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  基于塞貝克效應(yīng)的熱電技術(shù)可將熱量直接轉(zhuǎn)換為電能而不會造成環(huán)境污染。人體就像連續(xù)不斷的恒溫源一樣，有可能提供取之不盡的能量，它可以直接用于驅(qū)動可穿戴電子設(shè)備的運行，甚至可以用來彌補電力需求的不足。目前，研究者主要將精力集中在將無機物和聚合物進行物理結(jié)合。雖然柔性熱電材料已經(jīng)有一定的發(fā)展，但是有幾個因素仍制約其進一步在人體上的應(yīng)用。首先，具有高塞貝克系數(shù)的無機材料通過旋涂滴鑄、刮涂、印刷等方法與聚合物結(jié)合，但是雖然有柔性的基底，但是無機材料的變化仍難和人類運動而變化的身體所匹配。其次，聚（3,4-乙撐二氧噻吩）聚苯乙烯磺酸鹽（PEDOT：PSS）雖然在柔性方面較為滿足可穿戴的需要，但是低塞貝克系數(shù)限制了其在可穿戴熱點領(lǐng)域的應(yīng)用。此外，大多數(shù)當(dāng)前可穿戴的熱電材料僅是柔性的，而不是固有可拉伸的，它們的最大拉伸應(yīng)變通常小于10％，無法滿足對可穿戴熱電裝置的實際需求。

  為了滿足熱電材料在人體上的應(yīng)用，南開大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院馬儒軍教授與化學(xué)學(xué)院陳永勝教授團隊通過改進的濕紡法制備可拉伸的基于羧基化單壁碳納米管（SWNT）的熱電纖維。即使在約30％的拉伸應(yīng)變下，基于羧基化單壁碳納米管的熱電纖維能夠保持穩(wěn)定塞貝克系數(shù)（44μV/ K）。實驗結(jié)果表明，改變成各種形狀，纖維仍可以繼續(xù)產(chǎn)生恒定的熱電電勢。與現(xiàn)有的基于塞貝克效應(yīng)熱電纖維相比，新型可拉伸熱電纖維具有更高的塞貝克系數(shù)和可拉伸性，這為將該技術(shù)用于各種實際應(yīng)用開辟了道路。

圖1.用于制造基于碳納米管的復(fù)合熱電纖維的實驗裝置的示意圖。

  該團隊通過濕法紡絲的方法，將羧基化碳納米管和聚乙烯醇、水溶性聚氨酯結(jié)合，制備了可拉伸的熱電纖維。其塞貝克系數(shù)達到了44.0μV/ K，與傳統(tǒng)濕紡工藝不同，紡絲溶液的溶劑進入凝固浴中，而凝固浴中的WPU和PVA分子鏈反向滲透到相鄰CNT之間的間隙中，從而使得碳納米管和聚合物能夠緊密的結(jié)合。

圖2.（a）在不同應(yīng)變和熱端溫度下單根羧基化碳納米管纖維的開路電壓。（b）在不同應(yīng)變下，單根羧基化碳納米管纖維的塞貝克系數(shù)和電阻。（c）將基于羧基化碳納米管熱電纖維的最大應(yīng)變和相應(yīng)的塞貝克系數(shù)與其他文獻進行了比較。（d）在外部負載電阻情況下，基于羧基化碳納米管纖維的實驗（正方形）和預(yù)測（線）的輸出功率。

  該團隊通過實驗證明其制備的熱電纖維的開路電壓不隨拉伸應(yīng)變的增加而變化，而是隨溫差的增加而增加。其纖維隨著拉伸應(yīng)變的增加，塞貝克系數(shù)幾乎不變，熱電纖維的電阻略有增加。通過和文獻中的熱電纖維相對比，該團隊制備的纖維可以在保證足夠拉伸性的同時有著較大的塞貝克系數(shù)。此外，該團隊測試了在溫差為50K條件下，外部負載不同電阻時測量纖維輸出電壓。而其輸出電壓隨外部負載電阻的增大而增加，輸出功率首先隨著外部負載電阻的增大而增加，然后減小，并且最大輸出功率約為394 pW。該團隊還通過公式估算了輸出功率，測得的輸出功率（正方形）與預(yù)測值（線）一致。而其纖維在拉伸引起的電阻變化較小，證明了任何人體運動狀態(tài)下其熱電纖維都能實現(xiàn)穩(wěn)定的信號輸出。

圖3.（a）熱電設(shè)備的示意圖。（b）在不同熱端溫度下熱電設(shè)備的開路電壓。（c）在外部負載電阻情況下，實驗和預(yù)測的熱電設(shè)備的輸出電壓和功率。d）熱電設(shè)備的橫截面紅外和光學(xué)圖像。（e）放置在手臂前（左）和后（右）的熱電設(shè)備的開路電壓變化。

  最后，該團隊制造了由十根熱電纖維集成的可穿戴且緊湊的熱電設(shè)備。設(shè)備通過人為的構(gòu)造了兩個不對稱的傳熱路徑，使得當(dāng)設(shè)備放在加熱源上時，由于沿垂直方向的出現(xiàn)了傳熱不均勻的情況，實現(xiàn)了兩端存在溫差目的。當(dāng)外部負載電阻等于熱電設(shè)備的電阻時，測得的最大輸出功率約為227.9 pW。紅外圖像顯示了熱端和冷端之間沿垂直方向的明顯溫度梯度，這從視覺上揭示了熱電纖維兩端的溫差。另外放在桌子上的熱電設(shè)備的輸出電壓僅為7.5μV。一旦將設(shè)備放在手臂上，輸出電壓就會迅速增加到0.66 mV。這些結(jié)果描述了將基于羧基SWNT的纖維集成的熱電設(shè)備在人類熱量的獲取和轉(zhuǎn)化中的巨大潛力。

  該成果發(fā)表在Nano Letters（DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c04252）上。論文第一作者為南開大學(xué)材料學(xué)院碩士生張春陽，共同第一作者為助理研究員張權(quán)博士，通訊作者為馬儒軍教授，合作者化學(xué)學(xué)院陳永勝教授，材料學(xué)院黃毅教授與梁嘉杰教授。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c04252