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  開(kāi)發(fā)出可以在水下各種表面上實(shí)現(xiàn)牢固且可重復(fù)使用的膠粘劑是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)，因?yàn)樗肿訒?huì)極大的削弱界面分子之間的相互作用。通常來(lái)講，可重復(fù)且牢固的粘合既需要界面處的強(qiáng)非共價(jià)相互作用，又需要主體材料高韌性（圖1a）。具體來(lái)講，理想的粘合劑材料需要擁有較大的斷裂應(yīng)力（σ_c），斷裂應(yīng)變（ε_c），以及高于屈服應(yīng)力（σ_y）的界面結(jié)合強(qiáng)度（σ_a），從而確保材料在剝離過(guò)程中可以經(jīng)受大的變形以耗散大量能量。將該原理應(yīng)用于水凝膠粘合劑時(shí)，水凝膠需要在溶脹平衡狀態(tài)下仍保持可拉伸性和韌性從而保證其在脫粘過(guò)程中不發(fā)生材料本體斷裂。與此同時(shí)，水凝膠應(yīng)具有破壞界面水合層并與基底表面形成強(qiáng)物理相互作用的能力。水凝膠的增韌可以通過(guò)引入大量的可逆動(dòng)態(tài)鍵來(lái)實(shí)現(xiàn)。然而，人們對(duì)于在水中獲得強(qiáng)的非共價(jià)界面相互作用力的分子設(shè)計(jì)原理知之甚少。研究發(fā)現(xiàn)，貽貝足蛋白中的鄰苯二酚基團(tuán)在酸性條件下可以與多種基底形成強(qiáng)相互作用，但在現(xiàn)實(shí)條件下鄰苯二酚很容易被氧化而失去附著力。在水中，許多固體表面，例如巖石，玻璃和金屬，都帶有負(fù)電荷。因此，靜電相互作用可以為水下粘合劑的制備提供一種新的思路。然而，由于離解的抗衡離子具有很高的離子滲透壓，含有離子基團(tuán)的水凝膠在水中會(huì)發(fā)生劇烈的溶脹。因此，聚電解質(zhì)水凝膠在水中易碎并且機(jī)械上很弱。盡管高強(qiáng)度水凝膠和強(qiáng)粘附性聚合物都已有研究報(bào)道，但是將它們組合到一個(gè)水凝膠中仍然具有挑戰(zhàn)性。

  近日，受到藤壺黏性蛋白的啟發(fā)，北海道大學(xué)龔劍萍教授團(tuán)隊(duì)提出了一種制備超強(qiáng)水下黏附水凝膠的新策略（圖1b，1c）。這種水凝膠由陽(yáng)離子單體和苯環(huán)單體構(gòu)成，通過(guò)優(yōu)化單體之間的比例來(lái)平衡聚合物鏈間的靜電排斥力和疏水以及陽(yáng)離子-p吸引力，制備出的水凝膠表現(xiàn)出了優(yōu)異的性能。

圖1. 具有強(qiáng)水下粘合力水凝膠的設(shè)計(jì)策略示意圖。a）強(qiáng)力粘合劑的機(jī)械性能原理示意圖。b）藤壺及其氨基酸組分的示意圖。c）本實(shí)驗(yàn)制備水下粘性水凝膠的分子機(jī)理示意圖。

  圖2展示了水凝膠較強(qiáng)的機(jī)械性能，其彈性模量為0.35 MPa，斷裂應(yīng)力為1.0 MPa，斷裂應(yīng)變?yōu)?20％。在水中，水凝膠通過(guò)界面靜電和疏水相互作用牢固地粘附在各種表面上（最大粘合強(qiáng)度180 kPa，圖3），且具有即時(shí)粘合和可逆性。此外，水凝膠在水中的粘合性可以保持?jǐn)?shù)月之久（100天）。與文獻(xiàn)中報(bào)道的其他類型的具有快速水下粘合作用的材料相比，這項(xiàng)工作報(bào)道的水凝膠表現(xiàn)出了更優(yōu)異的機(jī)械性能和水下粘合性（圖4）。

圖2. 具有不同芳族單體比例水凝膠的機(jī)械性能。a）水凝膠的水含量及其溶脹率。b）水凝膠的照片和接觸角。c）水凝膠提起重物的照片。d）水凝膠的拉伸應(yīng)力-應(yīng)變曲線。e）水凝膠在不同應(yīng)變下的循環(huán)拉伸卸載曲線。f）水凝膠自恢復(fù)性。

圖3. 聚（ATAC-co-PEA）水凝膠的水下粘合力。a）用于測(cè)量水下粘合力的測(cè)試示意圖。b）具有不同苯環(huán)單體組分的水凝膠的力-位移曲線。c）水凝膠的粘合力值。d）水凝膠可以在水中粘附在1.2千克的重物上，然后將其從水中拉起。e）凝膠可修補(bǔ)塑料袋中的孔以立即阻止漏水。f）水凝膠粘合性的重復(fù)性測(cè)試。g）水凝膠在水下粘合性的持久性。h）水凝膠在水下固定重物放置60天的照片。i）水凝膠在不同基底上的粘合力。

圖4. 已報(bào)道的水下粘合材料的機(jī)械性能和水下粘合強(qiáng)度的比較圖。

  該研究成果以Barnacle Cement Proteins Inspired Tough Hydrogels with Robust, Long-lasting, and Repeatable Underwater Adhesion為題于近日在線發(fā)表在Advanced Functional Materials上（DOI: 10.1002/adfm.202009334）。論文第一作者為北海道大學(xué)化學(xué)反應(yīng)設(shè)計(jì)與發(fā)現(xiàn)研究所范海龍助理教授，通訊作者為北海道大學(xué)先端生命科學(xué)研究院，化學(xué)反應(yīng)設(shè)計(jì)與發(fā)現(xiàn)研究所龔劍萍教授。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202009334