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共價(jià)有機(jī)骨架（Covalent Organic Framework, COF）是一類結(jié)晶性的有機(jī)多孔材料，基于可逆化學(xué)反應(yīng)將功能單元以共價(jià)鍵的形式連接成高度有序的二維層疊層結(jié)構(gòu)或特定的三維拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)。COF的合成通常在溶劑熱體系中進(jìn)行，采用單一或混合溶劑以溶解部分單體，通過(guò)高溫及低壓條件下長(zhǎng)時(shí)間反應(yīng)獲得COF微晶聚集體，其間貫穿了包括聚合、結(jié)晶、組裝等多個(gè)過(guò)程，因此很難在COF生長(zhǎng)中調(diào)控其形態(tài)、尺寸、表面性質(zhì)和功能。開(kāi)發(fā)均一可調(diào)的COF納米材料，不僅是多孔有機(jī)高分子領(lǐng)域中一個(gè)較難解決的課題，而且也會(huì)推動(dòng)COF在更多領(lǐng)域的應(yīng)用探索。

復(fù)旦大學(xué)高分子科學(xué)系汪長(zhǎng)春課題組郭佳副教授等人基于形成亞胺鍵的可逆反應(yīng)，提出了通過(guò)動(dòng)態(tài)共價(jià)鍵誘導(dǎo)聚甲亞胺網(wǎng)絡(luò)的分子結(jié)構(gòu)重排，實(shí)現(xiàn)從無(wú)定型網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)榻Y(jié)晶的COF結(jié)構(gòu)；因此可以從可調(diào)控的聚甲亞胺復(fù)合微球出發(fā)，來(lái)獲得形態(tài)尺寸均一的COF納米材料。采用了模板誘導(dǎo)的沉淀聚合方法，制備了以四氧化三鐵納米簇為核、無(wú)定型聚甲亞胺為殼的復(fù)合微球，其中的殼層尺寸可在20～100 nm范圍內(nèi)調(diào)控，將復(fù)合微球通過(guò)溶劑熱處理后可以使殼層轉(zhuǎn)變?yōu)榻Y(jié)晶COF，并且微球結(jié)構(gòu)、形態(tài)和尺寸在轉(zhuǎn)變中沒(méi)有變化。該方法提高了制備的可控性，而且可將COF與其他功能材料復(fù)合來(lái)拓展應(yīng)用。在進(jìn)一步的研究中，發(fā)現(xiàn)了當(dāng)提高COF層間的π－π相互作用時(shí)，不僅可以增強(qiáng)在可見(jiàn)光及近紅外光區(qū)的吸收，而且在785 nm的激光輻照下，實(shí)現(xiàn)了COF納米材料的光熱轉(zhuǎn)換，計(jì)算得到的轉(zhuǎn)換效率達(dá)到21.5％，而聚甲亞胺復(fù)合微球的光熱效應(yīng)卻弱很多。這結(jié)果有力證明了COF納米材料有潛力作為優(yōu)秀的有機(jī)光敏劑應(yīng)用于光熱治療中。

該論文發(fā)表在國(guó)際化學(xué)領(lǐng)域重要期刊Angew. Chem. Int. Ed. ，第一作者為博士生譚晶，通訊作者為郭佳副教授。

原文詳見(jiàn)：Jing Tan, Supawadee Namuangruk, Weifu Kong, Nawee Kungwan, Jia Guo,* Changchun Wang, Manipulation of Amorphous-to-Crystalline Transformation: Towards the Construction of Covalent Organic Framework Hybrid Microspheres with NIR Photothermal Conversion Ability. Angew. Chem. Int. Ed., 2016, DOI: 10.1002/anie.201606155