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華科大龔江課題組 AFM：鹽輔助廢舊塑料碳化制備碳泡沫用于太陽能界面水蒸發(fā)與發(fā)電集成
2025-02-13  來源：高分子科技

  太陽能界面蒸發(fā)與發(fā)電集成實現(xiàn)水電聯(lián)產(chǎn)是緩解淡水匱乏和能源危機的有效方法。然而，構(gòu)建低成本、高效率的界面水蒸發(fā)-發(fā)電一體化裝置仍具有挑戰(zhàn)性，且蒸發(fā)-發(fā)電的協(xié)同機制尚不明確。在最近的工作中(Advanced Functional Materials,影響因子18.5，中科院1區(qū)Top期刊)，他們設(shè)計了源自廢棄聚碳酸酯的碳泡沫高性能蒸發(fā)器，實現(xiàn)水電聯(lián)產(chǎn)。首先，采用"鹽輔助碳化法"將廢棄聚碳酸酯可控碳化制備碳泡沫材料，該方法具有合成簡單、調(diào)控精確、過程綠色(水洗滌即可)、普適性等優(yōu)勢。其次，碳泡沫蒸發(fā)器具有良好的水傳輸性能、光吸收能力和較低蒸發(fā)焓。得益于此，碳泡沫蒸發(fā)器實現(xiàn)高蒸發(fā)速率(3.03 kg m-2 h-1) 和高電壓(0.33 V)輸出。分子動力學(xué)模擬結(jié)果表明碳泡沫的表面官能團(tuán)與Na+的相互作用強于與Cl-的相互作用，從而形成流動電勢。本工作為廢棄塑料升級化學(xué)回收提供新策略，為構(gòu)筑高性能水電聯(lián)產(chǎn)裝置提供新思路。


  隨著人口快速增長和工業(yè)化加快，淡水短缺和能源危機已成為嚴(yán)重的全球性問題。太陽能界面水蒸發(fā)可以減少太陽能吸收材料和水之間的熱能傳播，實現(xiàn)蒸汽的快速釋放，具有較高的光熱轉(zhuǎn)換效率。特別是將太陽能界面水蒸發(fā)與其他技術(shù)(例如摩擦電、熱電和壓電)結(jié)合構(gòu)筑具有雙重功能的太陽能集成系統(tǒng)，可以同時實現(xiàn)淡水生產(chǎn)和發(fā)電(Advanced Materials 2024, 36, 2313090)。水蒸發(fā)發(fā)電被認(rèn)為是一種可持續(xù)發(fā)展的技術(shù)。當(dāng)電解質(zhì)溶液通過帶電的表面通道時，由于離子的選擇性，正離子和負(fù)離子會在通道的上下兩端聚集，形成濃度梯度、產(chǎn)生電勢差。然而，太陽能界面水蒸發(fā)與發(fā)電聯(lián)產(chǎn)仍存在挑戰(zhàn)。首先，復(fù)雜的蒸發(fā)誘導(dǎo)發(fā)電系統(tǒng)涉及多個步驟，探究蒸發(fā)-發(fā)電協(xié)同機制非常必要。其次，以往技術(shù)的只利用了少量蒸發(fā)潛熱，輸出功率和能量轉(zhuǎn)換效率較低，且太陽能熱能與發(fā)電之間的關(guān)系不明確。


