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  熱響應(yīng)的高分子水凝膠驅(qū)動(dòng)器，受到外界環(huán)境溫度的刺激能夠產(chǎn)生可逆形變或體積改變，在仿生驅(qū)動(dòng)、組織工程以及軟質(zhì)機(jī)器人等領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用前景。目前，熱響應(yīng)水凝膠驅(qū)動(dòng)器大都是基于各向異性結(jié)構(gòu)制備而成：刺激響應(yīng)性的水凝膠層（具有LCST或具有UCST型的溫敏高分子）和非響應(yīng)的水凝膠層。熱響應(yīng)水凝膠驅(qū)動(dòng)器雖然取得了較大進(jìn)展，但仍然存在如下有待解決的問題：（1）通常采用單層凝膠作為刺激響應(yīng)驅(qū)動(dòng)層，驅(qū)動(dòng)器難以實(shí)現(xiàn)較大角度范圍的復(fù)雜3D形變；（2）單層驅(qū)動(dòng)，導(dǎo)致驅(qū)動(dòng)器刺激響應(yīng)速率過慢，且形變后需要較長時(shí)間恢復(fù)到原始形狀；（3）雙層凝膠的界面粘接強(qiáng)度不佳，機(jī)械性能較差，嚴(yán)重限制了其進(jìn)一步的應(yīng)用。

  針對上述問題，南開大學(xué)化學(xué)學(xué)院孫平川研究員團(tuán)隊(duì)提出了一種構(gòu)筑雙層溫敏水凝膠驅(qū)動(dòng)器的新策略：采用反向形變和臨界溫度匹配的LCST和UCST溫敏高分子層的協(xié)同驅(qū)動(dòng)來制備高雙向彎曲的雙層水凝膠驅(qū)動(dòng)器，通過在LCST層中引入納米黏土片層（Laponite）不但提升水凝膠驅(qū)動(dòng)器的力學(xué)強(qiáng)度，而且大幅增強(qiáng)了雙層凝膠界面的粘接強(qiáng)度，從而可實(shí)現(xiàn)多次可逆雙向大角度的驅(qū)動(dòng)行為，為高性能水凝膠驅(qū)動(dòng)器研究提供了一個(gè)新的途徑（圖1）。

圖1. 基于LCST和UCST類溫敏高分子協(xié)同驅(qū)動(dòng)的雙向大角度彎曲水凝膠驅(qū)動(dòng)器。

  在該雙層水凝膠驅(qū)動(dòng)器中，一層是基于UCST類溫敏性高分子聚N-丙烯酰基甘氨酰胺（PNAGA）水凝膠：臨界溫度以下體積收縮，臨界溫度以上體積膨脹；另一層是基于LCST類溫敏性高分子聚N-異丙基丙烯酰胺--無機(jī)黏土（PNIPAM-Laponite）納米復(fù)合凝膠：臨界溫度以下體積膨脹，臨界溫度以上體積收縮（圖2） 。特別的是PNAGA水凝膠層的UCST（18 °C） 小于PNIPAM-Laponite水凝膠層的LCST（36 °C），這兩種轉(zhuǎn)變溫度匹配和反向形變的溫敏高分子層賦予了雙層水凝膠在彎曲過程中的高效協(xié)同驅(qū)動(dòng)能力。

圖2. （a）LCST-UCST雙層水凝膠；（b）PNAGA層和PNIPAM-Laponite層水凝膠不同溫度下的透過率；（c）PNAGA層，PNIPAM-Laponite層和雙層水凝膠不同溫度下的溶脹率；（d-f）PNAGA層水凝膠不同溫度下的膨脹和收縮行為；（g-i）PNIPAM-Laponite層水凝膠不同溫度下的膨脹和收縮行為。

  臨界溫度匹配的LCST-UCST相轉(zhuǎn)變作為雙向協(xié)同的驅(qū)動(dòng)力，賦予了該雙層水凝膠驅(qū)動(dòng)器在高溫水相中（45 °C）比傳統(tǒng)的熱響應(yīng)雙層水凝膠驅(qū)動(dòng)器更加優(yōu)異的雙向大角度(+360° 到 -360°) 快速彎曲能力， 同時(shí)在低溫水相中（5 °C）形變可逆回復(fù)的能力。通過在45 °C和5 °C水環(huán)境中的溫度交替切換，該雙層水凝膠可在雙向大角度彎曲之間多次重復(fù)使用，展現(xiàn)了優(yōu)異的循環(huán)彎曲能力（圖3）。

圖3. （a）雙層水凝膠在T = 45 °C時(shí)的熱響應(yīng)彎曲；（b）和其它熱響應(yīng)雙層水凝膠的彎曲性能比較；（c）雙層水凝膠在環(huán)境溫度改變下的可逆循環(huán)彎曲。

  此外，進(jìn)一步在PNIPAM層中加入Laponite無機(jī)納米黏土片層，通過聚合物鏈和納米黏土形成的氫鍵作用在雙層水凝膠的界面上形成了約5 um厚度的界面層，因此增強(qiáng)了該驅(qū)動(dòng)器雙層界面的粘接強(qiáng)度，防止了驅(qū)動(dòng)器在熱響應(yīng)彎曲過程中因界面局部應(yīng)力過大而導(dǎo)致的分層和開裂現(xiàn)象。同時(shí)，Laponite的引入增加了PNIPAM層的物理交聯(lián)點(diǎn)，使得聚合物三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)更加緊密，因此該雙層水凝膠驅(qū)動(dòng)器的力學(xué)性能也得到了顯著提升（圖4）。

圖4. （a）PNAGA / PNIPAM-Laponite雙層水凝膠的SEM圖；（b）PNAGA / PNIPAM雙層水凝膠的SEM圖；（c）含Laponite和不含Laponite雙層水凝膠彎曲兩次后的比較圖；（d-e）含Laponite雙層水凝膠界面處的SEM-EDS元素分析；（f）力學(xué)性能比較圖。

  優(yōu)異的力學(xué)性能及可逆的雙向大角度彎曲能力，賦予了雙層水凝膠可以實(shí)現(xiàn)復(fù)雜的3D形變及驅(qū)動(dòng)能力。例如該雙層水凝膠材料可以制備成一種水相環(huán)境中應(yīng)用的可逆“仿生抓手”，可在外界環(huán)境溫度的刺激下，準(zhǔn)確地抓取和轉(zhuǎn)移目標(biāo)物（圖5）。

圖5. （a）雙層水凝膠在45 °C形狀改變；（b）水凝膠片層從45 °C轉(zhuǎn)移到5 °C；（c）水凝膠驅(qū)動(dòng)器抓取和轉(zhuǎn)移目標(biāo)物。

  該研究成果近日以“Highly Bidirectional Bendable Actuator Engineered by LCST?UCST Bilayer Hydrogel with Enhanced Interface”為題,在線發(fā)表于ACS Applied Materials & Interfaces（DOI: 10.1021/acsami.0c17085）上。論文第一作者為南開大學(xué)化學(xué)學(xué)院博士生黎劍，共同通訊作者為王粉粉博士后和孫平川研究員。該論文得到了國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目和“111”計(jì)劃項(xiàng)目等經(jīng)費(fèi)支持。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsami.0c17085