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南京大學(xué)李承輝教授團(tuán)隊(duì) Angew：從動(dòng)態(tài)化學(xué)出發(fā)得到的可回收室溫穩(wěn)定有機(jī)超長(zhǎng)磷光聚合物
2023-04-01  來(lái)源：高分子科技

  目前，室溫磷光(Room Temperature Phosphorenscence, RTP)聚合物材料因其質(zhì)量輕、柔韌性好、易加工等優(yōu)點(diǎn)被廣泛應(yīng)用于智能響應(yīng)、多重防偽加密等領(lǐng)域。但是，由于聚合物網(wǎng)絡(luò)中的柔性高分子鏈不利于抑制三重態(tài)激子的非輻射衰變，并且體系中較弱的分子間相互作用對(duì)外界氧氣、水分等因素具有較高的敏感性，從而會(huì)導(dǎo)致本征型RTP聚合物材料的余輝在室溫條件下持續(xù)時(shí)間短且容易被淬滅等問(wèn)題。


  近日，南京大學(xué)李承輝教授課題組為解決以上問(wèn)題，從獨(dú)特的動(dòng)態(tài)化學(xué)角度出發(fā)，利用硼酸酯動(dòng)態(tài)鍵以及配位鍵與環(huán)氧樹脂相結(jié)合，通過(guò)本征型化學(xué)手段得到了一種兼具可回收、再加工和形狀記憶功能的超長(zhǎng)室溫有機(jī)磷光聚合物材料(圖1a)。由于聚合物網(wǎng)絡(luò)當(dāng)中的動(dòng)態(tài)B–N配位鍵可以在外力作用下發(fā)生可逆斷裂，有效耗散外界能量，所以與普通共價(jià)交聯(lián)的環(huán)氧樹脂相比，該環(huán)氧聚合物的韌性得到了明顯提升(12.26 MJ m-3) (圖1b和c)。其中高度交聯(lián)的聚合物網(wǎng)絡(luò)可以有效抑制體系當(dāng)中的三重態(tài)激子非輻射衰變，抵抗外界因素(如氧氣、水分等)的入侵，該材料在室溫下展現(xiàn)出了超長(zhǎng)的磷光壽命(τ=540.4 ms)，其藍(lán)綠色余輝可以在室溫環(huán)境中持續(xù)8 s以上。并且該材料展現(xiàn)了出色的穩(wěn)定性，即使在水中或其它溶劑中浸泡長(zhǎng)達(dá)三個(gè)月，其室溫磷光性能也不會(huì)明顯下降（圖2）。


圖1. (a) 有機(jī)磷光聚合物的合成路線及其網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)示意圖; (b) 聚合物材料力學(xué)拉伸曲線； (c) 配位鍵增韌機(jī)理示意圖。 


圖2. 聚合物材料的磷光性能表征及多種應(yīng)用展示。


  聚合物體系中大量動(dòng)態(tài)硼酸酯鍵、B–N配位鍵和氫鍵的存在，賦予了材料優(yōu)異的形狀記憶、可加工和可降解性能。樣品被循環(huán)加工多次之后，其力學(xué)性能和RTP性質(zhì)依然沒(méi)有明顯衰減（圖3）。該工作進(jìn)一步將聚合物材料的形狀記憶功能與其熒光和磷光性質(zhì)進(jìn)行巧妙結(jié)合，展示了該材料在仿生模擬、信息防偽、多重加密、圖案擦除等方面的實(shí)際應(yīng)用（圖4）。該工作基于動(dòng)態(tài)化學(xué)的設(shè)計(jì)策略和合成手段為后續(xù)開發(fā)多功能室溫磷光聚合物材料提供了一種新思路。


圖3. 聚合物材料的動(dòng)態(tài)性質(zhì)和可加工性能表征。 


圖4. 聚合物材料的形狀記憶功能及與RTP功能的聯(lián)用展示。


  該工作近期以“Tough, Reprocessable and Recyclable Dynamic Covalent Polymers with Ultrastable Long-Lived Room-Temperature Phosphorescence”為題發(fā)表在《Angewandte Chemie International Edition》上（DOI: 10.1002/anie.202301993）。文章第一作者為南京大學(xué)博士研究生趙梓含，李承輝教授為通訊作者，特別感謝南京大學(xué)左景林教授、鄭佑軒教授、南京工業(yè)大學(xué)安眾福教授給予的幫助和指導(dǎo)！


  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/anie.202301993

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（責(zé)任編輯：xu）
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