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哈理工吳子劍/諾森比亞Ben Bin Xu/UCLA賀曦敏/南林葛省波AFM綜述：導(dǎo)熱聚合物復(fù)合材料的發(fā)展-關(guān)鍵因素、進(jìn)展和前景
2023-06-26  來(lái)源：高分子科技

  隨著5G時(shí)代的到來(lái)，電子產(chǎn)品在集成化、小型化、精密化的方向上取得了前所未有的發(fā)展。在保持高功率密度的同時(shí)也導(dǎo)致器件散熱問(wèn)題越來(lái)越突出。 如果這些熱量不能及時(shí)排出，電子設(shè)備在運(yùn)行過(guò)程中的可靠性和穩(wěn)定性將受到負(fù)面影響，其壽命也將受到嚴(yán)重威脅。為了確保電子設(shè)備的長(zhǎng)期、安全和可靠運(yùn)行，研究和開(kāi)發(fā)新型導(dǎo)熱材料已成為研制下一代電子器件的首要任務(wù)。受益于良好的柔韌性、低密度、優(yōu)異的絕緣性、低成本、耐腐蝕性和易加工性等優(yōu)點(diǎn)，導(dǎo)熱聚合物基復(fù)合材料已被廣泛用作5G通信、電子封裝、電氣設(shè)備、能源傳輸及航空航天等領(lǐng)域的熱管理材料。然而，由于聚合物中大分子鏈的無(wú)定形結(jié)構(gòu)和振動(dòng)可以引起大量的聲子散射，絕大多數(shù)的純聚合物都是熱絕緣體或相對(duì)較差的熱導(dǎo)體，較低的固有λ值在一定程度上限制了其在熱管理中的應(yīng)用，因此對(duì)傳熱機(jī)理的深入理解是開(kāi)發(fā)下一代導(dǎo)熱復(fù)合材料的先決條件。



  近日，哈爾濱理工大學(xué)吳子劍副教授等人在Advanced Functional Materials上發(fā)表題為“A Roadmap Review of Thermally Conductive Polymer Composites: Critical Factors, Progress, and Prospects”的綜述文章。文章第一作者為哈爾濱理工大學(xué)碩士研究生王正芳，第一通訊作者為哈爾濱理工大學(xué)吳子劍副教授，英國(guó)諾森比亞大學(xué)Ben Bin Xu教授、UCLA賀曦敏教授、南京林業(yè)大學(xué)葛省波副教授為本文的共同通訊作者，哈爾濱理工大學(xué)為第一完成單位。


  本文全面回顧了導(dǎo)熱聚合物復(fù)合材料領(lǐng)域的最新研究進(jìn)展，并勾勒出技術(shù)路線圖，同時(shí)特別關(guān)注影響聚合物復(fù)合材料λ值的關(guān)鍵因素，以及如何提高λ值的熱傳導(dǎo)機(jī)制。本文結(jié)合微觀和宏觀，系統(tǒng)地介紹了材料內(nèi)部的導(dǎo)熱機(jī)理及特性，介紹了聲子散射、聲子水動(dòng)力學(xué)、電子-聲子耦合、聲子態(tài)密度等重要的理論，有利于讀者深入了解材料的內(nèi)部的熱傳導(dǎo)機(jī)制。


  本文針對(duì)界面熱阻的相關(guān)理論研究展開(kāi)論述，對(duì)界面熱阻的研究主要基于連續(xù)介質(zhì)理論和原子理論展開(kāi)。對(duì)于連續(xù)介質(zhì)理論，主要介紹了聲學(xué)失配模型（AMM）和擴(kuò)散失配模型（DMM）。基于原子理論發(fā)展起來(lái)的相關(guān)理論是在充分考慮原子微觀結(jié)構(gòu)的情況下通過(guò)各種模擬得出的，主要介紹了晶格動(dòng)力學(xué)、格林函數(shù)法、分子動(dòng)力學(xué)模擬（非平衡分子動(dòng)力學(xué)（NEMD）和平衡分子動(dòng)力學(xué)（EMD）模擬）、玻爾茲曼傳輸方程和蒙特卡洛方法。同時(shí)對(duì)測(cè)量界面熱阻的技術(shù)進(jìn)行論述，包括穩(wěn)態(tài)測(cè)量（包括傳統(tǒng)的加熱器-傳感器方法和電子束自熱方法）和瞬態(tài)測(cè)量（包括微分3 ω方法和泵探針熱反射技術(shù)） 。


圖1  聚合物基導(dǎo)熱復(fù)合材料研究進(jìn)展部分闡述內(nèi)容結(jié)構(gòu)圖


  通過(guò)減少界面熱阻可提高聚合物復(fù)合材料的λ值，本文系統(tǒng)介紹了已獲應(yīng)用的各種手段，如不同填料之間的協(xié)同效應(yīng)、填料的表面功能化、建立三維互聯(lián)的框架結(jié)構(gòu)、導(dǎo)熱填料的取向以及粘合增強(qiáng)的界面熱傳輸。由于熱傳導(dǎo)過(guò)程受到多種變量的影響，深入了解多種因素對(duì)熱傳導(dǎo)過(guò)程的協(xié)同影響，對(duì)改善導(dǎo)熱聚合物復(fù)合材料具有重要意義。與以往的相關(guān)綜述相比，本文從宏觀到微觀層面全面總結(jié)了材料的熱傳導(dǎo)機(jī)制，有利于讀者深入了解材料的內(nèi)部熱傳導(dǎo)機(jī)制。其次，本文還全面介紹了影響聚合物復(fù)合材料λ值的因素，為制備具有優(yōu)良導(dǎo)熱性能的復(fù)合材料提供了有效參考。從過(guò)去7年發(fā)表的400篇文獻(xiàn)中，對(duì)高導(dǎo)熱和電絕緣材料發(fā)展的挑戰(zhàn)和趨勢(shì)進(jìn)行了梳理，以勾勒出路線圖。對(duì)導(dǎo)熱填料和聚合物復(fù)合材料的加工方法進(jìn)行了系統(tǒng)而全面的總結(jié)，并列出了一些工程應(yīng)用。


