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  近日，德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校余桂華教授課題組在頂級(jí)化學(xué)材料綜述性期刊Chemical Reviews 上總結(jié)了水凝膠材料在可持續(xù)性能源和水資源領(lǐng)域的技術(shù)進(jìn)展。作者先從合成、分類以及組成元素各角度介紹了水凝膠材料的基本概況，并分析如何基于凝膠化學(xué)調(diào)控水凝膠材料的結(jié)構(gòu)和物理化學(xué)性質(zhì)，接著介紹了水凝膠材料在能源存儲(chǔ)、能源轉(zhuǎn)化和清潔水資源技術(shù)的重要應(yīng)用，最后概述了該新興領(lǐng)域的主要挑戰(zhàn)和發(fā)展方向。

（一）前言

  可持續(xù)能源和水資源是全球深入研究的重點(diǎn)領(lǐng)域，對(duì)現(xiàn)代社會(huì)的發(fā)展至關(guān)重要。近年來，新型先進(jìn)材料的出現(xiàn)大大推動(dòng)了該領(lǐng)域的發(fā)展，使得實(shí)現(xiàn)低成本、高效、安全的能源和水資源技術(shù)成為可能。作為一種新興材料，水凝膠具有高度可調(diào)的物理化學(xué)性質(zhì)和形貌結(jié)構(gòu)，在諸多領(lǐng)域展現(xiàn)出了重要應(yīng)用潛能，包括電化學(xué)能源存儲(chǔ)和轉(zhuǎn)化以及水資源凈化和管理（圖1）。

圖1. 水凝膠材料在可持續(xù)能源和水資源領(lǐng)域的應(yīng)用。圖片來源：Chem. Rev.

（二）水凝膠材料的合成與制備

  水凝膠是含有大量水并具有3D層次結(jié)構(gòu)的交聯(lián)聚合物網(wǎng)絡(luò)，由單體或聚合物通過交聯(lián)作用合成。水凝膠的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)可以通過調(diào)節(jié)合成元素、交聯(lián)方法以及不同的功能性添加劑來調(diào)控。通過調(diào)節(jié)組成水凝膠的單體或聚合物可以制備不同的水凝膠網(wǎng)絡(luò)，包括單網(wǎng)絡(luò)、半互穿網(wǎng)絡(luò)以及互穿網(wǎng)絡(luò)；不同水凝膠網(wǎng)絡(luò)具有不同的特性。交聯(lián)作用可分為物理交聯(lián)和基于共價(jià)鍵的化學(xué)交聯(lián)：物理交聯(lián)是基于非共價(jià)鍵作用，如離子/靜電相互作用、氫鍵和金屬配位作用等，這些作用力通常是可逆的，因此物理交聯(lián)的水凝膠可以用來設(shè)計(jì)擁有自修復(fù)和應(yīng)激響應(yīng)性功能的材料；化學(xué)交聯(lián)是基于不可逆的共價(jià)鍵作用，如自由基聚合和點(diǎn)擊化學(xué)等，因此這類水凝膠通常很穩(wěn)定。在水凝膠合成過程中可以加入不同的功能性添加劑，從而賦予水凝膠不同的性質(zhì)，例如可以往水凝膠內(nèi)添加導(dǎo)電性強(qiáng)的石墨烯或碳納米管來增強(qiáng)水凝膠的導(dǎo)電性，或者加入吸光性好的談材料或半導(dǎo)體材料來增強(qiáng)其對(duì)太陽光的吸收。

  另外，水凝膠具有相互連接的三維納米結(jié)構(gòu)、大的表面積和大量質(zhì)量/電荷傳輸通道，可以用作分層功能框架材料（如碳、氧化物、金屬和合金基框架材料）的理想前驅(qū)體（圖2）。3D分層多孔納米結(jié)構(gòu)水凝膠還用作模板以制造各種基于金屬氧化物或碳的骨架的納米顆粒和粉末。

圖2. 水凝膠作為前驅(qū)體來制備功能框架材料。圖片來源：Chem. Rev.

