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  碳納米材料因具備高的導(dǎo)電性、優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性、獨(dú)特的微觀結(jié)構(gòu)等物理性質(zhì)，在環(huán)境、能源、催化、電子器件和聚合物等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。特別是擁有高的比表面積、多孔結(jié)構(gòu)、理想的雜原子摻雜等特征的碳納米材料，其應(yīng)用將更加具有競爭力。傳統(tǒng)碳化低蒸氣壓的自然產(chǎn)物（如纖維素和淀粉）很難控制所得碳材料的微觀結(jié)構(gòu)和雜原子摻雜。與此同時(shí)，使用合成聚合物為前驅(qū)物制備碳納米材料過程復(fù)雜緩慢，且不易規(guī)模化生產(chǎn)。因此，開發(fā)簡單、廉價(jià)、可控的方法宏量制備碳納米材料依然面臨巨大挑戰(zhàn)。

  近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)俞書宏教授和梁海偉教授研究團(tuán)隊(duì)發(fā)展了一種過渡金屬鹽催化有機(jī)小分子碳化的合成新途徑，實(shí)現(xiàn)了在分子層面可控的宏量合成多孔摻雜碳納米材料。該研究成果以“Transition metal-assisted carbonization of small organic molecules toward functional carbon materials”為題，發(fā)表在7月27日出版的《科學(xué)進(jìn)展》上（Science Advances 2018, 4, eaat0788），論文第一作者是博士后吳振禹和碩士生許實(shí)龍。

（A）過渡金屬輔助碳化有機(jī)分子制備碳納米材料的示意圖；（B）該方法所使用的有機(jī)小分子前驅(qū)物的結(jié)構(gòu)

  有機(jī)小分子因其廣泛存在、種類多樣、元素豐富，是一種理想的制備碳納米材料的前驅(qū)體。但在高溫下有機(jī)小分子高的揮發(fā)性使得其作為原料制備碳納米材料必須使用復(fù)雜方法和設(shè)備，如化學(xué)氣相沉積和高壓密閉合成。迄今為止，仍缺乏簡單有效的方法碳化有機(jī)小分子來制備碳納米材料。針對(duì)上述挑戰(zhàn)，研究人員提出了一種過渡金屬輔助有機(jī)分子碳化的方法，通過使用過渡金屬鹽輔助熱解有機(jī)小分子（見上圖A）來制備碳納米材料。在高溫?zé)峤獾倪^程中，過渡金屬鹽不僅能夠提高小分子的熱穩(wěn)定，還能催化其聚合優(yōu)先形成相應(yīng)的聚合物中間體，避免有機(jī)小分子在高溫?zé)峤庵袚]發(fā)從而最終形成碳納米材料。他們發(fā)現(xiàn)至少15種有機(jī)小分子（見上圖B）和9種過渡金屬鹽可以作為碳前驅(qū)物和催化劑來制備相應(yīng)的碳基納米材料，同時(shí)多種硬模板可以用在該方法中來提高所得材料的比表面積和多孔性。研究結(jié)果表明，該方法是一種普適、簡單、高效的碳納米材料的合成方法。

  運(yùn)用這種方法制備的碳材料具有三種微觀結(jié)構(gòu)：竹節(jié)狀的多壁納米管、微米尺度的片和無規(guī)則的顆粒。這些碳納米材料比表面積和孔體積最高可達(dá)1202 m2g-1和2.16 cm3g-1，并具有豐富的雜原子，如硫元素的含量最高可達(dá)13.35%，氮元素的含量可達(dá)6.44%，還具有很高的石墨化程度。該法制備的多孔碳納米材料在選擇性乙苯氧化、硝基苯氫化、析氫反應(yīng)、氧還原反應(yīng)中均表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能，是一類理想的多相催化劑和電催劑。

  這項(xiàng)研究為高效制備碳納米材料提供了一種普適的合成路線，對(duì)今后發(fā)展合成具有理想結(jié)構(gòu)和成分的碳納米材料具有指導(dǎo)意義。

  這項(xiàng)工作受到國家自然科學(xué)基金委創(chuàng)新研究群體、國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)基金、國家重大科學(xué)研究計(jì)劃、中國科學(xué)院前沿科學(xué)重點(diǎn)研究項(xiàng)目、中國科學(xué)院納米科學(xué)卓越創(chuàng)新中心、蘇州納米科技協(xié)同創(chuàng)新中心、合肥大科學(xué)中心卓越用戶基金、中組部青年千人計(jì)劃、博新計(jì)劃等資助。

  論文鏈接：http://advances.sciencemag.org/content/4/7/eaat0788