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廣工閔永剛教授團(tuán)隊等Biosens. Bioelectron.：柔性AIE/PCM復(fù)合纖維用于酒精生物傳感、熒光防偽和人體熱管理
2024-09-25  來源：高分子科技

  生化物質(zhì)的檢測對于基礎(chǔ)生物學(xué)研究、人體健康監(jiān)測和臨床診斷具有重要意義。熒光檢測具有可視化、靈敏度高、響應(yīng)速度快、操作簡單等優(yōu)點，可以用于檢測和分析生化物質(zhì)。然而，傳統(tǒng)熒光材料在高濃度或固態(tài)下存在聚集誘導(dǎo)淬滅問題，阻礙了其實際應(yīng)用。具有聚集誘導(dǎo)發(fā)光（Aggregation-induced Emission, AIE）特性的熒光分子可以應(yīng)對該問題而被廣泛應(yīng)用。酒精傳感作為一種重要的檢測技術(shù)，在酒精戒斷治療、健康監(jiān)測、臨床試驗等生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域發(fā)揮著至關(guān)重要的作用。然而，利用AIE熒光分子進(jìn)行有效的酒精傳感仍然存在空白。此外，生物傳感材料通常與人體皮膚貼合，因此熱管理性能的加入可以提高人體舒適性。對此，相變材料（Phase-change material, PCM）可以實現(xiàn)這一功能。AIE/PCM復(fù)合材料由于其在生物傳感領(lǐng)域的巨大應(yīng)用潛力而具有研究價值。


  近日，廣東工業(yè)大學(xué)閔永剛團(tuán)隊聯(lián)合香港中文大學(xué)（深圳）唐本忠團(tuán)隊將AIE熒光材料和PCM結(jié)合并制備了一種具有酒精傳感性能、熒光圖案刻畫特性和人體熱管理功能的復(fù)合纖維膜。在這項研究中，作者首先合成一種表面負(fù)載SiO2顆粒的六方氮化硼（SiO2@h-BN）來提高其溶劑分散性并用作導(dǎo)熱填料（圖1a）；再以聚丙烯腈(PAN)/聚乙烯吡咯烷酮(PVP)混合高分子材料為纖維基材，以芘基AIE分子（Py-CH）為熒光功能材料，以聚乙二醇（PEG）為相變熱管理材料，通過靜電紡絲技術(shù)制備具有形狀穩(wěn)定性的多功能復(fù)合纖維膜（圖1b）。


圖1. AIE/PCM復(fù)合纖維膜的制備示意圖


  Py-CH化合物是一種典型的具有給電子-受電子結(jié)構(gòu)的有機(jī)AIE分子。其中，芘為吸電子基團(tuán)，色烯為給電子基團(tuán)，可以進(jìn)行分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移。Py-CH化合物的加入賦予了復(fù)合纖維膜以神奇的極性紅移響應(yīng)性能。為了進(jìn)一步探究其紅移響應(yīng)機(jī)理，作者使用不同極性溶劑（按極性排列依次為：正己烷、氯仿、DCM、THF、乙酸乙酯、乙醇、H2O、DMF）滴加到纖維膜上，并記錄PL光譜和熒光顏色變化。結(jié)果表明，隨著溶劑極性的增加，纖維膜的PL光譜表現(xiàn)出從非極性溶劑到極性溶劑的紅移發(fā)射（圖2b）。這種現(xiàn)象歸因于Py-CH的扭曲分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移（Twisted Intramolecular Charge Transfer, TICT）機(jī)制（圖2j）。然而，極性較大的H2O不能使纖維膜的熒光發(fā)生紅移，這是Py-CH在水中的弱溶解性造成的。在眾多溶劑中，復(fù)合纖維膜因其對酒精表現(xiàn)出較為明顯的熒光紅移（圖2e-f，PL光譜由497 nm紅移至547 nm）以及由外往內(nèi)的特異輻射恢復(fù)途徑（圖2i）而在酒精傳感應(yīng)用中表現(xiàn)出巨大潛力。此外，熒光可恢復(fù)特性使得纖維膜在酒精傳感應(yīng)用中的重復(fù)使用成為可能（圖2k）。


圖2. AIE/PCM復(fù)合纖維膜對酒精的可恢復(fù)性熒光傳感性能


  作者發(fā)現(xiàn)該復(fù)合纖維膜還具有熒光圖案刻畫性能和變溫?zé)晒庑阅。纖維膜可以通過簡單的模板法輕松獲得精細(xì)的熒光圖案（圖3a-b）。這表明復(fù)合纖維膜在柔性熒光防偽方面具有很好的應(yīng)用潛力。此外，由于復(fù)合材料具有強(qiáng)吸水性的PVP和具有TICT機(jī)制的Py-CH，復(fù)合纖維膜還表現(xiàn)出變溫?zé)晒庑阅埽▓D3c）。


圖3. AIE/PCM復(fù)合纖維膜的熒光圖案刻畫及變溫?zé)晒庑阅?/span>


  PCM的加入還使得熒光傳感纖維膜具有人體熱管理性能。DSC測試結(jié)果表明纖維膜具有87 ~ 90 J / g的儲能密度和優(yōu)異的循環(huán)使用穩(wěn)定性（圖4a-d）。這說明纖維膜不僅解決了PEG的相變泄漏問題，還成功保留了其相變熱管理特性。SiO2@BN導(dǎo)熱填料的加入也使得纖維膜的導(dǎo)熱性能有所提高，從而優(yōu)化其熱管理性能（圖4f）。為了評估復(fù)合纖維膜的熱管理性能，作者進(jìn)行了人體熱管理模擬實驗（圖4g-i）。實驗結(jié)果表明，復(fù)合纖維膜不僅可以反射一定量的太陽光，而且在高太陽光照功率下可以通過相變將太陽光轉(zhuǎn)化為熱能存儲起來，防止快速升溫對人體造成的傷害。


圖4. AIE/PCM復(fù)合纖維膜的相變特性及其人體熱管理功能


  綜上所述，該多功能AIE/PCM復(fù)合纖維膜可應(yīng)用于酒精生物傳感、熒光防偽和人體熱管理等領(lǐng)域。未來，這種多功能纖維材料將為智能生物傳感器提供材料支撐。該研究成果在國際著名學(xué)術(shù)期刊《Biosensors and Bioelectronics》上在線發(fā)表，廣東工業(yè)大學(xué)2022級材料科學(xué)與工程專業(yè)碩士生林家輝為該工作第一作者。


  論文信息：

  Jiahui Lin, Xing Feng, Jintao Huang, et al. Flexible AIE/PCM composite fiber with biosensing of alcohol, fluorescent anti-counterfeiting and body thermal management functions[J]. Biosensors and Bioelectronics.

  論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.bios.2024.116799

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