  碳泡沫材料結(jié)合了多孔結(jié)構(gòu)和碳材料的優(yōu)勢，受到廣泛關(guān)注。首先，碳泡沫的多孔結(jié)構(gòu)減少了光的再反射，增加了光在孔隙中的散射，提高太陽能利用率，減少熱量損失。其次，碳泡沫的多孔結(jié)構(gòu)為離子傳輸提供了豐富孔道。因此，碳泡沫是極具前景的太陽能界面水蒸發(fā)和電力聯(lián)產(chǎn)的材料。另外當(dāng)今社會，塑料被應(yīng)用于生活中的各個方面，大量的廢棄塑料造成了嚴(yán)重的資源浪費和環(huán)境污染。將廢棄塑料碳化制備高附加值材料(例如，碳材料和金屬-有機框架(MOF)材料)，可以達(dá)到"一箭雙雕"目的，不僅為廢塑料的升級化學(xué)回收提供新策略，還為功能性碳材料和MOF的綠色低成本合成提供新方法(Progress in Polymer Science 2019, 94, 1-32; Coordination Chemistry Reviews 2024, 518, 216106)。聚碳酸酯是增長最快的工程塑料，被廣泛應(yīng)用于汽車、安全設(shè)備和電子行業(yè)。傳統(tǒng)的熱裂解、催化碳化等碳化方法需要使用強酸去除催化劑，抑或難以精確調(diào)控聚碳酸酯降解-交聯(lián)碳化反應(yīng)和碳材料的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)，因此亟需綠色、高效的廢舊聚碳酸酯可控碳化策略。


蒸發(fā)器的制備與表征


  以廢舊聚碳酸酯(PC)光盤為前驅(qū)體，制備了碳泡沫(CF-x)材料 (圖1a)。也即是在球磨和NaOH的共同作用下，PC發(fā)生堿解生成Na-PC。然后在500-700 °C下碳化Na-PC，水洗滌去除Na2CO3，制備CF-x(x表示碳化溫度)。該方法具有諸多優(yōu)勢，包括步驟簡單、調(diào)控精確、過程綠色(水洗滌即可)、適合多種聚酯(例如聚乳酸、聚己內(nèi)酯、聚對苯二甲酸乙二醇酯)碳化，我們將其命名為"鹽輔助碳化法"。隨后將CF-x涂覆在棉布上，制備復(fù)合蒸發(fā)器。CF-600呈現(xiàn)約100 nm的相互連接的交聯(lián)多孔結(jié)構(gòu)(圖1b)。Na-PC的自組裝和金屬的模板效應(yīng)促成了互連網(wǎng)絡(luò)的形成。TEM(圖1c、d)驗證了CF-600的泡沫結(jié)構(gòu)。


圖1. a) 利用回收的PC制備CF-x蒸發(fā)器并用于太陽能界面水蒸發(fā)和發(fā)電聯(lián)產(chǎn)的示意圖。b) CF-600的SEM圖像。c，d) CF-600的TEM圖像


  CF-x在2θ=17°-30°的衍射峰歸因于石墨(002)晶面(圖2a)。CF-x的拉曼圖譜中(圖2b)，在1360和1600 cm-1的D和G帶特征峰分別代表缺陷碳和sp2鍵合碳的面內(nèi)伸展振動？赏ㄟ^D與G帶的比值(ID/IG)來表征缺陷程度。當(dāng)碳化溫度從500 ℃升至700 ℃時，ID/IG值從2.22降至1.97。TGA曲線分為兩個階段(圖2c)。100-400 °C時重量的微小下降是由于化學(xué)結(jié)合水的脫離和含氧官能團(tuán)的分解。400-560 °C時，碳骨架氧化導(dǎo)致重量明顯減少。XPS結(jié)果表明CF-x主要由C和O組成(圖2d-2f)，豐富的含氧基團(tuán)有利于水的遷移和與水分子生成氫鍵。在相對壓力為0.5-1.0時，CF-x顯示出明顯的滯后環(huán)(圖2g)，表明具有豐富的微孔和中孔。根據(jù)DFT和BJH模型(圖2h、i)，CF-x具有微孔和介孔。


圖2. CF-x的a) XRD圖譜，b) 拉曼圖譜和c) TGA曲線。CF-x的XPS譜圖：d) 全譜圖，e) C 1s和f) O 1s譜圖。g) CF-x的N2吸附-脫附曲線。h) DFT模型和i) BJH模型的孔徑分布