（三）水凝膠的理化性質(zhì)

  導(dǎo)電性：對(duì)于電化學(xué)能量存儲(chǔ)和轉(zhuǎn)換設(shè)備的應(yīng)用，電荷載流子傳導(dǎo)（離子和電子）在氧化還原反應(yīng)、催化活性、離子吸收和雙電層形成中起著至關(guān)重要的作用。水凝膠可以通過與功能性材料結(jié)合，例如具有離子和/或電子導(dǎo)電性的導(dǎo)電聚合物主鏈、金屬交聯(lián)劑、活性電極材料和電解質(zhì)等，來提高其導(dǎo)電性（圖3）。含有親水性官能團(tuán)聚合物網(wǎng)絡(luò)的水凝膠能夠容納大量的具有高離子電導(dǎo)率水性電解質(zhì)，以此來提高水凝膠的整體電導(dǎo)率。水凝膠的離子電導(dǎo)率與溶劑和電解質(zhì)的種類、電解質(zhì)的濃度以及電解質(zhì)和聚合物網(wǎng)絡(luò)的相互作用相關(guān)。除離子外，電子也可以在水凝膠中作為電荷載體。兩種策略可用來增強(qiáng)水凝膠中的電子傳導(dǎo)：共軛導(dǎo)電聚合物或者引入導(dǎo)電填充材料。共軛導(dǎo)電聚合物的電導(dǎo)率可以進(jìn)一步通過摻雜或調(diào)控交聯(lián)劑來改善；導(dǎo)電填充材料的種類、濃度和形貌也可以用來調(diào)控水凝膠電導(dǎo)率。在很多應(yīng)用中，水凝膠通常具有離子和電子雙重電導(dǎo)性，從而獲得更高的電導(dǎo)率。

圖3. 水凝膠中的電荷傳導(dǎo)機(jī)制。圖片來源：Chem. Rev.

  機(jī)械性能：與固體和液體相比，水凝膠具有高度可調(diào)的柔韌性、彈性和自修復(fù)能力。例如，水凝膠的楊氏模量范圍可從1 Pa調(diào)控到0.1 GPa，使其可與各種界面相匹配。近年來，為發(fā)展柔性電子器件，在開發(fā)具有優(yōu)良的可延展性、抗張強(qiáng)度和抗壓強(qiáng)度的水凝膠方向取得了重大進(jìn)展。一些常見的方法包括雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠、物理和化學(xué)交聯(lián)的混合水凝膠以及納米復(fù)合水凝膠。同時(shí)，能夠自發(fā)修復(fù)的水凝膠材料對(duì)可穿戴式能量存儲(chǔ)和轉(zhuǎn)換裝置具有重要應(yīng)用前景，由自修復(fù)水凝膠制成的設(shè)備可以恢復(fù)原始性能，從而獲得更顯著的耐用性和更長的使用壽命。

  應(yīng)激響應(yīng)性：得益于水凝膠體系的高含水量、高靈敏度、可調(diào)控的結(jié)構(gòu)和理化性質(zhì)，水凝膠可通過膨脹、收縮或溶膠-凝膠相變等形式對(duì)外界環(huán)境刺激做出快速響應(yīng)。水凝膠的應(yīng)激性可以分為物理型和化學(xué)型響應(yīng)。物理響應(yīng)型水凝膠主要包括熱響應(yīng)、光響應(yīng)、電磁場(chǎng)相應(yīng)和力學(xué)響應(yīng)型水凝膠，例如熱響應(yīng)型水凝膠作為智能電解液來保護(hù)電路，濕度響應(yīng)型水凝膠可作為智能窗戶調(diào)節(jié)室內(nèi)溫度。化學(xué)響應(yīng)型水凝膠主要是針對(duì) pH和離子強(qiáng)度變化做出響應(yīng)。

  溶脹性質(zhì)：由于聚合物主鏈或末端鏈中存在親水性基團(tuán)，水凝膠網(wǎng)絡(luò)能夠吸收大量水溶液，因此具有獨(dú)特的溶脹性質(zhì)。水凝膠的具有極大的溶脹度（即單位質(zhì)量的干燥的水凝膠可以吸收水的質(zhì)量）可以被用于水或空氣凈化、水質(zhì)檢測(cè)以及應(yīng)激性致動(dòng)器。水凝膠的溶脹度可以通過交聯(lián)密度、溫度和離子型水凝膠的離子強(qiáng)度來調(diào)控。相反，水凝膠的溶脹也會(huì)進(jìn)一步影響其機(jī)械性能、內(nèi)部結(jié)構(gòu)以及表面形貌。

（四）水凝膠材料用于能源存儲(chǔ)

