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  刺激響應(yīng)材料在軟體機(jī)器人、柔性電子、航空航天、生物醫(yī)用等領(lǐng)域有很大的應(yīng)用前景，而特定的3D形狀對(duì)其功能的實(shí)現(xiàn)至關(guān)重要。在響應(yīng)材料中引入空間非均質(zhì)性可以調(diào)控材料各個(gè)區(qū)域的變形性能，從而得到復(fù)雜形狀。這些非均質(zhì)性包括水凝膠的交聯(lián)密度、復(fù)合材料的組分分布以及液晶彈性體的取向等等。但通常這些空間非均質(zhì)性的分布都是在材料的合成和制造過程中引入的，后續(xù)無法再編程改變。形狀記憶聚合物（SMP）是一類可以靈活編程的變形材料，但大多數(shù)研究都聚焦在其臨時(shí)形狀的多樣性，關(guān)于影響其功能的永久形狀的制造方法卻存在很多問題。比如傳統(tǒng)的模具法脫模困難并且受限于模具的形狀；3D打印由于層層打印的本質(zhì)限制了打印速度；熱適性SMP雖然可以通過動(dòng)態(tài)鍵交換實(shí)現(xiàn)固態(tài)塑性，但其依賴于外力來塑造永久形狀。因此，關(guān)于制備聚合物永久形狀的新方法非常值得探索。

  近日，浙江大學(xué)化學(xué)工程聯(lián)合國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室謝濤課題組報(bào)道了一種在熱塑性形狀記憶聚合物中通過數(shù)字化編程結(jié)晶圖案實(shí)現(xiàn)4D變形的方法。4D即在3D的基礎(chǔ)上增加了隨時(shí)間變形的第四維度。

  用激光打印機(jī)在無定形PLLA薄膜上打印任意灰度圖案，光照條件下由于圖案油墨的光熱效應(yīng)可以實(shí)現(xiàn)對(duì)溫度場(chǎng)的數(shù)字化控制。無定形PLLA在不同的溫度下會(huì)發(fā)生不同程度的冷結(jié)晶，因此可實(shí)現(xiàn)對(duì)結(jié)晶度的區(qū)域化編程，引入結(jié)晶非均質(zhì)性，從而得到結(jié)晶圖案（圖1）。

圖1. 光控結(jié)晶圖案的原理和過程

  選用的PLLA由于較強(qiáng)的物理交聯(lián)作用具有良好的形狀記憶性能，但預(yù)拉伸的PLLA發(fā)生冷結(jié)晶后會(huì)對(duì)形狀回復(fù)性能產(chǎn)生很大的影響。發(fā)生冷結(jié)晶程度越大，形狀回復(fù)率越小。因此，灰度圖案定義了溫度圖案，溫度圖案又決定了結(jié)晶圖案，結(jié)晶圖案又最終影響形狀回復(fù)性能（圖2）。

圖2.灰度對(duì)形狀回復(fù)性能的影響

  通過設(shè)計(jì)不同的灰度圖案并且結(jié)合激光切割可以得到復(fù)雜的永久形狀。這種方法利用可重加工的熱塑性SMP體系，并且空間非均質(zhì)性的編程依賴于物理相變（結(jié)晶）而不是化學(xué)變化，這使得材料可以重復(fù)使用并重新編程（圖3）。此外，所有單個(gè)步驟包括拉伸，打印，激光切割和曝光等均易于規(guī)�；妥詣�(dòng)化，并且不涉及任何液體，為制造具有復(fù)雜永久形狀的智能設(shè)備提供了一種靈活和可持續(xù)的手段。

圖3. 仿生4D變形結(jié)構(gòu)（彩色來源于不同顏色的LED光源）

  該成果以“Light-Coded Digital Crystallinity Patterns Toward Bioinspired 4D Transformation of Shape-Memory Polymers”為題發(fā)表在Advanced Functional Materials上。其中，博士生彭文俊和博士后張國高為共同第一作者，謝濤教授和劉劍主任醫(yī)師為共同通訊作者。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202000522