光熱轉(zhuǎn)化性能表征


  CF-x蒸發(fā)器是通過在棉布上浸涂CF-x分散液而制成，方法簡單，例如可以制備直徑為15 cm的CF-600蒸發(fā)器(圖3a)。通過明膠-戊二醛交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，CF-600覆蓋棉布表面或填充棉纖維間空隙(圖3b、c)。CF-600在0.24 s內(nèi)完全濕潤(圖3d)，因此具有理想的潤濕性，這與其多孔結(jié)構(gòu)和含氧基團(tuán)有關(guān)。CF-600也具有不錯的機械性能(圖3e)。得益于分層多孔結(jié)構(gòu)，CF-600在300-2500 nm具有優(yōu)異的光吸收(98%)。CF-600的表面溫度在10 min內(nèi)升至114.7 °C(圖3g)，15 min時達(dá)到115.2 °C，表明CF-600蒸發(fā)器具有不錯的光熱轉(zhuǎn)化性質(zhì)。


圖3. a) 直徑為15 cm的CF-600蒸發(fā)器的照片。b，c) CF-600蒸發(fā)器SEM圖像。d) 棉布和CF-600蒸發(fā)器的水接觸角。e) CF-600在拉力作用下的應(yīng)力-應(yīng)變曲線。f) 棉布和CF-600的紫外-可見-近紅外吸收光譜圖。g) 棉布和CF-600的表面溫度變化曲線。h) 棉布和CF-600蒸發(fā)器在干燥狀態(tài)時1個太陽照射下的紅外圖像


界面太陽能蒸發(fā)與發(fā)電聯(lián)產(chǎn)測試


  圖4a顯示了界面太陽能蒸發(fā)發(fā)電聯(lián)產(chǎn)示意圖。水的質(zhì)量變化與輻照時間呈線性關(guān)系(圖4b)。CF-600的蒸發(fā)率為3.03 kg m-2 h-1，超過其他蒸發(fā)器。這歸因于CF-600出色的光吸收能力和良好的水輸送能力。圖4d-f顯示了不同蒸發(fā)器的蒸發(fā)速率、輸出電壓和短路電流。CF-500、CF-600和CF-700的開路電壓分別為0.274、0.330和0.275 V，明顯高于棉布(0.08 V)。CF-500、CF-600和CF-700的電流分別為8.6、14.4和6.3 μA，高于棉布(1.1 μA)。CF-600表現(xiàn)出卓越的性能，主要是由于其相對較高的比表面積，這對水分子的擴散、補充以及離子的收集和傳輸至關(guān)重要。當(dāng)輻照強度從1 Sun增加到3 Sun時，CF-600的蒸發(fā)速率從3.03 kg m-2 h-1增加到5.04 kg m-2 h-1(圖4d)。輻照強度的增加導(dǎo)致CF-600熱能增加，表面溫度升高。當(dāng)輻照強度從1 Sun上升到2 Sun和3 Sun時，CF-600的電壓先從0.33 V上升到0.35 V，再下降到0.28 V(圖4g)。當(dāng)輻照強度從2 Sun 增加到3 Sun時，熱擴散效應(yīng)推動水合離子從熱部向冷部移動，與推動離子的蒸發(fā)效應(yīng)方向相反。這種反作用減少了電荷收集，阻礙了電壓輸出。此外，在較高的輻照強度下(如3 Sun)，蒸發(fā)速率會顯著增加，導(dǎo)致光熱材料表面的水分快速蒸發(fā)。這種快速蒸發(fā)不利于在蒸發(fā)器中及時建立離子濃度梯度，最終導(dǎo)致電壓輸出下降。在連續(xù)7個12小時的循環(huán)中(9:00-21:00)，CF-600的電壓保持在0.28-0.36 V，蒸發(fā)速率保持在2.9-3.2 kg m-2 h-1。CF-600的光熱轉(zhuǎn)化效率為99.4%。與之前的研究相比，CF-600表現(xiàn)出更高的性能(圖4i)。