  可充電電池：可充電電池是當(dāng)今最強(qiáng)大的存儲(chǔ)系統(tǒng)之一。陰極、電解質(zhì)和陽極通常是電池的三個(gè)主要組成部分，電解質(zhì)將陰極和陽極分開。在充電/放電過程中，電荷載體存儲(chǔ)在陽極/陰極中，電解質(zhì)允許電荷載體傳輸。但是，目前的電池（例如鋰離子電池）面臨能量密度低（<500 Wh kg），材料成本高以及與安全相關(guān)的問題。多功能水凝膠材料具有易于制造、高離子/電子電導(dǎo)率、良好的固體電解質(zhì)界面以及優(yōu)異的機(jī)械性能，具有改善傳統(tǒng)電池性能的重要潛力。水凝膠衍生的材料可以作為電池中的電極、粘合劑或電解質(zhì)。由水凝膠作為前驅(qū)體或模板制備的電極材料具有3D分層多孔結(jié)構(gòu)、納米孔和微米孔，可以實(shí)現(xiàn)電解質(zhì)的快速離子擴(kuò)散，從而縮短活性材料中電荷載體的擴(kuò)散長度來提高電池的倍率能力。由于水凝膠可以方便的調(diào)控添加劑，得到均勻分散且具有優(yōu)良機(jī)械性能的復(fù)合材料，導(dǎo)電水凝膠能夠被用來作為電極粘合劑，以增強(qiáng)電池的性能和穩(wěn)定性。同時(shí)，水凝膠具有出色的鎖水能力，可以容納大量電解質(zhì)溶液，使其適合作為電池中的電解質(zhì)來離兩個(gè)電極，并保持出色的離子電導(dǎo)率。水凝膠的優(yōu)異力學(xué)性能也使其可以用于柔性電子器件中。最后，近期研究工作報(bào)道了可以在極端低溫（0度以下）以及高溫下防止結(jié)冰或脫水的水凝膠材料，大大擴(kuò)展了水凝膠材料的使用潛能。

圖4. 水凝膠用于可充電電池中。圖片來源：Chem. Rev.

  超級(jí)電容器：相比于電池，超級(jí)電容器具有更高的功率密度和超長的循環(huán)壽命，可以實(shí)現(xiàn)快速的充放電。不同于傳統(tǒng)的電容器，水凝膠具有柔韌性、拉伸性和自修復(fù)等性能，在柔性超電容領(lǐng)域具有突出的貢獻(xiàn)。一方面，導(dǎo)電水凝膠，例如聚苯胺、聚吡咯、石墨烯水凝膠及其復(fù)合物等，可以原位生長在柔性集流體上作為超級(jí)電容器的柔性電極，也可以直接作為自支持的柔性電極；另一方面，由于水凝膠可以吸附大量的電解質(zhì)，具有較高的離子電導(dǎo)率，并具有良好的拉伸性、自修復(fù)性和機(jī)械強(qiáng)度，使其可以作為超級(jí)電容器中優(yōu)異的準(zhǔn)固態(tài)柔性電解質(zhì)。 

（五）水凝膠材料用于能源轉(zhuǎn)化

  催化反應(yīng)：水凝膠材料用于催化反應(yīng)由如下顯著優(yōu)勢(shì)：高比表面積的多孔三維多級(jí)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)、易被官能團(tuán)修飾、易摻雜、優(yōu)良的機(jī)械強(qiáng)度和自支撐性，以及獨(dú)特的親水性、溶脹性、導(dǎo)電性等。因此，基于水凝膠的高活性催化劑可廣泛用于各類重要的催化反應(yīng)，包括氧氣還原反應(yīng)（ORR）、析氧反應(yīng)（OER）、析氫反應(yīng)（HER）和二氧化碳還原（CO₂RR）等。

  能源轉(zhuǎn)化器件：能源轉(zhuǎn)化器件可以將能量從一種形態(tài)轉(zhuǎn)化為另一種形態(tài)，如燃料電池和金屬空氣電池將化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能，水分解電解槽將電能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能。能源轉(zhuǎn)化器件的主要挑戰(zhàn)之一是優(yōu)化電極的電催化活性，以降低能壘并增加其結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。通過在分子層面上合理地控制交聯(lián)劑和摻雜劑，水凝膠可作為增強(qiáng)的電催化活性的3D互連多孔碳骨架的優(yōu)良前體，和具有良好離子傳導(dǎo)性和離子交換特性的膜，以用于能源轉(zhuǎn)化器件。

（六）水凝膠材料用于清潔水資源技術(shù)

