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港中深唐本忠院士/北師大何本釗 Angew：吡啶鎓-炔點(diǎn)擊聚合
2024-05-04  來源：高分子科技

  細(xì)菌，尤其是多重耐藥細(xì)菌傳染病對人類健康構(gòu)成巨大威脅，每年導(dǎo)致全球數(shù)百萬人死亡，已成為全球健康問題。陽離子抗菌聚合物具有本征的抗菌能力，可用于抵抗多種病原體。因此，陽離子抗菌聚合物的開發(fā)具有重要的科學(xué)和實(shí)際意義。目前，陽離子抗菌聚合物的合成方法主要包括陽離子功能單體的直接聚合或聚合物后功能化。然而，這些方法面臨著單體活性低、聚合度難以控制、后修飾反應(yīng)不完全等挑戰(zhàn)。因此，迫切需要探索更高效、新穎的聚合方法來克服這些限制，制備出性能增強(qiáng)的陽離子抗菌聚合物。



  近日，唐本忠院士團(tuán)隊(duì)在Angew. Chem. Int. Ed.期刊上發(fā)表題為“Pyridinium-Yne Click Polymerization: A Facile Strategy toward Functional Poly(Vinylpyridinium Salt)s with Multidrug-Resistant Bacteria Killing Ability”研究論文。北京師范大學(xué)何本釗副教授和廣州醫(yī)科大學(xué)李瑩教授為論文共同第一作者，北京師范大學(xué)黃佳昌博士、深圳大學(xué)王東教授、香港科技大學(xué)林榮業(yè)（Jacky W. Y. Lam）教授、唐本忠院士為論文共同通訊作者。


  點(diǎn)擊聚合以其高效、選擇性和綠色化學(xué)原理而聞名，已成為制備具有獨(dú)特功能的聚合物的一種有前景的方法。雖然已經(jīng)開發(fā)了各種類型的點(diǎn)擊聚合，但點(diǎn)擊聚合直接制備陽離子抗菌聚合物的方法仍未被開發(fā)。在該研究中，作者成功建立了一種簡單高效的吡啶鎓-炔點(diǎn)擊聚合方法。該點(diǎn)擊聚合在無催化劑條件下，于60 oC反應(yīng)24小時(shí)便可得到分子量高達(dá)10430的聚（乙烯基吡啶鎓鹽）。此外，當(dāng)使用羰基活化炔單體時(shí)，反應(yīng)更是在2小時(shí)內(nèi)完成，并且具有更加優(yōu)異的區(qū)域選擇性和立體選擇性，得到100%的E型結(jié)構(gòu)產(chǎn)物。 


圖1. 吡啶鎓-炔點(diǎn)擊聚合制備聚（乙烯基吡啶鎓鹽）。


  將芴、四苯乙烯和三苯胺等發(fā)光單元引入聚合物主鏈中，賦予所得聚合物優(yōu)異的聚集誘導(dǎo)增強(qiáng)發(fā)光特性。所得聚合物表現(xiàn)出良好的熱穩(wěn)定性、溶解性、低細(xì)胞毒性和優(yōu)異的發(fā)光性能，突出了其多種應(yīng)用的潛力。 


圖2. 聚合物在DMSO或DMSO/水混合物中的紫外可見吸收光譜和熒光光譜。(A) P1a2a; (B) P1a2b; (C) P1a2c。插圖：在365 nm紫外輻射下拍攝的照片。


  吡啶鎓鹽陽離子使所得聚合物具有固有的抗菌活性，對革蘭氏陽性菌和革蘭氏陰性菌都具有很好的殺傷作用，并且可以有效地殺死MRSA和MDR E. Coli 等多重耐藥細(xì)菌。體內(nèi)實(shí)驗(yàn)表明，它們能夠有效有效抑制傷口細(xì)菌感染，并顯著加快傷口愈合過程。 


圖3. (A) 經(jīng)細(xì)菌感染的小鼠傷口在受到PBS或P1a2b (50 μg/mL)治療不同時(shí)間后的照片。(B) 經(jīng)不同治療方法處理后的感染傷口大小變化。(C) 第5天不同治療下皮膚傷口中細(xì)菌菌落的對應(yīng)統(tǒng)計(jì)直方圖。(D) 第10天感染皮膚切片的H&E染色和Masson染色組織切片。(E) Masson染色中膠原占據(jù)面積百分比的相應(yīng)統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)。


  綜上所述，該工作建立了強(qiáng)大的吡啶鎓-炔點(diǎn)擊聚合方法制備陽離子聚合物，并為解決MDR細(xì)菌帶來的挑戰(zhàn)提供了強(qiáng)有力的工具。這種高效的點(diǎn)擊聚合方法將為制備適用于各個(gè)領(lǐng)域的功能性陽離子聚合物提供新的途徑。


  論文信息：Pyridinium-Yne Click Polymerization: A Facile Strategy toward Functional Poly(Vinylpyridinium Salt)s with Multidrug-Resistant Bacteria Killing Ability

  Benzhao He, Ying Li, Meng Li, Miaomiao Kang, Xinyue Liu, Jiachang Huang, Dong Wang, Jacky W. Y. Lam, Ben Zhong Tang

  DOI: 10.1002/anie.202405030

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202405030

  下載：Pyridinium-Yne Click Polymerization: A Facile Strategy toward Functional Poly(Vinylpyridinium Salt)s with Multidrug-Resistant Bacteria Killing Ability

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