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  高分子材料由于輕質、高比強度/比模量、易成型加工、優(yōu)良的化學穩(wěn)定性和低成本等，常被用于能源、電氣/電器和電子領域中。但其本體導熱系數低（λ在0.18～0.44 W/mK之間），無法適應有機太陽能電池、儲能材料、特高壓輸電設備和大功率LEDs等電子、電氣設備及元器件高效快速的導/散熱要求。

  西北工業(yè)大學化學與化工學院顧軍渭教授“結構/功能高分子復合材料”（SFPC）課題組長期聚焦本征高導熱高分子的設計合成以及導熱高分子復合材料的可控制備及內稟機理研究。近5年來，在**重點項目、國家自然科學基金、陜西省自然科學基礎計劃杰出青年基金項目和廣東省基礎與應用基礎研究基金重點項目等的資助下，SFPC課題組系統(tǒng)開展了本征高導熱高分子的設計合成、新型異質結構填料的優(yōu)化制備、導熱填料的表面功能化改性，以及導熱高分子復合材料的制備調控、導熱模型構建和導熱機理研究，并基于本征導熱、共混復合和外場誘導成型加工，“基體-界面-填料”的熱傳輸性質以及“分子鏈-導熱通路-導熱性能”本構關系研究，制備出多種導熱高分子復合材料及制品，完善和發(fā)展了其導熱機理。

（1）在本征高導熱高分子的設計合成研究方面

  SFPC課題組前期通過溶液澆注-熱壓成型制備出含微觀有序結構的本征λ_∥高達1.41 W/mK的導熱聚乙烯醇（PDLC）膜（J Mater Sci Technol, 2021, 82: 250）；通過硫醇-環(huán)氧親核開環(huán)反應配合涂膜工藝制備側鏈型本征高導熱自修復側鏈型液晶環(huán)氧膜（LCEF），實現其高導熱（λ_⊥=0.33 W/mK，λ_∥=1.52 W/mK）與自修復的協同效應（J Mater Sci Technol, 2021, 68: 209；JMST第68卷前封面故事；圖1）；并從多尺度結構設計出發(fā)，通過環(huán)氧單體和固化劑的分子設計引入有序結構，加以交聯網絡拓撲結構的優(yōu)化調控制備出一種基于聯苯液晶基元的主鏈型本征高導熱環(huán)氧樹脂（LCER，λ為0.51 W/mK，約為通用環(huán)氧樹脂的3倍），突破了本征導熱高分子基體制備合成難以及本體λ低的技術瓶頸問題（Composites Part B, 2020, 185: 107784）。同時公開相關國家發(fā)明專利1件、申請美國發(fā)明專利1件。

圖1 側鏈型本征高導熱自修復側鏈型液晶環(huán)氧膜（LCEF）示意圖

（2）在新型異質結構填料的優(yōu)化制備研究方面

  SFPC課題組前期成功制備了MWCNT-Fe₃O₄@Ag（Carbon, 2019, 141: 506）、Ag/rGO（ACS Appl Mater Inter, 2019, 11: 25465；圖2）、f-MWCNTs-g-rGO（J Mater Chem C, 2019, 7: 7035）、SiC-BNNS（Compos Sci Technol, 2020, 187: 107944）、BNNS@SiCnws（Composites Part B, 2021, 210: 108666）BNN-30@BNNS（J Mater Sci Technol, 2021, 82: 239；圖2）等新型異質結構導熱填料，利用導熱填料各自結構形貌特征更易搭接形成更多的導熱通路，也有效避免更多界面熱障的引入和導熱填料自身團聚現象的發(fā)生，進而實現了較單一或簡單共混導熱填料更優(yōu)的λ提升效果。

圖2 BNN-30@BNNS異質結構填料/玻璃纖維布/環(huán)氧樹脂層壓導熱復合材料制備及性能

（3）在導熱填料的表面功能化改性研究方面

  鑒于導熱填料和樹脂基體聲子振動頻率不匹配問題（通常被認為是界面熱障），SFPC課題組前期通過界面分子學設計，在BNNS（Appl Mater Inter, 2020, 12: 1677；圖3）、石墨烯（J Mater Chem C, 2018, 6: 3004；入選2018年“中國百篇最具影響國際學術論文”）、BN（Composites Part A, 2017, 101: 237）和GNPs（Compos Sci Technol, 2017, 139: 83；Int J Heat Mass Tran, 2016, 92: 15）等導熱填料表面引入特定的聚合物層，有效改善了導熱填料和聚合物基體間的界面相容性，顯著降低了界面熱障，解決了由于導熱填料/樹脂基體界面熱障引起的復合材料導熱性能提升不佳的關鍵問題。

