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  萬(wàn)事萬(wàn)物都是在運(yùn)動(dòng)中的，自然界中的各種生命體是通過(guò)分子運(yùn)動(dòng)，從環(huán)境中獲取能量，從混沌中去構(gòu)建高度有序的復(fù)雜結(jié)構(gòu)從而去實(shí)現(xiàn)各種各樣的功能。正是由于分子運(yùn)動(dòng)如此重要，科學(xué)家們也投入了巨大的精力去探索分子運(yùn)動(dòng)，利用分子運(yùn)動(dòng)。然而，在固態(tài)條件下，分子間存在較強(qiáng)的相互作用，分子遷移率較低，使得固態(tài)下分子運(yùn)動(dòng)的調(diào)控是及其困難的。因此如何利用固態(tài)分子運(yùn)動(dòng)去實(shí)現(xiàn)如生命體類(lèi)似的從無(wú)序到有序的高級(jí)構(gòu)筑也是科學(xué)家們一直面臨的一個(gè)極大的挑戰(zhàn)。研究者們已經(jīng)試圖通過(guò)利用光、熱、電、磁場(chǎng)或力等各類(lèi)外界刺激去實(shí)現(xiàn)這一點(diǎn)。其中，機(jī)械力是非常簡(jiǎn)單的且易于操作的，因而也成為研究者們用于調(diào)控固態(tài)分子運(yùn)動(dòng)的首選方法之一。

  近日，香港科技大學(xué)唐本忠院士團(tuán)隊(duì)聯(lián)合華南理工大學(xué)王志明研究員團(tuán)隊(duì)，通過(guò)利用聚集誘導(dǎo)發(fā)光（AIE）效應(yīng)以及獨(dú)特的金-金相互作用開(kāi)發(fā)出了兩個(gè)新穎的手性異構(gòu)體 (R,R)-1和(S,S)-1 (圖1)。在這兩個(gè)體系中，他們選擇了一個(gè)柔性的二苯-乙烷部分以實(shí)現(xiàn)獨(dú)特的AIE性能，并引入了五氟苯基金末端以形成強(qiáng)的親金相互作用，兩者可以通過(guò)發(fā)光的形式給出信號(hào)去可視化力刺激下的固態(tài)分子運(yùn)動(dòng)。

圖1. 化合物的分子結(jié)構(gòu)。

  相關(guān)的研究結(jié)果表明，在簡(jiǎn)單機(jī)械力的原位刺激下，粉末狀態(tài)下隨機(jī)取向的納米級(jí)雛晶可以進(jìn)行重排，組裝成高度有序的微米級(jí)微晶（圖2），這一現(xiàn)象是極其罕見(jiàn)的。此外，這一過(guò)程可以通過(guò)發(fā)出的磷光信號(hào)進(jìn)行可視化。相關(guān)的研究結(jié)果表明，這一獨(dú)特的無(wú)序到有序轉(zhuǎn)變的過(guò)程是由于極強(qiáng)的金-金相互作用及多重氫鍵相互作用的形成所驅(qū)使的。

圖2. 化合物(R,R)-1在力誘導(dǎo)下形貌的改變。

  更引人注目的是，在晶體狀態(tài)下，宏觀上磷光由關(guān)到開(kāi)的顯著變化也可以通過(guò)晶體分子層內(nèi)極其微妙的分子運(yùn)動(dòng)來(lái)實(shí)現(xiàn)。相關(guān)的研究結(jié)果表明，在晶相保持完全不變的情況下，整體分子排列無(wú)明顯變化的情況下，通過(guò)分子層間微妙的滑動(dòng)及更細(xì)微的壓縮就可實(shí)現(xiàn)磷光的開(kāi)到關(guān)切換，這一現(xiàn)象是更為少見(jiàn)的。并且為了向讀者更好地呈現(xiàn)這一微妙的變化，研究者們通過(guò)肌肉運(yùn)動(dòng)的纖維滑動(dòng)模型來(lái)進(jìn)行了形象地類(lèi)比（圖3）。

圖3. 力誘導(dǎo)固態(tài)分子運(yùn)動(dòng)和發(fā)光的機(jī)理。

  因此，該研究很好地呈現(xiàn)了可以通過(guò)簡(jiǎn)單地操縱固態(tài)分子運(yùn)動(dòng)來(lái)實(shí)現(xiàn)無(wú)序到有序結(jié)構(gòu)的高級(jí)構(gòu)筑，并且表明分子運(yùn)動(dòng)的微妙改變可導(dǎo)致物質(zhì)宏觀形貌及光物理性質(zhì)的顯著變化。該研究工作將為固態(tài)分子運(yùn)動(dòng)的探索提供新的思路，并為研究人員有效利用固態(tài)分子運(yùn)動(dòng)進(jìn)行有意義的工作提供更多的啟發(fā)。

  以上結(jié)果發(fā)表在Journal of the American Chemical Society 上。論文的第一作者為香港科技大學(xué)的張靜博士，香港科技大學(xué)的何本釗博士和吳文杰為共同第一作者，通訊作者為香港科技大學(xué)唐本忠院士，華南理工大學(xué)王志明研究員為共同通訊作者。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.0c06305