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  近日，南方科技大學(xué)材料科學(xué)與工程系郭旭崗教授課題組在Advanced Materials上發(fā)表利用氰基來(lái)構(gòu)建具有超窄帶隙n型高分子受體材料及其在全聚合物太陽(yáng)能電池的最新研究進(jìn)展。

    受益于在近紅外區(qū)域吸收上的突破，基于非富勒烯小分子受體材料的有機(jī)太陽(yáng)能電池取得了超過(guò)16%的能量轉(zhuǎn)換效率。然而，由于n型高分子受體材料的帶隙通常較寬，在長(zhǎng)波區(qū)域吸收有限，因此全聚合物太陽(yáng)能電池的能量轉(zhuǎn)化效率相對(duì)較低。目前，大部分高性能高分子受體材料都是基于含酰亞胺的缺電子單元構(gòu)建，主要以長(zhǎng)期以來(lái)廣泛使用的苝二酰亞胺（PDI）和萘二酰亞胺（NDI），以及最近發(fā)展的梯狀雙噻吩酰亞胺（BTIn）等為主（圖 1）。雖然基于PDI和NDI的高分子受體材料取得了較大的成功，但是由于其相對(duì)寬的帶隙和在近紅外區(qū)域較弱的吸收，最近基于PDI和NDI高分子的全聚合物太陽(yáng)能電池發(fā)展相對(duì)緩慢，吸收不足也成為限制全聚合物太陽(yáng)能電池性能進(jìn)一步提升的瓶頸。圖1總結(jié)了近年來(lái)具有代表性的n-型高分子受體材料及其在全聚合物太陽(yáng)能電池中取得的短路電流和能量轉(zhuǎn)換效率。可以明顯發(fā)現(xiàn)，所有高性能的高分子受體材料所制備的全聚合物太陽(yáng)能電池的短路電流密度都小于19 mA cm^-2（圖 1），遠(yuǎn)低于基于非富勒烯小分子受體材料構(gòu)建的有機(jī)太陽(yáng)能電池的短路電流密度值。因此，發(fā)展在近紅外區(qū)域具有強(qiáng)、寬吸收特性和優(yōu)異電荷傳輸性能的新型n型高分子半導(dǎo)體對(duì)突破全聚合物太陽(yáng)能電池短路電流以及能量轉(zhuǎn)換效率較低的關(guān)鍵問(wèn)題十分重要。

圖1 （a）文獻(xiàn)中報(bào)道的代表性的高分子受體材料和其制備的全聚合物太陽(yáng)能電池短路電流密度及能量轉(zhuǎn)換效率；（b）本論文報(bào)道的具有超窄帶隙的n型高分子半導(dǎo)體及其全聚合物太陽(yáng)能電池短路電流密度及能量轉(zhuǎn)換效率。

  由于氰基的強(qiáng)拉電子能力， 5,6-二氰基-2,1,3-苯并噻二唑（DCNBT）是一個(gè)高度缺電子單體，同時(shí)將是構(gòu)建高性能n型高分子半導(dǎo)體的重要單元。為解決現(xiàn)有高分子受體材料吸收上的不足，本工作將DCNBT引入到高分子主鏈，利用“強(qiáng)給體-強(qiáng)受體”構(gòu)建窄帶隙高分子半導(dǎo)體的設(shè)計(jì)策略。通過(guò)使用含氧橋聯(lián)的引達(dá)省單元與DCNBT聚合構(gòu)建了兩個(gè)n型高分子半導(dǎo)體DCNBT-TPC和DCNBT-TPIC（圖 1）。由于其強(qiáng)分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移特性，在固體薄膜中，高分子DCNBT-TPC的吸收主要集中在600-900 nm，其異構(gòu)體DCNBT-TPIC的吸收峰更為紅移，吸收主要集中在600-950 nm（圖2）。DCNBT-TPC和DCNBT-TPIC取得了超窄帶隙（1.38 eV和1.28 eV）并在長(zhǎng)波區(qū)域具有很強(qiáng)的吸收能力，這樣的吸收特性打破了長(zhǎng)期以來(lái)限制高分子受體材料在全聚合物電池中性能的瓶頸。

  DCNBT的引入能使高分子具有一定的共面性，并在薄膜狀態(tài)具有不錯(cuò)的結(jié)晶性。用DCNBT-TPC和DCNBT-TPIC作為電子傳輸層制備的有機(jī)場(chǎng)效應(yīng)晶體管分別獲得了高達(dá)1.72和0.16 cm² V^-1 s^-1的電子遷移率，該遷移率與經(jīng)典的n型高分子半導(dǎo)體材料N2200相當(dāng)，甚至更高。當(dāng)使用p型高分子半導(dǎo)體PBDTTT-E-T作為給體材料時(shí)，基于DCNBT-TPC制備的全聚合物太陽(yáng)能電池器件獲得了19.44 mA cm^-2的短路電流密度和9.26%的能量轉(zhuǎn)換效率。令人欣慰的是基于DCNBT-TPIC制備的全聚合物太陽(yáng)能電池器件獲得了高達(dá)22.52 mA cm^-2的短路電流密度和10.22%的能量轉(zhuǎn)換效率（圖2）。值得注意的是，基于DCNBT-TPIC的全聚合物太陽(yáng)能電池是第一個(gè)使用具有超窄帶隙的n型高分子受體取得超過(guò)10%的能量轉(zhuǎn)化效率和光響應(yīng)達(dá)到950 nm的器件。這表明氰基可以用來(lái)構(gòu)建具有超窄帶隙高分子受體材料并取得了優(yōu)異的全聚合物太陽(yáng)能電池性能，也反映了氰基作為強(qiáng)拉電子基團(tuán)能明顯提升高分子半導(dǎo)體的n型器件性能。

圖2（a）高分子給體材料PBDTTT-E-T、高分子受體材料DCNBT-TPC和DCNBT-TPIC在薄膜態(tài)的紫外-可見(jiàn)吸收光譜；（b）PBDTTT-E-T、DCNBT-TPC和DCNBT-TPIC能級(jí)示意圖；（c）全聚合物太陽(yáng)能電池的電流-電壓特征曲線；（d）全聚合物太陽(yáng)能電池外量子效率特征曲線。

  該論文以題為“High-Performance All-Polymer Solar Cells Enabled by n-Type Polymers with an Ultranarrow Bandgap Down to 1.28 eV”發(fā)表在Advanced Materials上。馮奎博士為該工作的第一作者，郭旭崗教授為通訊作者。該工作得到了中國(guó)博士后科學(xué)基金（2019M662696）和深圳市基礎(chǔ)研究面上項(xiàng)目（JCYJ20190809162003662、JCYJ20180504165709042和JCYJ20170817105905899）的資助。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/adma.202001476

  課題組網(wǎng)址：http://faculty.sustech.edu.cn/guoxg/