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  鄭州大學(xué)工程塑料研究室龐新廠教授團(tuán)隊(duì)近日在《ACS Appl. Mater. Interfaces》期刊上發(fā)表了題為“Dual Roles of Amino-Functionalized Silicon Quantum Dots (SiQDs) for Visible-Light-Induced Surface-Initiated PET-RAFT Polymerization on Substrates” 的研究論文。

  光誘導(dǎo)能量/電子轉(zhuǎn)移可逆加成-斷裂鏈轉(zhuǎn)移（PET-RAFT）聚合因其清潔、廉價(jià)、可再生等特點(diǎn)而受到廣泛關(guān)注。而開發(fā)低毒性和環(huán)境友好性的光催化劑仍有很大的挑戰(zhàn)性。研究者首次利用硅量子點(diǎn)(SiQDs)作為光催化劑進(jìn)行了PET-RAFT聚合。硅量子點(diǎn)（SiQDs）是一種半導(dǎo)體納米晶，具有良好的生物相容性、原料豐富、成本低廉、合成工藝簡單以及電子和空穴能量較高、分離較好等優(yōu)點(diǎn)。如圖 1 所示，該聚合不僅具有優(yōu)異的時(shí)空控制能力，而且另外引入電子供體（TEA）可以明顯提高聚合速率。

圖1. 藍(lán)光（λmax=460nm）照射下，在DMSO中加入不同量的TEA（0，6 equiv.）進(jìn)行SiQDs催化MMA的PET-RAFT聚合。（a）ln([M]₀/[M]_t)vs Time;（b）M_n vs Conversion。

  SiQDs表面的氨基為更加便捷地進(jìn)行基材表面引發(fā)PET-RAFT聚合提供了可能，即硅量子點(diǎn)作為羥基化基材（羥基化硅片）與鏈轉(zhuǎn)移劑（CPADB）之間的橋梁，進(jìn)行PET-RAFT聚合制備聚合物刷。如圖 2a所示，硅量子點(diǎn)一端通過靜電相互作用與基材結(jié)合，另一端通過氨基與羧基反應(yīng)與鏈轉(zhuǎn)移劑結(jié)合，從而進(jìn)行原位催化基材表面引發(fā)的光誘導(dǎo)PET-RAFT聚合。更有趣的是，SiQDs涂覆的基材也可用作PET-RAFT可循環(huán)回收的光催化劑(如圖 2b)。因此SiQDs有望成為各種光誘導(dǎo)聚合物合成體系的候選光催化劑。

圖2. （a）基材表面接枝聚合物刷示意圖；（b）對硅量子點(diǎn)涂覆的基材進(jìn)行循環(huán)催化利用示意圖。

  本項(xiàng)研究依托河南省活性聚合與功能納米材料國際聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室。論文的第一作者為2018級碩士研究生王琦，共同一作為2017級碩士研究生胡玲娟，通訊作者為鄭州大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院、河南省資源與材料工業(yè)技術(shù)研究院喬曉光博士和龐新廠教授。該工作得到了國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（U1804128，51973201和51703206），111計(jì)劃（D18023），國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目（2017YFB0307600），以及河南省博士后研究計(jì)劃項(xiàng)目（1901007）的資助。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsami.0c12299