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  在固態(tài)光化學(xué)領(lǐng)域中，尋找在不同狀態(tài)下具有大致相同功能的高效發(fā)光材料一直是科學(xué)家們研究的重點(diǎn)，所以設(shè)計(jì)并創(chuàng)造新的具有實(shí)際應(yīng)用和技術(shù)創(chuàng)新的發(fā)光材料意義非凡。然而，大部分在溶液中展現(xiàn)出超高量子產(chǎn)率的發(fā)光材料在固態(tài)或聚集態(tài)下因?yàn)閺?qiáng)的分子間相互作用卻變得幾乎不發(fā)光。這種聚集熒光淬滅（ACQ）效應(yīng)極大的限制了固態(tài)光化學(xué)的發(fā)展。自2001年唐本忠院士提出聚集誘導(dǎo)發(fā)光（AIE）概念以來(lái)，大量的具有超高量子產(chǎn)率的固態(tài)熒光分子被合成。然而，由于絕大部分的AIE發(fā)光材料都是側(cè)重于結(jié)構(gòu)的改造，所以常常伴隨著繁瑣的合成步驟和不可避免的副產(chǎn)物。因此，簡(jiǎn)單的、環(huán)境友好的設(shè)計(jì)方式對(duì)于發(fā)光材料本身商業(yè)化是非常重要的。此外，探究新的AIE發(fā)光機(jī)理從而設(shè)計(jì)新型發(fā)光材料也是目前亟需研究的重要方向。

  近日，香港科技大學(xué)唐本忠院士團(tuán)隊(duì)聯(lián)合吉林大學(xué)盧然教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)一個(gè)簡(jiǎn)單的固態(tài)下光誘導(dǎo)[2+2]環(huán)加成反應(yīng)，設(shè)計(jì)了一系列苯乙烯基苯并噁唑類(lèi)分子，成功的實(shí)現(xiàn)了原位的ACQ到AIE材料的轉(zhuǎn)化，發(fā)現(xiàn)了非共軛有機(jī)小分子通過(guò)空間共軛效應(yīng)（through-space conjugation）誘導(dǎo)的雙重發(fā)光，并且實(shí)現(xiàn)了宏觀可見(jiàn)的固態(tài)分子運(yùn)動(dòng)。

圖1 (a) t-FSBO的AIE曲線。(b) t-FSBO在392 nm和t-FPCBO 在411 nm的AIE曲線熒光強(qiáng)度變化。(c) 固態(tài)下的t-FSBO隨著紫外光照的熒光光譜。 (d) t-FPCBO的AIE曲線。(e) t-FSBO和t-FPCBO的化學(xué)和單晶結(jié)構(gòu)。

  在本文報(bào)道的工作中，由于t-FSBO和t-2FSBO化合物在固態(tài)下有很強(qiáng)的π-π相互作用，所以在固態(tài)下，t-FSBO和t-2FSBO是典型的ACQ分子。然而在紫外光照射下，t-FSBO可以發(fā)生固態(tài)的[2+2]環(huán)加成反應(yīng),生成具有AIE活性的t-FPCBO，t-2FPCBO 和 c-FPCBO. 作者通過(guò)理論計(jì)算和晶體結(jié)構(gòu)證明了空間共軛效應(yīng)是這些非共軛分子發(fā)光的原因。這種新穎的在固態(tài)下原位將ACQ分子轉(zhuǎn)化為AIE分子的方式非常簡(jiǎn)單，并且具有原子經(jīng)濟(jì)性。同時(shí)，作者探究了t-FSBO晶體的光誘導(dǎo)機(jī)械行為。作者將t-FSBO化合物旋涂在丁腈手套上，發(fā)現(xiàn)丁腈手套在光照下可以彎曲到100°，說(shuō)明微觀的分子運(yùn)動(dòng)行為被放大到了宏觀尺度。該工作對(duì)開(kāi)發(fā)新的分子機(jī)器及固態(tài)制動(dòng)器提供了新的思路，并且對(duì)于合成新的具有AIE特性的熒光材料有著重要的指導(dǎo)意義。

圖2 (a) t-FSBO在紫外線照射下的晶體運(yùn)動(dòng)照片。(b)光二聚過(guò)程中t-FSBO和t -FPCBO分子距離的變化。(c)不同時(shí)間紫外線照射旋涂t-FSBO手套的照片。

  以上成果發(fā)表在Materials Horizons (Mater. Horiz., 2020, Advance Article, DOI:10.1039/D0MH00447B),論文的第一作者為吉林大學(xué)化學(xué)學(xué)院在讀博士生王昊然，共同第一作者為香港科技大學(xué)博士后邢浩博士，香港科技大學(xué)在讀博士生龔雋一對(duì)本文的理論計(jì)算部分做出了巨大貢獻(xiàn)。通訊作者為香港科技大學(xué)唐本忠院士與吉林大學(xué)盧然教授。

  論文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/MH/D0MH00447B#!divAbstract