圖3 BNNS的化學功能化改性（BNNS@PDA）及其BNNS@PDA/ANF導熱復合材料的制備示意圖

（4）在導熱高分子復合材料的制備調控研究方面

  SFPC課題組前期通過填充單一導熱填料有效提升了導熱高分子復合材料的導熱性能（J Mater Chem C, 2019, 7: 2725、2018, 6: 13108；Composites Part A, 2017, 92: 27）；采用BN填充改性本體自修復環(huán)氧基體實現了環(huán)氧樹脂高導熱、本征自修復和可再加工的協同效應（Compos Sci Technol, 2018, 164: 59），第一作者楊旭彤同學獲“2019 CSTE杰出青年科學家獎”（此獎每兩年選拔1次，每次全球1人，首位來自中國的獲獎者）。采用不同類型和形狀的混雜導熱填料，實現了“導熱通路”的高效協同構建和高分子復合材料導熱性能的高效提升（Composites Part A, 2020, 128: 105670（2020年材料領域10大高被引論文）；Chinese J Polym Sci, 2020, 38: 730；Composites Communications, 2019, 16: 5；Composites Part A, 2017, 95: 267）。設計開發(fā)“靜電紡絲-高溫模壓”制備導熱高分子復合材料（Composites Part B, 2019, 175: 107070；Composites Part A, 2019, 124: 105484；圖4；Compos Commun, 2018, 10: 68；Composites Part A, 2017, 94: 209）制備技術進一步提升導熱填料在高分子基體中的均勻分散性，實現了較低導熱填料用量下導熱高分子復合材料內“導熱通路”的高效形成，解決了常規(guī)加工方法難以兼顧導熱高分子復合材料的高導熱和優(yōu)異力學性能的技術瓶頸問題。

圖4 兩種GNPs/PS導熱復合材料的制備示意圖

（5）在導熱高分子復合材料的導熱模型構建和導熱機理研究方面

  SFPC課題組前期基于有效介質理論（EMT）和熱量守恒，綜合考慮諸多影響因素（導熱填料厚度、幾何因子、取向分布和體積分數；導熱填料和聚合物基體間的界面熱障及界面層厚度，導熱填料和聚合物基體本體的導熱系數），建立更適用于具有層狀結構導熱高分子復合材料的導熱模型和方程（J Mater Chem C, 2018, 6: 3004；ACS Appl Mater Inter, 2019, 11: 25465；J Mater Chem C, 2019, 7: 7035）。并基于“聲子散射-界面熱障-導熱性能”的對應關系研究，優(yōu)化Hashin-Shtrikman等模型獲得界面熱障參數，從微觀角度揭示了導熱填料表面功能化改性以及取向分布有效提高聚合物基導熱復合材料導熱性能的內在原因，明晰其導熱機理（Composites Part A, 2019, 124: 105484；Composites Part B, 2019, 164: 732；入選2019年“中國百篇最具影響國際學術論文”）。

  此外，應Compos Sci Technol（2020, 19: 108134，圖5）、Compos Commun（2020, 22: 100518）、Appl Mater Today（2018, 12: 92）和Advan Compos Hybrid Mater（2018, 1: 207，AC&HM期刊前封面故事）期刊編輯邀請，SFPC課題組系統(tǒng)總結了導熱高分子復合材料λ的影響因素及界面熱障的研究進展，并針對導熱高分子復合材料研究思路、策略，指出了導熱高分子復合材料目前亟需解決的關鍵科學技術問題、未來發(fā)展方向和應用前景。

圖5 導熱高分子復合材料典型基體、導熱填料及其應用示意圖

  最近，SFPC課題組2019級博士研究生阮坤鵬同學通過尿素熔體對GO進行氨基化改性（NH₂-GO），經熱還原制得NH₂-rGO導熱填料，進而采用“原位聚合-刮涂-熱亞胺化”法制備NH₂-rGO/聚酰亞胺（PI）導熱復合膜。創(chuàng)新性地采用拉曼（Raman）光譜對NH₂-rGO/PI導熱復合膜內界面熱障及界面處聲子散射進行表征，揭示了界面處的導熱機理（圖6），從微觀角度揭示了導熱填料表面功能化改性有效提高聚合物基導熱復合材料導熱性能的內在原因。氨基化改性改善了rGO導熱填料與PI基體間的界面，降低了兩相界面熱障，減少了界面處的聲子散射，優(yōu)化了界面處的熱傳導。當NH₂-rGO用量為15 wt%時，NH₂-rGO/PI導熱復合膜常溫下的λ_∥和λ_⊥分別為7.13 W/mK和0.74 W/mK，為純PI膜λ_∥（0.87 W/mK）和λ_⊥（0.21 W/mK）的8.2倍和3.5倍，也明顯高于15 wt% rGO/PI導熱復合膜的λ_∥（5.50 W/mK）和λ_⊥（0.62 W/mK）。有效介質理論（EMT）模型計算證明了氨基化改性降低了兩相界面熱障。紅外熱成像與有限元模擬（FES）表明NH₂-rGO/PI導熱復合膜對LED燈泡、5G大功率芯片等易發(fā)熱電子元器件均具有優(yōu)異的導/散熱效果。

