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之江實驗室馬志軍、清華危巖《Adv. Mater.》：具有長期生物相容性的可植入生物電極 - 液態(tài)金屬柔性纖維織物
2025-01-15  來源：高分子科技

  近日，之江實驗室馬志軍研究員（之江實驗室新材料計算研究中心、浙江大學材料學院）與危巖教授（清華大學化學系）團隊合作在材料領(lǐng)域頂級期刊《Advanced Materials》上發(fā)表了題為“Permeable and Durable Liquid-Metal Fiber Mat as Implantable Physiological Electrodes with Long-Term Biocompatibility”的研究型文章。該工作提出一種界面調(diào)控策略，解決了柔性纖維織物中LMs（鎵基室溫液態(tài)金屬）的潤濕性問題，制得的該生物電極具有優(yōu)異的耐用性和長期生物相容性。浙江大學材料學院博士生周寧靜和清華大學化學系博士后季久江為文章的共同第一作者，之江實驗室馬志軍研究員、瞿瑞祥副研究員和清華大學化學系危巖教授為共同通訊作者。該工作獲得了國家自然科學基金（62375246，62401515）和浙江省自然科學基金（No. LQ24F01000）的支持。


  可植入生物電極的研究應(yīng)用對監(jiān)測生物體特征信號具有巨大的優(yōu)勢，尤其是在即時診斷、腦機接口和刺激治療等領(lǐng)域。為精確捕捉和放大生理特征信號，柔性電極需要與生物組織密切接觸的同時保持較低的接觸阻抗，以適應(yīng)長期植入時生物組織表面曲率的變化。已報道的水凝膠、有機凝膠及硅橡膠等材料能夠制造出順應(yīng)性好的電極，降低接觸阻抗的同時提高手術(shù)安全性。然而，這類電極材料透氣透液性差，長期植入可能導致缺氧、代謝物累積，進而引發(fā)不適、產(chǎn)生炎癥，甚至存在致癌風險。


  LMs有優(yōu)異的導電性、流動性和生物相容性，作為生物電極應(yīng)用具有很大的潛力。LMs在室溫下有良好的長期穩(wěn)定性，將其與多孔柔性基底結(jié)合能夠制備高透氣性、生物相容性和順應(yīng)性的電極設(shè)備。然而，LMs的高表面張力導致其對高分子基底的潤濕性差，難以滲透多孔柔性基底且易脫落。特別是在與心臟或血管等動態(tài)器官接觸時，引發(fā)常見的如：電極耐久性、信號采集穩(wěn)定性和物理殘留的生物安全性問題。


  為制備耐用且生物相容性好的生物電極（圖1a-b），研究人員提出基于納米銀修飾的界面調(diào)控策略（圖1c）。該策略首先將丁苯橡膠（SBS）靜電紡絲無紡膜基底浸入三氟乙酸銀的乙醇溶液中讓纖維基體充分吸附銀離子，然后將銀離子原位還原為銀納米顆粒（AgNPs）。AgNPs鞘層作為纖維基體和LMs之間的界面層對其具有較好的親和力，從而解決了LMs難以充分浸潤多孔高分子基底的問題（圖1d）。


圖 1：LM-Ag-pSBS液態(tài)金屬基生物電極的設(shè)計與制造。a）耐用和長期生物相容性生物電極的應(yīng)用示意圖。b）長期生物電極的生物相容性要求：多孔基質(zhì)的透氣透液性和LMs電極的表面順應(yīng)性。c）界面調(diào)控策略提升的LMs浸潤性。d） LM-Ag-pSBS電極的制備流程示意圖。


