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  類玻璃高分子(vitrimer)是一類由動態(tài)可交換共價鍵連接的交聯(lián)聚合物網(wǎng)絡(luò)，在外界刺激作用下可誘導(dǎo)動態(tài)共價鍵發(fā)生交換反應(yīng)，使得交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)發(fā)生重排，從而賦予其可重塑性和可再加工性，結(jié)合了熱塑性和熱固性聚合物兩者的優(yōu)點。本實驗室在傳統(tǒng)二烯烴橡膠中構(gòu)建可交換鍵，結(jié)合網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)設(shè)計，制備了可重復(fù)加工、可自愈合和具有復(fù)雜形狀記憶行為的高性能彈性體(Macromolecules, 2017, 50, 7584-7592；ACS Applied Materials & Interfaces, 2018, 10, 2992-3001；ACS Applied Materials & Interfaces, 2018, 10, 24224-24231；Green Chemistry, 2018, 20, 5454-5458；ACS Macro Letters, 2019, 8, 193-199；Macromolecules, 2019, 52, 3805-3812)。

  碳納米管(CNTs)作為功能性填料，加入到聚合物中后能顯著提高其力學(xué)性能和導(dǎo)熱性并賦予其導(dǎo)電性。然而，聚合物/CNTs復(fù)合材料的性能還未能達(dá)到理論預(yù)測值，其中一個主要的原因是CNTs在聚合物中隨機(jī)分布。CNTs在聚合物中取向排列能進(jìn)一步地提高復(fù)合材料性能。目前，在外場作用下(電場、磁場、剪切場)可以實現(xiàn)CNTs在聚合物中取向排列，但這些方法一般需要借助特殊設(shè)備且制備過程復(fù)雜。單軸拉伸聚合物/CNTs復(fù)合材料也可以誘導(dǎo)CNTs的取向排列，但該方法僅限于熱塑性聚合物，無法應(yīng)用于交聯(lián)聚合物。

  本工作中，作者制備了動態(tài)硼酸酯鍵交聯(lián)的環(huán)氧天然橡膠/CNTs (ENR/CNTs)復(fù)合材料。ENR/CNTs復(fù)合材料在高溫下能通過硼酸酯鍵的交換反應(yīng)實現(xiàn)網(wǎng)絡(luò)重排并松弛應(yīng)力。受此啟發(fā)，作者采用單軸拉伸ENR/CNTs復(fù)合材料，在外力作用下ENR分子鏈和CNTs發(fā)生取向，取向的ENR分子鏈在高溫下通過網(wǎng)絡(luò)重排恢復(fù)到熱力學(xué)穩(wěn)定的無規(guī)構(gòu)象，當(dāng)釋放外力后CNTs的取向被保留，從而制備了取向的ENR/CNTs復(fù)合材料(圖1)。

圖1. 單軸拉伸誘導(dǎo)CNTs在復(fù)合材料中取向排列示意圖

  TEM和2D WAXS 結(jié)果顯示，經(jīng)單軸拉伸后的ENR/CNTs 復(fù)合材料中CNTs發(fā)生取向，且CNTs的取向程度隨著拉伸比的增加而提高，如圖2和圖3所示。

圖2. 填充20份CNTs復(fù)合材料的TEM照片，拉伸比分別為（a）0%，（b）50%，（c）200%和（d）400%

圖3. 填充30份CNTs復(fù)合材料的2D WAXS圖，拉伸比分別為（a）0%和（b）200%

  在不同CNTs含量下，對比隨機(jī)取向的ENR/CNTs復(fù)合材料，經(jīng)200%應(yīng)變拉伸后的復(fù)合材料的模量和強(qiáng)度均顯著提高（圖4a和4b）。當(dāng)CNTs含量為20份時，隨著拉伸比的增加，復(fù)合材料的強(qiáng)度和模量逐漸增加（圖4c）。通過改變高溫松弛時間和松弛溫度也可調(diào)控復(fù)合材料的力學(xué)性能。然而拉伸取向后的ENR/CNTs復(fù)合材料的電導(dǎo)率會下降，這是由于拉伸過程中使得CNTs取向，降低了CNTs之間的接觸點，破壞了導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)（圖4d）。

圖4.（a）未拉伸和200%應(yīng)變拉伸的ENR/CNTs復(fù)合材料在不同CNTs含量下的應(yīng)力-應(yīng)變曲線；（b）對比ENR，未拉伸和200%應(yīng)變拉伸的ENR/CNTs復(fù)合材料的模量和強(qiáng)度的提高倍數(shù)；（c）填充20份CNTs的復(fù)合材料在不同拉伸比下的應(yīng)力-應(yīng)變曲線；（d）未拉伸和200%應(yīng)變拉伸的ENR/CNTs復(fù)合材料在不同CNTs含量下的電導(dǎo)率

  綜上所述，本工作基于動態(tài)共價鍵網(wǎng)絡(luò)的特性，實現(xiàn)了單軸拉伸誘導(dǎo)CNTs在交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)中取向排列。該方法還可用于其它動態(tài)共價鍵交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)體系和其它各項異性填料。

  文章第一作者為華南理工大學(xué)唐征海副研究員，華南理工大學(xué)郭寶春教授和北京化工大學(xué)張立群教授為共同通訊作者。

  該工作得到了國家杰出青年科學(xué)基金（51825303）、國家自然科學(xué)基金（51790503、51703064、51673065）、廣州珠江科技創(chuàng)新計劃（201806010153）和中央高�；究蒲袑ｍ椯Y金（D2190610）的資助。感謝中國科技大學(xué)的李良彬教授和陳品章博士對2D-WAXS結(jié)果的幫助。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsmacrolett.9b00836