圖4. a) CF-x進(jìn)行太陽能界面水蒸發(fā)和電力聯(lián)產(chǎn)的示意圖。b) 棉布和CF-x在1個太陽光輻照下的水質(zhì)量隨時間的變化和c) 蒸發(fā)速率。d) 不同輻照強度下CF-600的蒸發(fā)速率。e) CF-x的開路電壓和f) 短路電流。g) 不同輻照強度下CF-600的開路電壓。h) CF-600循環(huán)5小時的蒸發(fā)速率和開路電壓。i) CF-600的開路電壓和蒸發(fā)率與之前報道的蒸發(fā)器的比較


機理研究


  COMSOL模擬表明，與棉布相比，CF-600顯示出更高的表面溫度和明顯的熱局部效應(yīng)(圖5a和5b)。其次，CF-600的熱導(dǎo)率僅為0.06 W m-1K-1，減少了熱量散失，提高了熱局域效應(yīng)，證明CF-600出色的熱管理能力。暗室和DSC測試結(jié)果表明CF-600和棉布對降低水的蒸發(fā)焓有積極作用(圖5c、d)。在拉曼光譜中，CF-600的IW/FW比值為1.20，高于純水的0.43(圖5e、f)；因此，CF-600中的中間水含量增加，有利于水蒸發(fā)。


為了從分子層面了解CF-x中電壓產(chǎn)生機制，他們進(jìn)行了分子動力學(xué)模擬。在MD模擬系統(tǒng)中，CF-600、水分子和3.5 wt%的NaCl溶液均勻分布在模擬單元中(圖5g)。CF-x中的官能團(tuán)(C=O、C-O和COOH)與Na+的第一個峰的位置小于與Cl-的第一個峰的位置，表明含氧官能團(tuán)與Na+的相互作用強于與Cl-的相互作用(圖5h)，這是產(chǎn)生雙電層的結(jié)果。利用均方位移(MSD)分析了系統(tǒng)的擴散系數(shù)(圖5i)。在20000 ps模擬期間，Na+(9.8 × 10-8 cm2 s-1)的擴散系數(shù)大于Cl-(8.7 × 10-8 cm2 s-1，圖5i)。由于Na+與CF中的含氧官能團(tuán)具有較強的作用，Na+更容易在層間通道中傳輸。根據(jù)MD模擬的結(jié)果，電勢的形成是由于雙電層的形成和離子擴散效應(yīng)。


圖5. COMSOL模擬a) 棉布和b) CF-600。c) 不同蒸發(fā)器在黑暗中的質(zhì)量損失和蒸發(fā)焓。d) 不同蒸發(fā)器的DSC曲線。e) 純水和f) CF-600的拉曼光譜。g) CF-600與3.5 wt% NaCl溶液的MD圖。h) Na+和Cl-與CF-600中含氧基團(tuán)的RDF圖。i) Na+和Cl-的MSD圖


戶外現(xiàn)場實驗


  為了探究CF-x蒸發(fā)器在實際淡水生產(chǎn)和發(fā)電方面的可行性，他們設(shè)計了一個室外裝置(圖6a)。水蒸氣積聚產(chǎn)生的冷凝水滴很快出現(xiàn)(圖6b-d)。最高溫度為38.9 °C，最高輻照度為0.69 kW m-2(圖6e)。CF-600的最高蒸發(fā)速率為0.77 kg m-2 h-1(圖6f)。最大電壓達(dá)到0.41 V，電流為28 μA(圖6g)。此外，將三個CF-600蒸發(fā)器串聯(lián)起來，并將所產(chǎn)生的電能儲存在電容器中，可以為一個小風(fēng)扇或微型計算器供電，還可以點亮一個帶有"HUST"字樣的電子屏幕(圖6h)。


圖6. a) 戶外界面太陽能驅(qū)動淡水和電力聯(lián)產(chǎn)的裝置和b-d) 照片。e)輻照強度和溫度隨時間的變化。 f) CF-600的蒸發(fā)速率和累計產(chǎn)水量隨時間的變化。g) CF-600的輸出電壓和電流。h) 由CF-600驅(qū)動的小風(fēng)扇、計算器和 "HUST "電子屏的圖片