  在此基礎(chǔ)上，研究人員進一步研究了LMs浸潤性與AgNPs 負載量的關(guān)系，以指導生物電極（LM-Ag-pSBS）的性能優(yōu)化（圖2a-g）。當AgNPs達到合適的負載量時，AgNPs完全覆蓋SBS纖維表面而不堵塞其多孔結(jié)構(gòu)。通過AgNPs和LM的合金化增強了LM的潤濕性；相反，當AgNPs過載時會堵塞無紡膜的孔結(jié)構(gòu)，影響基底透氣性的同時也不利于對LMs的浸潤性（圖2b-g）。在經(jīng)過性能優(yōu)化后，研究人員系統(tǒng)表征了LM-Ag-pSBS的耐用性、透氣性、細胞毒性等與體內(nèi)長期植入相關(guān)的關(guān)鍵性能（圖3）。


圖 2：a）LM-Ag-pSBS生物電極性能優(yōu)化調(diào)控機理示意圖。b-d）不同AgNPs負載下Ag-pSBS的SEM圖像；e-g）不同AgNPs負載下LM和Ag-pSBS之間的接觸角。


圖 3：a）LM-Ag-pSBS在拉伸和摩擦狀態(tài)下的導電機理圖。注：FLM為LMs對AgNPs的束縛力；b）照片展示了LM-pSBS和LM-Ag-pSBS在志愿者手臂皮膚表現(xiàn)摩擦后留下的痕跡；c）尼龍織物、pSBS、Ag-pSBS、LM-Ag-pSBS的透氣性比較；d）Ag-pSBS、LM-Ag-pSBS、硬金屬電極、商用ECG電極的皮膚接觸阻抗比較；e）浸泡LM-Ag-pSBS和LM-pSBS后，人工腦脊液中Ga、In離子濃度的變化；f）L-929細胞在不同培養(yǎng)組的活力定量測定；g）不同培養(yǎng)組在培養(yǎng)12、24和48小時后在450 nm處的CCK8吸收。


  最后，將該LM-Ag-pSBS電極植入到SD大鼠顱內(nèi)和胸腔，成功采集到穩(wěn)定的ECoG和ECG信號（圖4a）。并且，采集的生理特征信號穩(wěn)定性和信噪比遠大于硬質(zhì)金屬電極（圖4b-d）。更重要的是，高透氣、透液性能賦予了LM-Ag-pSBS出色的生物相容性。實驗表明：植入一個月后，SD大鼠大腦皮層表面未見明顯損傷和炎癥反應(yīng)（圖5a）。脂質(zhì)分析結(jié)果表明，LM-Ag-pSBS的長期植入不會對受主的脂質(zhì)代謝造成影響（圖5b）。


圖 4：a） LM-Ag-pSBS作為植入式生物電極監(jiān)測ECG、ECoG、MEP信號示意圖；b）、c）硬質(zhì)金屬電極和LM-Ag-pSBS生物電極的MEP、ECoG測試結(jié)果；d）硬質(zhì)金屬電極和LM-Ag-pSBS生物電極心電測試結(jié)果。


圖 5：a）植入LM-Ag-pSBS生物電極植入一個月后，大腦皮層數(shù)碼照片（左）和空白組大腦皮層數(shù)碼照片（右）；b）對照組、LM-Ag-pSBS生物電極、PI膜、PDMS膜、硬質(zhì)金屬電極總特征的主成分分析（PCA）評分圖。


  本研究開發(fā)的界面調(diào)控策略解決了LMs在多孔基底中的浸潤性問題，研發(fā)的LM-Ag-pSBS電極具備優(yōu)良的電導率、可拉伸性和透氣透液性。LM與SBS纖維無紡膜基底之間增強的粘附力抑制了LM脫落，提升了電極在動態(tài)生理環(huán)境中的耐用性。研究展示了該電極對ECG和ECoG信號的采集具有高信噪比和穩(wěn)定性。此外，本工作強調(diào)了界面納米Ag和LMs間協(xié)同作用對耐用性的提升及Ag負載量對電極特性的影響，為高性能LMs生物電極的設(shè)計制備提供了參考。


  文章鏈接https://doi.org/10.1002/adma.202413728

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（責任編輯：xu）
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