圖6 NH₂-rGO/PI導熱復合材料表界面微結構優(yōu)化設計、聲子散射表征、導熱性能及機理

  本工作近期以“Significant Reduction of Interfacial Thermal Resistance and Phonon Scattering in Graphene/Polyimide Thermally Conductive Composite Films for Thermal Management”為題發(fā)表于Research（2021, 2021: 8438614）上。第一作者為西北工業(yè)大學化學與化工學院19級博士研究生阮坤鵬同學，通訊作者是西北工業(yè)大學化學與化工學院顧軍渭教授。本研究工作得到了國家自然科學基金（51773169和51973173）、陜西省自然科學基礎計劃杰出青年基金項目（2019JC-11）、高分子電磁功能材料陜西省“三秦學者”創(chuàng)新團隊、2020年度博士論文創(chuàng)新基金（CX202055）以及西北工業(yè)大學分析測試中心的資助和支持。

  論文信息：Kunpeng Ruan, Yongqiang Guo, Chuyao Lu, Xuetao Shi, Tengbo Ma, Yali Zhang, Jie Kong and Junwei Gu*. Significant Reduction of Interfacial Thermal Resistance and Phonon Scattering in Graphene/Polyimide Thermally Conductive Composite Films for Thermal Management. Research, 2021, 2021: 8438614. 

  原文鏈接：https://doi.org/10.34133/2021/8438614

作者簡介：

阮坤鵬，男，中共黨員，江蘇揚州人，2019級博士研究生（本科直博）。2019年在西北工業(yè)大學獲學士學位，同年加入顧軍渭教授SFPC課題組攻讀博士學位。主要從事本征型高導熱聚酰亞胺及其復合膜的結構設計、性能調控及機理研究。參與**重點項目1項、廣東省基礎與應用基礎研究基金重點項目1項。在Research, Compos Commun期刊以第一作者身份發(fā)表SCI論文3篇，SCI引用980余次，H因子11；參加國內會議3次。

顧軍渭，教授/博導，英國皇家化學會會士、英國材料學會會士，世界排名前2‰科學家，陜西省杰出青年科學基金獲得者�，F任化學與化工學院副院長、陜西省高分子科學與技術重點實驗室副主任；兼任中國復合材料學會導熱復合材料專業(yè)委員會常務副主任、中國化學會高級會員等。主要從事功能高分子復合材料（導熱、電磁屏蔽、吸波、吸聲等）和纖維增強樹脂基復合材料（透波、耐燒蝕、防火等）的結構/功能一體化設計制備及加工研究工作。獲高等學�？茖W研究優(yōu)秀成果獎（技術發(fā)明）二等獎（排名第2）。主持國家自然科學基金以及國家和省部級重大科技項目20余項。以第一或通訊作者在ACS Nano, Nano-Micro Lett, Sci Bull, Compos Sci Technol和J Mater Sci Technol等期刊發(fā)表SCI論文110余篇（入選第一或通訊作者ESI熱點論文29篇、ESI高被引論文43篇），SCI引用8000余次（H-index為56）。3篇論文入選2018、2019年“中國百篇最具影響國際學術論文”。授權、公開中國/美國發(fā)明專利40余件。做國際學術會議大會報告/邀請報告10余次。擔任Advan Compos Hybrid Mater（即時因子6.81）、Mater New Horiz期刊副主編，Eng Sci期刊執(zhí)行主編，Nano-Micro Lett（2019 IF=12.264）, J Mater Sci Technol（2019 IF=6.155，重點期刊類）, Composites Part B（2019 IF=7.635）, Compos Commun（2019 IF=4.915）, Chinese J Aeronaut（2019 IF=2.215，領軍期刊類）和Sci Progress-UK（2019 IF=1.906）等期刊編委。