  太陽能海水淡化和污水處理：太陽能水蒸發(fā)技術(shù)利用清潔環(huán)保、成本低廉的太陽能將純凈水與污染物分離，不需要依賴化石能源和電力資源，對(duì)淡水短缺的發(fā)展中地區(qū)有廣闊的應(yīng)用前景。在水凝膠中，獨(dú)特的水與聚合物之間的相互作用使得大量水可以中間水的形式存在，與體相水相比，聚合物網(wǎng)絡(luò)中的中間水僅需要更少的能量，就可以打破氫鍵并從液體表面蒸發(fā)。因此，水凝膠蒸發(fā)器可以實(shí)現(xiàn)超快水蒸發(fā)。水凝膠蒸發(fā)器還可以通過調(diào)控其溶脹性質(zhì)和引入納米太陽能吸光劑來實(shí)現(xiàn)對(duì)吸收的太陽能的更高效的利用。同時(shí)，水凝膠的表面調(diào)控可以用來調(diào)控水在表面的蒸發(fā)行為，通過設(shè)計(jì)具有納米尺度凹坑的表面形貌，以及具有親水性和疏水性相間的特殊表面潤濕度，從而實(shí)現(xiàn)極快的太陽能水蒸發(fā)。再者，通過引入不同功能性添加劑，還可以實(shí)現(xiàn)其對(duì)污水中不同雜質(zhì)的吸附或處理，以獲得清潔安全的水資源。

圖5. 水凝膠用于太陽能海水淡化和水處理。圖片來源：Chem. Rev.

  空氣集水技術(shù)：空氣中蘊(yùn)含著大量的水分，將這些水分收集利用可以有效緩解水資源緊張的問題。由于其獨(dú)特的溶脹性質(zhì)，水凝膠可以吸收大量水分，并將水分通過脫水形式釋放收集起來，因此，水凝膠在空氣集水領(lǐng)域由其顯著優(yōu)勢(shì)。近期報(bào)道了三種新興的水凝膠空氣集水策略。第一種，可以構(gòu)建具有高表面粗糙度和多孔性的水凝膠以實(shí)現(xiàn)更大的表面積并增加吸水能力技術(shù)；其二，在水凝膠內(nèi)引入吸濕鹽來增強(qiáng)吸收水蒸氣的能力；最后，研究者利用復(fù)合凝膠中的分子互穿機(jī)制，將吸濕高分子和溫度響應(yīng)性親水高分子相結(jié)合，實(shí)現(xiàn)了空氣取水、原位儲(chǔ)水及響應(yīng)釋水三位一體的獨(dú)特功能，吸放水效果出眾。

（七）總結(jié)與展望

  作為可持續(xù)能源和水資源技術(shù)的新興材料平臺(tái)，水凝膠在很多方面展現(xiàn)出許多獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)，但未來仍需適當(dāng)應(yīng)對(duì)挑戰(zhàn)（圖6）。例如，水作為溶劑會(huì)限制儲(chǔ)能裝置的工作溫度和耐用性，可能的解決方案包括但不限于構(gòu)建互穿網(wǎng)絡(luò)或加入功能性添加劑以調(diào)整水的相變行為。再如，導(dǎo)電水凝膠的機(jī)械性能，包括強(qiáng)度、柔韌性和可拉伸性還需要進(jìn)一步改進(jìn)以用于實(shí)際應(yīng)用。對(duì)水凝膠材料中的離子和電子傳輸?shù)睦碚摍C(jī)制的深入探討（例如聚合物-電解質(zhì)相互作用）也會(huì)對(duì)改善水凝膠材料中的電荷傳輸性能大有裨益，從而提高儲(chǔ)能和轉(zhuǎn)換器件 的性能。

  此外，對(duì)水凝膠太陽能蒸發(fā)器和集水器的改進(jìn)需要對(duì)聚合物-水和聚合物-添加劑之間的相互作用進(jìn)行精確控制和微調(diào)，以進(jìn)一步提高性能。更好地了解水凝膠增強(qiáng)水分蒸發(fā)和吸收背后的基礎(chǔ)原理也同樣重要，為此，應(yīng)該使用更先進(jìn)的原位表征工具來揭示水凝膠如何促進(jìn)水的相變。除了考慮成本效益和大規(guī)模制備之外，研究人員還應(yīng)該在水凝膠中進(jìn)一步加入更多功能，例如，抗菌性、去揮發(fā)性化合物。

圖6. 水凝膠在能源存儲(chǔ)、能源轉(zhuǎn)化和清潔水資源技術(shù)中的挑戰(zhàn)與發(fā)展方向。圖片來源：Chem. Rev.

  原文連接：https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.0c00345