的α-螺旋和脫氧核糖核酸(DNA)的雙螺旋結(jié)構(gòu)等。受生物大分子螺旋結(jié)構(gòu)和功能的啟發(fā)，人工合成螺旋結(jié)構(gòu)及功能探索引起了化學(xué)家們持續(xù)而廣泛的研究興趣。螺旋聚合物在手性自組裝、不對(duì)稱催化、手性藥物傳遞、手性識(shí)別、對(duì)映體分離和圓偏振發(fā)光(CPL)等領(lǐng)域都有重要的應(yīng)用前景。發(fā)展新的合成方法，從非手性材料中合成單手螺旋聚合物是一項(xiàng)艱巨的課題，精準(zhǔn)構(gòu)建螺旋聚合物具有重要意義。


圖1.聚聯(lián)烯的可視化的手性誘導(dǎo)及自分類和圓偏振發(fā)光


  吉林大學(xué)化學(xué)學(xué)院，超分子結(jié)構(gòu)與材料國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的吳宗銓教授團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期開(kāi)展螺旋聚合物的精準(zhǔn)合成及功能應(yīng)用的研究工作。他們通過(guò)在鈀、鎳等金屬上引入剛性的手性配體，發(fā)展出一系列高效、高選擇性手性催化劑，實(shí)現(xiàn)了聚聯(lián)烯、聚卡賓、螺旋聚異腈等聚合物的精準(zhǔn)合成(Acc. Chem. Res. 2021, 54, 3953; Nat. Commun. 2023, 14, 566; Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202204966; Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202207028; Nat. Commun. 2022, 13, 811; Chem. Sci. 2022, 13, 1111; Chem. Sci. 2022, 13, 10375; ACS Catal. 2021, 11, 13838; Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 7174; Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 806; Angew. Chem., Int. Ed. 2020, 59, 16675; J. Am. Chem. Soc. 2018, 140, 17773)。近日，該團(tuán)隊(duì)在《Angew. Chem. Int. Ed.》期刊上發(fā)表了題為“Visible Helicity Induction and Memory in Polyallene toward Circularly Polarized Luminescence, Helicity Discrimination, and Enantiomer Separation” 的文章（DOI: 10.1002/anie.202217234）。該團(tuán)隊(duì)最近利用一種鎳配合物催化劑，引發(fā)聯(lián)烯類單體的活性可控聚合，制備分子量可控（Mn），分布窄（Mw/Mn）的聚聯(lián)烯，并使用手性胺或醇作為誘導(dǎo)劑，得到單手性螺旋聚合物（圖1，2）。所得到的單手性螺旋聚聯(lián)烯具有手性記憶和存儲(chǔ)的性能，在手性誘導(dǎo)劑被移除后也可以保持手性螺旋狀態(tài)。該手性誘導(dǎo)過(guò)程是一個(gè)可視化的過(guò)程，外消旋的聚聯(lián)烯在365 nm波長(zhǎng)照射發(fā)射藍(lán)色熒光，而誘導(dǎo)的單手性螺旋聚聯(lián)烯則發(fā)射青色熒光并且具有圓偏振發(fā)光的性質(zhì)（圖2）。這些手性螺旋聚聯(lián)烯在各種溶劑中能形成穩(wěn)定的凝膠，手性螺旋聚聯(lián)烯凝膠具有自愈合的性能；而外消旋的聚聯(lián)烯由于螺旋手性誘導(dǎo)的自分類因素存在則不能形成凝膠（圖3）。此外，誘導(dǎo)的手性螺旋聚聯(lián)烯可以通過(guò)對(duì)映選擇性析晶高效地分離對(duì)映體。 


圖2.聚聯(lián)烯的可視化的手性誘導(dǎo)和圓偏振發(fā)光 


圖3. 凝膠狀態(tài)的自分類


  本研究的意義在于，發(fā)展了手性螺旋聚合物制備的新方法，從非手性聚合物利用手性誘導(dǎo)的方式制備單手性螺旋聚合物，實(shí)現(xiàn)了單手性的螺旋聚合物的可控制備，可以用于自我識(shí)別、手性拆分、液晶和自愈材料、信息存儲(chǔ)和加密等領(lǐng)域的研究，為新型功能材料的合成提供了新的方法與研究思路。相關(guān)研究成果發(fā)表在Angew. Chem. Int. Ed. (DOI: 10.1002/anie.202217234)上。吳宗銓教授為論文通訊作者，吉林大學(xué)化學(xué)學(xué)院超分子結(jié)構(gòu)與材料國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室為通訊作者單位。


  論文鏈接：

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202217234

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/anie.202217234

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（責(zé)任編輯：xu）
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