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浙理工左彪教授課題組 Macromolecules：亞穩(wěn)態(tài)吸附控制界面高分子動(dòng)力學(xué)的傳遞
2023-06-05  來源：高分子科技
  高分子熔體在固體表面的吸附是重要界面現(xiàn)象，與高分子復(fù)合材料流變和玻璃化等行為密切相關(guān)。高分子鏈段在固體表面的吸附顯著減弱界面高分子的運(yùn)動(dòng)活性，造成界面分子弛豫時(shí)間增長、玻璃化溫度升高等。近年的研究發(fā)現(xiàn)，界面滯緩的動(dòng)力學(xué)具有長程傳遞距離，能影響界面以上數(shù)十納米深度內(nèi)高分子運(yùn)動(dòng)，從而在固體界面產(chǎn)生分子運(yùn)動(dòng)能力漸進(jìn)變化的動(dòng)力學(xué)梯度層（如圖1右圖）。但是界面高分子運(yùn)動(dòng)能力長程傳遞的分子機(jī)制和結(jié)構(gòu)起源仍不清晰。 


圖1. 界面效應(yīng)傳遞深度 (ξdyn) 與界面吸附層厚度 (hads) 的關(guān)系 (左)；界面吸附鏈結(jié)構(gòu)以及界面動(dòng)力學(xué)梯度層示意圖 (右)。


  本質(zhì)上，界面吸附高分子是典型的非平衡態(tài)體系，其結(jié)構(gòu)和動(dòng)力學(xué)都隨時(shí)間而發(fā)生演變。早期吸附在界面的高分子主要采取稀疏的平躺吸附鏈構(gòu)象；在遠(yuǎn)高于高分子玻璃化溫度的條件下，吸附鏈發(fā)生緩慢的結(jié)構(gòu)重排，更多的界面高分子被吸附在基底表面，使界面層增厚；在經(jīng)歷一系列低能量亞穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)后，最終形成由緊密“平躺”吸附鏈和松散“伸展”吸附鏈構(gòu)成的相對(duì)穩(wěn)定的界面吸附層（圖1右圖）。


  該工作考慮界面高分子吸附的亞穩(wěn)態(tài)特性，發(fā)現(xiàn)非平衡態(tài)界面吸附是改變界面動(dòng)力學(xué)及其傳遞的關(guān)鍵因素。論文作者以聚苯乙烯（PS）為模型體系研究了界面吸附高分子結(jié)構(gòu)演化動(dòng)力學(xué)和界面效應(yīng)傳遞深度的變化。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，隨時(shí)間增長，界面吸附層增厚，界面吸附結(jié)構(gòu)逐漸趨近于平衡，伴隨著界面動(dòng)力學(xué)影響深度的增加（如圖2）。并且界面動(dòng)力學(xué)傳遞的深度與界面松散吸附層厚度呈正相關(guān)（如圖1左圖）。這一結(jié)果表明界面效應(yīng)傳遞的尺度由界面吸附亞穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)所控制；吸附層內(nèi)伸展的松散吸附鏈起到協(xié)助界面動(dòng)力學(xué)傳播的作用，使得界面鏈段運(yùn)動(dòng)能力沿著垂直于基底表面方向漸進(jìn)變化。該成果表明可以通過改變界面吸附鏈結(jié)構(gòu)，構(gòu)建較長松散吸附鏈來實(shí)現(xiàn)更遠(yuǎn)界面效應(yīng)的傳遞，進(jìn)而為納米復(fù)合材料的流變和力學(xué)行為的調(diào)控和優(yōu)化提供指導(dǎo)。 


圖2. 界面動(dòng)力學(xué)傳遞深度 (ξdyn) 與吸附層厚度 (hint) 的隨時(shí)間的演變過程。


  上述工作以“Metastable Polymer Adsorption Dictates the Dynamical Gradients at Interfaces”為題發(fā)表于高分子領(lǐng)域知名期刊Macromolecules；浙江理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院博士后田厚寬和碩士生畢超凡為共同第一作者，左彪教授為通訊作者；該工作受到國家自然科學(xué)基金優(yōu)秀青年基金和面上項(xiàng)目的資助。


  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.3c00414

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