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  二氧化氮是一種空氣中常見的有害氣體，它是引起酸雨以及光化學(xué)煙霧的重要原因之一，同時也是空氣中PM 2.5的前驅(qū)體之一。因此，對二氧化氮氣體的識別和檢測尤為重要。開發(fā)高性能二氧化氮傳感器已成為各行各業(yè)普遍關(guān)注的焦點。但目前常見的傳感材料普遍存在靈敏度低、響應(yīng)速度慢、難以實現(xiàn)室溫檢測等問題。磷烯作為一種新型二維晶體，在垂直于平面方向具有更低的載流子遷移能力，使其對表面氣體分子的吸附更為敏感，其特殊的結(jié)構(gòu)和獨特的性質(zhì)使其在傳感領(lǐng)域表現(xiàn)出了顯著的優(yōu)勢。但是，由于磷烯表面存在裸露的孤對電子、空穴等結(jié)構(gòu)缺陷，對水、氧極不穩(wěn)定，在空氣中易被氧化，發(fā)生降解，嚴(yán)重影響其傳感性能。另一方面，二維的磷烯納米片在組裝形成傳感層的過程中會發(fā)生片層的緊密堆疊，嚴(yán)重阻礙氣體分子的擴散和吸附。因此開發(fā)兼具高靈敏度、快速響應(yīng)/脫附性能，同時具有良好空氣穩(wěn)定性的磷烯基氣體傳感器仍然是研究難點。

  近日，河北工業(yè)大學(xué)殷福星教授團(tuán)隊苑文靜副研究員報道了一種利用含給電子基團(tuán)的芳基重氮鹽對磷烯進(jìn)行修飾（共價鈍化磷烯，CPP），以提高磷烯基傳感材料在空氣中的穩(wěn)定性。同時，通過在磷烯或修飾磷烯的層間引入多孔納米間隔層（三嗪基二維多孔聚合物，T-2DP），阻止磷烯納米片的緊密堆疊，為氣體分子提供良好的擴散途徑，顯著改善了磷烯基材料的NO₂傳感性能。所制備的CPP/T-2DP基氣體傳感器表現(xiàn)出優(yōu)異的綜合性能：與本征磷烯相比，其靈敏度提高了5倍（CPP/T-2DP：2410%；磷烯：400%，1 ppm NO₂），響應(yīng)/脫附速度、恢復(fù)特性及傳感穩(wěn)定性也得到了顯著的提高。同時，該傳感器可在室溫條件下工作，并具有良好的柔性。該工作中提出的納米間隔層插層策略也適用于其他二維傳感材料，如石墨烯等。相關(guān)成果以“A new sensing material design based on chemically passivated phosphorene/porous two-dimensional polymer: highly sensitive and selective detection of NO2”為題發(fā)表在Sensors & Actuators: B. Chemical（DOI:10.1016/j.snb.2020.129233）上。

圖1. CPP/T-2DP及氣體傳感器的制備過程示意圖。

圖2. CPP、T-2DP納米片和CPP/T-2DP納米復(fù)合薄膜的形貌：（a） CPP納米片的低倍TEM圖像;（b）CPP納米片的高分辨TEM圖像；（c）CPP納米片的原子力圖像；（d）T-2DP納米片的低倍TEM圖像；（e）CPP/T-2DP復(fù)合膜的SEM圖像；（f）CPP/T-2DP復(fù)合膜中 P、C、N、O元素分布。

圖3. Pristine-P和CPP分散液的紫外-可見吸收光譜隨時間變化趨勢（空氣中室溫下保存）。（a）Pristine-P分散液的紫外-可見吸收光譜；（b）CPP分散液的紫外-可見吸收光譜；（c）紫外-可見吸收光譜460 nm處的吸收強度 (A/A0)隨時間的變化柱狀圖。

圖4.（a）Pristine -P、CPP和CPP/T-2DP傳感器對1 ppm NO₂的響應(yīng)；（b）Pristine -P、CPP和CPP/T-2DP傳感器對1 ppm NO₂ 的響應(yīng)/脫附時間和恢復(fù)百分比；(c) Pristine-P（或CPP）、CPP/T-2DP傳感膜的氣體擴散路徑示意圖。

圖5.（a）CPP/T-2DP傳感器對不同濃度NO₂（30 ppb-5 ppm）的循環(huán)響應(yīng)曲線；（b）響應(yīng)信號與濃度關(guān)系及相應(yīng)的Langmuir吸附擬合曲線；（c）不同 NO₂濃度下的吸附/脫附速率常數(shù)；（d）不同NO₂濃度下的恢復(fù)百分比；（d）Pristine-P、CPP和CPP/T-2DP對不同氣體的選擇性。

圖6. 不同傳感材料在室溫下的穩(wěn)定性及柔性。（a）Pristine-P、CPP和CPP/T-2DP對NO₂的傳感響應(yīng)信號隨時間變化柱狀圖；（b）Pristine-P、CPP和CPP/T-2DP氧含量隨時間變化柱狀圖；（c） CPP/T-2DP傳感器在空氣平衡氣體中的循環(huán)傳感響應(yīng)；（d）CPP/T-2DP傳感器在不同相對濕度下對1 ppm NO₂的傳感響應(yīng)；（e）柔性CPP/T-2DP傳感器圖像；（f）柔性傳感器循環(huán)彎折200、400、600、800、1000次的響應(yīng)強度和基線值。

  該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金(51702084)和河北省自然科學(xué)基金(E2018202179)的資助。

  原文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0925400520315732