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  目前如何實(shí)現(xiàn)將滿足藥物可控釋放的穩(wěn)定性藥物載體，與具有實(shí)時(shí)成像先進(jìn)功能的納米材料有效結(jié)合，實(shí)現(xiàn)集診斷和治療為一體的多功能納米診療劑，是當(dāng)前納米生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)和難點(diǎn)。稀土上轉(zhuǎn)換納米粒子可經(jīng)近紅外光激發(fā)將能量上轉(zhuǎn)換發(fā)出熒光，不會(huì)引起其它生物組織發(fā)光，化學(xué)穩(wěn)定性好、熒光壽命長(zhǎng)、無(wú)閃爍及毒性低，可用作性能優(yōu)異的熒光探針。同時(shí)吸收近紅外光而發(fā)出紫外光的特性，激發(fā)偶氮苯基紫外光響應(yīng)粒子實(shí)現(xiàn)控制釋放，避免了直接通過(guò)紫外光刺激生物體內(nèi)納米粒子對(duì)生物體的額外傷害以及滲透性不深的問(wèn)題。但偶氮苯的空間位阻較大，難以聚合形成粒子。目前主要通過(guò)膠束的方法實(shí)現(xiàn)偶氮苯粒子的構(gòu)建，膠束結(jié)構(gòu)的不穩(wěn)牢固限制了其在生物體的應(yīng)用。結(jié)構(gòu)牢固的聚偶氮苯和稀土上轉(zhuǎn)換納米復(fù)合體系的研究迫在眉睫。

  近日，王小濤副教授課題組通過(guò)結(jié)合模板法和蒸餾沉淀聚合法成功制備了偶氮苯聚合物包覆稀土上轉(zhuǎn)換納米粒子(NaYF₄:Tm³⁺；Yb³⁺/NaYF₄)復(fù)合材料，針對(duì)人體病變組織溫度相對(duì)較高的特點(diǎn)制備了光/熱響應(yīng)體系的納米粒子。采用蒸餾沉淀聚合法將偶氮苯、N-異丙基丙烯酰胺和上轉(zhuǎn)換納米粒子結(jié)合起來(lái)，合成出具有光和溫度雙響應(yīng)聚合物納米載體(DR-NCs)，探究出溫度為47 °C，同時(shí)用近紅光去激發(fā)，測(cè)得藥物的釋放量達(dá)到了65%，實(shí)現(xiàn)了藥物在光照和不同溫度下的控制釋放。

圖1 a）合成上轉(zhuǎn)換納米粒子及載藥和釋放的機(jī)理圖；b）DXR- DR-NCs納米球藥物釋放的線性回歸分析

  為了進(jìn)一步滿足診斷和治療的需求，該小組制備了由UCNP作為活動(dòng)核心和由聚甲基丙烯酸（PMAA）和4,4′-二甲基丙烯酰胺偶氮苯（BMAAB）形成穩(wěn)定殼的蛋-黃結(jié)構(gòu)納米膠囊。蛋黃結(jié)構(gòu)中的UCNP將NIR光轉(zhuǎn)化為UV / vis光以使BMAAB異構(gòu)化，使殼層收縮從而擠壓內(nèi)層藥物釋放，PMAA可以實(shí)現(xiàn)pH響應(yīng)釋放。蛋黃-殼結(jié)構(gòu)可以充當(dāng)藥物（DXR）的大負(fù)載空間和保護(hù)層以防止它們與其他物質(zhì)相互作用，從而在接受pH / NIR光刺激時(shí)觸發(fā)釋放。

圖2 UCNPs@ PAzo/MAA NCsb）UCNPs @ PAzo / MAA NCs的路徑和裝載并發(fā)布DXR

  （圖3a）顯示UCNPs @ PAzo / MAA NCs的熒光發(fā)光光譜，顯示了偶氮苯成功覆在了粒子表面；（圖3b）顯示了UCNPs @ PAzo / MAA納米膠囊在光照下殼層的直徑變化，其在NIR照射45分鐘之前和之后從67.8nm降低至52.6nm，并且在可見(jiàn)光60分鐘后恢復(fù)至67.4nm。（圖3c）（圖3d）顯示UCNPs @ PAzo / MAA NC藥物的負(fù)載和釋放情況。顯示出在模擬細(xì)胞pH4.5的環(huán)境下，近紅外和可見(jiàn)光的交替照射實(shí)現(xiàn)了67%的藥物釋放量，通過(guò)體外光和內(nèi)部的病灶內(nèi)環(huán)境復(fù)合達(dá)到被動(dòng)的靶向釋放。這種新型的復(fù)合納米粒子型的診療劑必將在生物醫(yī)藥領(lǐng)域有著廣闊的前景和未來(lái)。

圖3（a）UCNPs（紅色）和UCNPs @ PAzo / MAA（黑色）的上轉(zhuǎn)換發(fā)光光譜；（b）在NIR照射45分鐘后然后在60分鐘可見(jiàn)光后的UCNPs @ PAzo / MAA NC的流體動(dòng)力學(xué)直徑；（c）近紅外光照射下UCNPs @ PAzo / MAA NC的紫外光譜；（d）DXR的累積釋放：替代NIR / Vis和pH = 4.5（倒三角形），NIR和pH = 7（圓形），NIR / Vis和pH = 4.5（三角形），Vis和pH = 7（方形）UCNPs @ PAzo / MAA NC在不同的照射模式下

  相關(guān)成果發(fā)表在Journal of Physical Chemistry C ( Thermal and Photo Dual-Responsive Core-Shell Polymeric Nanocarriers with Encapsulation of Upconversion Nanoparticles for Controlled Anticancer Drug Release )，論文的第一作者為湖北工業(yè)大學(xué)材料與化學(xué)工程學(xué)院王小濤副教授，第一單位為湖北工業(yè)大學(xué)，通訊作者為王小濤副教授、TangChak-Yin、LawWing-Cheung。

  Macromolecules上（Synthesis of Yolk? Shell Polymeric Nanocapsules Encapsulated with Monodispersed Upconversion Nanoparticle for Dual-Responsive Controlled Drug Release），論文的第一作者為湖北工業(yè)大學(xué)材料與化學(xué)工程學(xué)院王小濤副教授，第一單位為湖北工業(yè)大學(xué)，通訊作者為Law Wing-Cheung，Tang Chak-Yin，劉最芳教授。

  論文鏈接：

  https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acs.jpcc.9b00454

  https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acs.macromol.8b01770