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  水凝膠是一類由3D聚合物網(wǎng)絡(luò)和大量水組成的軟物質(zhì)材料，與生物體軟組織在結(jié)構(gòu)上有諸多相似之處。由于這種突出的特性，水凝膠可廣泛用于生物醫(yī)學(xué)工程領(lǐng)域，如藥物輸送，組織工程和人造肌肉。近年，由于具有生物可再生、生物相容、生物可降解和生物安全等性能，天然高分子凝膠材料的研究和開發(fā)日益引入矚目。天然高分子主要包括纖維素、甲殼素、淀粉、蛋白質(zhì)、海藻酸鹽等。尤其纖維素，自然界儲(chǔ)量最豐富的天然結(jié)晶多糖，近年來已經(jīng)成為研究熱點(diǎn)。

  本文總結(jié)張俐娜院士課題組在再生纖維素水凝膠領(lǐng)域的研究成果匯總，主要包括：

  （1）首次利用松散化學(xué)交聯(lián)和致密的物理交聯(lián)策略，構(gòu)筑強(qiáng)韌、對(duì)外力刺激具有響應(yīng)性的纖維素水凝膠，并設(shè)計(jì)一種新型力感應(yīng)器（ACS Appl. Mater. Interfaces 2017, 9, 43154）；

圖1 高強(qiáng)度纖維素水凝膠設(shè)計(jì)策略、增強(qiáng)前后水凝膠力學(xué)性能和濕態(tài)水凝膠取向原子力圖像。

  通過堿/尿素水體系（-12℃）溶解纖維素，制備出透明的纖維素溶液�；谠摾w維素溶液中纖維素分子剛性鏈容易平行聚集形成納米纖維的特性，首次利用松散化學(xué)交聯(lián)和致密的物理交聯(lián)策略，構(gòu)筑一種高強(qiáng)度、高韌性、力響應(yīng)和具有多級(jí)結(jié)構(gòu)的智能纖維素水凝膠。由纖維素納米纖維構(gòu)筑的致密物理交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)通過氫鍵的斷裂-重排耗散能量，賦予纖維素水凝膠高強(qiáng)度；而松散的化學(xué)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)則維持水凝膠的彈性。由于這種獨(dú)特的雙交聯(lián)結(jié)構(gòu)，水凝膠受力形變時(shí)，物理和化學(xué)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)協(xié)同取向，賦予水凝膠敏感的力致光學(xué)異性行為。此外，水凝膠在小應(yīng)變下具有高度穩(wěn)定的偏光現(xiàn)象，并成功應(yīng)用于較小外力的監(jiān)測。這種多糖基水凝膠材料極大地拓展纖維素在智能軟物質(zhì)和生物醫(yī)用等領(lǐng)域的應(yīng)用范圍。

  第一作者：葉冬冬博士（現(xiàn)入職五邑大學(xué)）；通訊作者：張俐娜教授；共同通訊作者：常春雨副教授。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/abs/10.1021/acsami.7b14900

  （2）提出“預(yù)牽伸+雜化交聯(lián)”協(xié)同策略，誘導(dǎo)纖維素內(nèi)部氫鍵沿力場方向排列而固定取向，制備出多種高強(qiáng)度、高取向纖維素水凝膠，并成功誘導(dǎo)心肌細(xì)胞取向生長（Chem. Mater. 2018, 30, 5175）；

