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  水下膠粘劑是水下修補(bǔ)、水基設(shè)備、醫(yī)療手術(shù)、傷口敷料、水下可拉伸電子產(chǎn)品等領(lǐng)域不可缺少的材料。然而，開發(fā)一種具有強(qiáng)力、快速、穩(wěn)定粘接性能的水下膠粘劑仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。這是因?yàn)樵谒h(huán)境中，水分子會在基體表面和膠黏劑之間形成一層水合層，阻止了膠粘劑與基體的接觸，從而使粘接強(qiáng)度大大降低。為了打破水合層，人們利用鄰苯二酚基團(tuán)、主客體、靜電和疏水相互作用等策略來設(shè)計(jì)了多種水下膠粘劑。然而，它們往往存在易氧化、pH敏感、需要預(yù)先對底物表面進(jìn)行修飾和有機(jī)溶劑泄漏等問題。更重要的是，受膠粘劑本身力學(xué)性能的限制，這些膠粘劑的水下粘接強(qiáng)度通常很弱（<1 MPa）。通常來說，為了獲得牢固的粘接效果，粘接材料應(yīng)具有較高的力學(xué)強(qiáng)度，并且必須與基材表面充分接觸，以獲得很強(qiáng)的界面相互作用。然而，力學(xué)強(qiáng)度高的材料往往難以適應(yīng)粗糙的基材表面，從而導(dǎo)致界面相互作用較弱�？傊_發(fā)一種既能有效破壞含水合層，又能打破力學(xué)強(qiáng)度與界面適應(yīng)性之間矛盾的方法是在水環(huán)境中建立牢固粘合的關(guān)鍵。

  武培怡教授課題組近年來開發(fā)了一系列基于水凝膠、彈性體和微纖維的柔性傳感器，實(shí)現(xiàn)了多重感知功能（Adv. Mater. 2017, 29, 1700321，Nat. Commun. 2018, 9, 1134，ACS Nano, 2018, 12, 12860，Nat. Commun. 2019, 10, 3429，Adv. Funct. Mater. 2020, 30, 1908018., ACS Appl. Mater. Interfaces 2021, 13, 5, 6731–6738，Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2008020，Adv. Funct. Mater. 2020, 30, 1910387， Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2101494.），并且利用含氟離子凝膠的優(yōu)異性能，將柔性傳感器的應(yīng)用范圍拓展到水環(huán)境中(Adv. Mater. 2021, 2008479)。

  近期，武培怡教授課題組設(shè)計(jì)了一種具有力學(xué)性能自增強(qiáng)能力的離子凝膠，打破了力學(xué)強(qiáng)度與界面適應(yīng)性之間矛盾，實(shí)現(xiàn)了水下超強(qiáng)粘附。離子凝膠（IG）是由含氟聚離子液體poly[MATAC][TFSI]和相應(yīng)的離子液體單體[MATAC][TFSI]組成。由于C-F鍵固有的疏水性，IG可以破壞水合層，并實(shí)現(xiàn)水下粘附。此外，由于IG內(nèi)的[MATAC][TFSI]可以進(jìn)一步被聚合，聚合后可大大提高IG的力學(xué)強(qiáng)度。結(jié)果表明，利用離子凝膠聚合前良好的界面相容性和聚合后較高的力學(xué)強(qiáng)度，可以實(shí)現(xiàn)強(qiáng)而穩(wěn)定的水下粘附。水下粘附強(qiáng)度高達(dá)5.18±0.27 MPa，比文獻(xiàn)中大多數(shù)的水下膠黏劑粘附強(qiáng)度提高了一至兩個(gè)數(shù)量級。此外，IG具有廣泛的環(huán)境適應(yīng)性，能夠在強(qiáng)酸（1 M HCl）、強(qiáng)堿（1 M NaOH）和高濃度鹽（1 M NaCl）溶液中實(shí)現(xiàn)強(qiáng)力粘附�；陔x子凝膠，武培怡教授課題組還制備了一種防水透明膠帶。與商用透明膠帶相比，這種防水透明膠帶可在潮濕和水環(huán)境中保持優(yōu)異的粘附強(qiáng)度，并且能夠完成修補(bǔ)工作。相關(guān)論文以“A Highly Transparent Ionogel with Strength Enhancement Ability for Robust Bonding in Aquatic Environment”為題，發(fā)表在《Mater. Horiz.》上。

圖1. 離子凝膠的水下粘附過程及其力學(xué)自增強(qiáng)性能和截面適應(yīng)性。

  在水環(huán)境中，水分子可以在基質(zhì)表面形成水合層。當(dāng)IG被壓在基板上時(shí)，由于IG的疏水性，水合層被破壞，形成粘附，并且由于較低的力學(xué)強(qiáng)度，IG能夠完全適應(yīng)粗糙的基板表面。

圖2. 離子凝膠原位聚合前后的水下粘附強(qiáng)度。

  由于IG的松散聚合物鏈不能與基質(zhì)表面形成高密度的相互作用，并且IG的機(jī)械強(qiáng)度較低，在脫粘過程中無法承受足夠的載荷，因此水下粘附強(qiáng)度較低。但是，當(dāng)IG暴露于紫外光下時(shí)，IG內(nèi)的離子液體單體可以進(jìn)一步聚合并形成更多的聚合物鏈。一方面，IG表面的高密度聚合物鏈提供更多與襯底表面的非共價(jià)鍵合位點(diǎn)。另一方面，IG模量的急劇增加使其能夠承受脫粘過程中的高剪切應(yīng)力。

圖3. 引入能量耗散后離子凝膠的水下粘附性能。

  在IG中引入了一種不可聚合的離子液體——[N₄₁₁₁][TFSI]，增加剝離過程中的能量耗散，離子凝膠的水下粘附強(qiáng)度能夠進(jìn)一步提高。隨著[N₄₁₁₁][TFSI]的質(zhì)量比從0增加到0.4，離子凝膠對玻璃的水下粘附強(qiáng)度從3.44±0.17 MPa增加到5.18±0.27 MPa，明顯優(yōu)于文獻(xiàn)中報(bào)道的水下膠黏劑的粘附強(qiáng)度。同時(shí)，離子凝膠在強(qiáng)酸、強(qiáng)堿和高濃度鹽溶液中也具有超高粘附強(qiáng)度。

圖4. 防水透明膠帶的水下粘附性能。

  利用離子凝膠的透明性和優(yōu)異的粘附性能，通過簡單地將離子凝膠涂覆在商用PET薄膜表面制備得到了一種防水透明膠帶（WTT）。由于制備工藝簡單，WTT有大規(guī)模制備的潛力。WTT對鋁、鐵、木材、PTFE、PP和陶瓷等不同材料具有較強(qiáng)水下粘附強(qiáng)度，并且能夠快速實(shí)現(xiàn)水下修補(bǔ)工作。

  復(fù)旦大學(xué)先進(jìn)材料實(shí)驗(yàn)室博士生于振川為文章第一作者，通訊作者為武培怡教授。該課題得到了國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目(51733003)等項(xiàng)目的資助與支持。

  論文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2021/MH/D1MH00461A#!divAbstract