  本工作提出"鹽輔助碳化法"實現(xiàn)廢舊聚碳酸酯可控碳化制備碳泡沫材料，并且構(gòu)筑泡沫碳蒸發(fā)器，用于淡水和電力聯(lián)產(chǎn)。該蒸發(fā)器具有良好的水傳輸性能、光吸收能力和光熱轉(zhuǎn)換能力。在1個太陽光照射下，蒸發(fā)速率可達(dá)3.03 kg m-2 h-1，電壓為0.33 V，電流為 14.4 μA。蒸發(fā)速度隨著輻照強度的增加而加快，但電壓增強卻有一個極限。水蒸發(fā)的電動效應(yīng)和電極底部至頂部離子濃度差的形成是發(fā)電的關(guān)鍵。CF-x中含氧官能團(tuán)與Na+和Cl-的相互作用差異是形成流動電勢的主要原因。本工作為廢棄塑料可控碳化制備功能碳材料提供新策略，為構(gòu)筑高性能水電聯(lián)產(chǎn)裝置提供新思路。


  以上研究成果以All-in-One Carbon Foam Evaporators for Efficient Co-Generation of Freshwater and Electricity 為題發(fā)表在期刊Advanced Functional Materials (影響因子為18.5，中科院1區(qū)Top期刊)上。論文第一作者為華中科技大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院2023級碩士研究生胡桂新，龔江研究員和牛冉研究員是共同通訊作者。論文作者還包括碩士研究生劉華健、劉麗潔、佘焱，以及博士研究生劉款款、王慧悅、溫雪瑩、馮玲玲。該研究得到國家自然科學(xué)基金等資助。


  文獻(xiàn)信息

  Guixin Hu, Huajian Liu, Kuankuan Liu, Huiyue Wang, Xueying Wen, Lijie Liu, Yan She, Lingling Feng, Ran Niu*, Jiang Gong*. All-in-one carbon foam evaporators for efficient co-generation of freshwater and electricity. Advanced Functional Materials 2025, 202423781, doi: 10.1002/adfm.202423781

  論文鏈接https://doi.org/10.1002/adfm.202423781


通訊作者介紹

  龔江 博士，華中科技大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院研究員、博士生導(dǎo)師。研究方向為(1) 廢舊塑料升級化學(xué)回收制備單體、碳材料和金屬-有機框架(MOF)材料，(2) 太陽能界面光熱水蒸發(fā)與光催化、熱電、水伏發(fā)電、海水提鈾、鹽湖提鋰等集成應(yīng)用，以及(3) 綠色低成本MOF材料的研發(fā)、中試與產(chǎn)業(yè)化。在Prog Polym Sci、Adv Mater和Angew Chem Int Ed等期刊發(fā)表SCI論文159篇，被引用8000余次，H因子53，19篇論文入選ESI高被引論文，獲18項授權(quán)的中國專利，另申請24項專利。撰寫專著《聚合物碳化反應(yīng)及其應(yīng)用》，科學(xué)出版社出版，入選"十三五"國家重點出版物出版規(guī)劃項目高性能高分子材料叢書，獲2023年國家科學(xué)技術(shù)學(xué)術(shù)著作出版基金資助。主持國家自然科學(xué)基金和企業(yè)合作項目等16項。入選斯坦福大學(xué)全球前2%頂尖科學(xué)家榜單(2020、2023和2024年度)，獲IUPAC新材料青年獎、湖北省海外高層次人才計劃。擔(dān)任eScience、SusMat、Rare Metals等11個期刊的青年編委，擔(dān)任eScience、SusMat、Rare Metals等11個期刊的青年編委，以及170個國際期刊的審稿人。指導(dǎo)學(xué)生獲第十一屆中國青年創(chuàng)青春大賽(鄉(xiāng)村振興專項)全國銀獎(2024)、第二屆"創(chuàng)青春"中國青年碳中和創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)大賽全國銀獎(2024)。

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