圖2 填料和聚合物之間不同類(lèi)型的接觸示意圖


  關(guān)于影響材料導(dǎo)熱性能的關(guān)鍵因素，可歸納為： (i) 導(dǎo)熱填料類(lèi)型（重點(diǎn)介紹了陶瓷系和碳系填料），(ii) 導(dǎo)熱填料的形狀、尺寸、長(zhǎng)徑比、含量和定向排列，(iii) 混合填料策略，(iv) 填料功能化，(v) 3D導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)，(vi) 聚合物基體，(vii) 加工技術(shù)，(viii) 外部條件以及(ix) 其他因素（分散和界面）。為了提高聚合物基體的本征導(dǎo)熱性，可以通過(guò)設(shè)計(jì)和改變分子和鏈的結(jié)構(gòu)來(lái)獲得特定的物理結(jié)構(gòu)（如定向結(jié)構(gòu)、液晶結(jié)構(gòu)和結(jié)晶結(jié)構(gòu)等），實(shí)現(xiàn)高本征導(dǎo)熱性的大分子體系。對(duì)于填充型導(dǎo)熱聚合物，填充物的導(dǎo)熱性、導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)的結(jié)構(gòu)以及聚合物和填充物之間的界面對(duì)復(fù)合材料的導(dǎo)熱性影響很大。對(duì)各方面因素的分析能夠使讀者對(duì)影響材料導(dǎo)熱性能的復(fù)雜因素有一個(gè)綜合的考量。應(yīng)用部分則涵蓋了導(dǎo)熱聚合物復(fù)合材料在電子器件領(lǐng)域的應(yīng)用，包括先進(jìn)電子封裝、LED設(shè)備、儲(chǔ)能設(shè)備、電熱冷卻設(shè)備、太陽(yáng)能電池、熱電發(fā)電機(jī)、個(gè)人熱管理、熱開(kāi)關(guān)等。


圖3 聚合物導(dǎo)熱復(fù)合材料在微電子封裝領(lǐng)域的應(yīng)用


  盡管到目前為止已經(jīng)取得了一些進(jìn)展，但在進(jìn)一步發(fā)展導(dǎo)熱聚合物復(fù)合材料技術(shù)方面仍有一些挑戰(zhàn)需要解決： (i)為了使以傳統(tǒng)方式制備的復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能得到顯著提高，必須添加大量的導(dǎo)熱填料，而添加過(guò)多的導(dǎo)熱填料不僅會(huì)損害材料的機(jī)械性能，還會(huì)增加界面熱阻。由于引入了更多的界面，導(dǎo)致了更多的聲子散射點(diǎn)，阻礙了材料中的熱流。因此，在低填充物含量的情況下實(shí)現(xiàn)高熱導(dǎo)率仍然是當(dāng)前研究的一個(gè)熱點(diǎn)話題。(ii)聚合物的固有λ值極低，但聚合物基體顯然占據(jù)了最大的比例，對(duì)復(fù)合材料性能的影響最大。因此，深入研究本征聚合物的導(dǎo)熱機(jī)制將有利于提高最終產(chǎn)品的λ值。(iii)對(duì)導(dǎo)熱聚合物復(fù)合材料的研究大多局限于理論和實(shí)驗(yàn)層面。如何實(shí)現(xiàn)大規(guī)模工業(yè)化生產(chǎn)，也是未來(lái)亟待解決的問(wèn)題。(iv)目前的熱傳導(dǎo)機(jī)制和模型并不完善，需要對(duì)熱傳導(dǎo)機(jī)制進(jìn)行深入研究，這需要從多學(xué)科的角度來(lái)進(jìn)行。計(jì)算機(jī)模擬和機(jī)器學(xué)習(xí)是建立新的熱傳導(dǎo)模型和設(shè)計(jì)下一代導(dǎo)熱產(chǎn)品的有力工具。(v)用不同測(cè)試設(shè)備得到的聚合物復(fù)合材料的λ值顯示出明顯的差異，熱導(dǎo)率的表征方法需要規(guī)范化和標(biāo)準(zhǔn)化，以使λ值具有可比性。(vi)智能材料發(fā)展迅速，設(shè)計(jì)和制備功能性導(dǎo)熱材料變得越來(lái)越重要，如具有高效EMI屏蔽的導(dǎo)熱材料、具有快速自愈能力的導(dǎo)熱材料和具有傳感功能的導(dǎo)熱材料等。


圖4 聚合物導(dǎo)熱復(fù)合材料在LED器件領(lǐng)域的應(yīng)用


  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202301549

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（責(zé)任編輯：xu）
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