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  廢棄塑料造成的環(huán)境污染對脆弱的地球生態(tài)已造成了嚴重威脅。近年來，人類社會投入了大量人力物力開展不可降解塑料污染物的回收和分類處理，各地紛紛出臺各類“史上最強禁塑令”以緩解廢棄塑料對環(huán)境的壓力。另一方面，科研人員長期致力于發(fā)展降解回收現(xiàn)有塑料的新方法，并開發(fā)新型可降解聚合物以替代傳統(tǒng)塑料。然而，塑料污染物的回收和分類處理代價高昂、進展緩慢；而現(xiàn)有生物可降解聚合物種類有限，且其降解過程對微生物、酶、pH值和溫濕度等條件有較高要求，極大的限制了這類材料在自然環(huán)境中的降解。因而，充分利用自然界中的現(xiàn)有條件，如陽光，空氣，水等廣泛存在的自然條件實現(xiàn)聚合物的完全自降解且不產(chǎn)生有害產(chǎn)物，是實現(xiàn)真正自然環(huán)境可降解的免回收無污染塑料的追求方向。

  針對上述問題，香港科技大學唐本忠院士（現(xiàn)任香港中文大學（深圳）理工學院院長）團隊與華中科技大學羅亮教授團隊合作，開發(fā)出了一種在自然環(huán)境中利用陽光和空氣即可完全降解的共軛高分子PDDA。研究者們通過主客體共晶拓撲聚合方法合成了具有雙鍵/三鍵交替共軛結(jié)構(gòu)的聚丁二炔類共軛高分子PDDA。這種高分子材料在使用完進入自然環(huán)境后，能夠在陽光和空氣的共同作用下在一周內(nèi)完全降解（圖1）。此外，PDDA在乏氧和避光條件下非常穩(wěn)定，因而可以確保PDDA在作為功能材料應用中的穩(wěn)定性。

圖1. (A)拓撲聚合法合成PDDA分子及其聚合物薄膜照片。 (B)陽光與空氣存在的條件下PDDA聚合物薄膜在淡水和海水中降解的宏觀照片。 (C)降解過程中PDDA的凝膠電泳條帶變化。 (D) 凝膠電泳結(jié)果的定量分析。

圖2. PDDA薄膜在避光條件(A)或氮氣保護下（B）具有良好的穩(wěn)定性。

  對PDDA降解產(chǎn)物的詳細分析表明，在空氣中經(jīng)陽光照射一周后，PDDA聚合物已完全降解。核磁共振氫譜、碳譜、質(zhì)譜以及高效液相色譜上，PDDA原始聚合物的對應峰完全消失，取而代之的是一種完全不同的小分子產(chǎn)物。進一步譜圖對比確認了降解產(chǎn)物中的主要組分為生物相容性非常好的丁二酸（圖3）。

圖3. (A, B) PDDA聚合物降解前后的核磁共振氫譜和碳譜與丁二酸標準品小分子對比。 (C) PDDA降解產(chǎn)物與丁二酸標準品的質(zhì)譜分析對比。 (D) PDDA降解產(chǎn)物與丁二酸標準品的高效液相色譜分析對比。

  研究者還對PDDA聚合物的降解機理進行了詳細研究，通過¹³C同位素對PDDA分子的主鏈進行標記，并對降解產(chǎn)物進行分析。成功捕捉到降解產(chǎn)物中間體酮戊二酸的質(zhì)譜信號。驗證了PDDA降解過程是基于主鏈共軛雙鍵/三鍵的光氧化機理，而降解產(chǎn)物丁二酸中的一個羧基正是來源于主鏈光氧化（圖4）。

圖4. (A)同位素標記PDDA的降解機理反應式。(B)同位素標記降解產(chǎn)物及中間產(chǎn)物的質(zhì)譜分析。(C)核磁共振氫譜對PDDA降解過程對光照和空氣的依賴性分析。

  該研究中開發(fā)的共軛高分子PDDA是一種無需回收、自然環(huán)境即可完全降解、且降解產(chǎn)物綠色無害的新型功能塑料。共軛高分子是一類含有共軛不飽和主鏈結(jié)構(gòu)的高分子，是塑料電子學的支撐材料。許多共軛高分子具有優(yōu)異的光電性質(zhì)，并在柔性電子材料、智能裝備和可穿戴設備等新興領(lǐng)域中獲得了廣泛的應用。但現(xiàn)有共軛高分子的相關(guān)研究仍然集中于對材料高性能的追求，而針對其降解難題的研究工作卻大幅滯后。隨著共軛高分子材料的使用與日俱增，解決此類材料的降解和回收問題，減少對自然環(huán)境造成的污染已經(jīng)刻不容緩。本工作通過對PDDA降解機理的研究，為自然環(huán)境可降解共軛高分子的設計與免回收降解策略樹立了開拓性的范例，為解決導電塑料降解難題提供了新的思路。

  上述研究成果在《美國化學會志》（Journal of the American Chemical Society）在線發(fā)表，題為“Complete Degradation of a Conjugated Polymer into Green Upcycling Products by Sunlight in Air”。華中科技大學博士后田斯丹和博士生樂強為論文共同第一作者，唐本忠院士和華中科技大學羅亮教授為論文共同通訊作者。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c04611