圖2 “外力輔助雙交聯(lián)策略”構(gòu)筑高取向纖維素水凝膠構(gòu)筑。

  通過添加少量化學(xué)交聯(lián)劑于纖維素溶液制備出松散化學(xué)交聯(lián)纖維素凝膠�；诤唵晤A(yù)拉伸凝膠和酸處理固定取向的策略，制備出多種具有永久取向結(jié)構(gòu)的各向異性纖維素水凝膠。較小的外力可以驅(qū)動(dòng)松散化學(xué)交聯(lián)纖維素凝膠產(chǎn)生臨時(shí)性取向結(jié)構(gòu)，通過快速酸處理（< 1min），凝膠內(nèi)部包裹纖維素鏈的堿-尿素復(fù)合物快速破壞，致使裸露的纖維素分子鏈通過強(qiáng)自聚力沿著外力方向平行排列并且緊密堆積，形成新的聚集態(tài)結(jié)構(gòu)，并且“凍結(jié)”取向的結(jié)構(gòu)。該纖維素水凝膠具有顯著的各向異性結(jié)構(gòu)、力學(xué)性質(zhì)和光學(xué)性質(zhì)。水凝膠的力學(xué)性能、含水率和結(jié)晶度可以通過調(diào)整預(yù)牽伸比精確調(diào)控。此外，通過在酸溶液中釋放預(yù)拉伸的化學(xué)凝膠制備出具有周期性微米尺度皺褶結(jié)構(gòu)的各向異性纖維素水凝膠。這種獨(dú)特的多級(jí)結(jié)構(gòu)可誘導(dǎo)心肌細(xì)胞的粘附和定向排列，顯示出潛在體外定向培養(yǎng)心肌細(xì)胞的功能。本工作提供一種簡便、綠色和高效的方法制備具有高度取向結(jié)構(gòu)的纖維素水凝膠，并為構(gòu)建生物醫(yī)學(xué)工程和再生醫(yī)學(xué)的各向異性纖維素水凝膠提供新策略。

圖3  高取向纖維素水凝膠展現(xiàn)優(yōu)異力學(xué)性能和各向異性力學(xué)性能。

  第一作者：葉冬冬博士（現(xiàn)入職五邑大學(xué)）；通訊作者：張俐娜教授；共同通訊作者：常春雨副教授。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/abs/10.1021/acs.chemmater.8b01799

  （3）通過引入短鏈和長鏈二種化學(xué)交聯(lián)劑調(diào)控水凝膠網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的交聯(lián)密度，制備出高強(qiáng)度、高韌性的雙化學(xué)交聯(lián)纖維素水凝膠（Biomacromolecules, DOI: 10.1021/acs.biomac.9b00204）

圖4 雙化學(xué)交聯(lián)策略構(gòu)筑高強(qiáng)度纖維素水凝膠，及可視化交聯(lián)密度變化和力學(xué)性能提升。

  根據(jù)雙化學(xué)交聯(lián)策略，依次使用短鏈和長鏈化學(xué)交聯(lián)劑交聯(lián)纖維素分子鏈，成功制備出強(qiáng)而韌的纖維素水凝膠。通過3D拉曼顯微成像技術(shù)測出化學(xué)交聯(lián)點(diǎn)分布在水凝膠內(nèi)部，并監(jiān)測兩次化學(xué)交聯(lián)后交聯(lián)區(qū)域變化。雙化學(xué)交聯(lián)纖維素水凝膠具有較低的含水率，致密的交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，以及優(yōu)異的力學(xué)性能（拉伸強(qiáng)度、拉伸應(yīng)變、壓縮強(qiáng)度和壓縮應(yīng)變最高分別達(dá)到1.7 MPa、94.5 %、9.4 MPa和91.9 %）。由此提出，雙化學(xué)交聯(lián)纖維素水凝膠增強(qiáng)機(jī)制是通過先斷裂短鏈化學(xué)交聯(lián)鍵來耗散能量，而含有長鏈化學(xué)交聯(lián)鍵的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)維持水凝膠的彈性。雙化學(xué)交聯(lián)纖維素水凝膠能夠改變“軟而弱”的化學(xué)交聯(lián)纖維素水凝膠的結(jié)構(gòu)和性能，明顯提高其強(qiáng)度，從而大大拓寬纖維素水凝膠的應(yīng)用前景。

圖5 雙化學(xué)交聯(lián)策略構(gòu)筑高強(qiáng)度纖維素水凝膠。

  第一作者：葉冬冬博士（五邑大學(xué)）；通訊作者：張俐娜教授；共同通訊作者：常春雨副教授。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/abs/10.1021/acs.biomac.9b00204