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【研究背景】

  隨著5G相關(guān)產(chǎn)業(yè)的進(jìn)一步鋪開及集成電路技術(shù) (Integrated Circuit)的迅猛發(fā)展，芯片等核心元件功率密度倍增。由于電子器件內(nèi)核溫度的上升將會嚴(yán)重影響其工作效率，并導(dǎo)致設(shè)備老化及壽命降低，因此研發(fā)可靠高效的熱界面材料 (TIM)成為行業(yè)的一個研究熱點。 

  近期關(guān)于改善器件散熱的研究多集中于采用導(dǎo)電碳基填料(石墨烯、碳納米管等)來降低體系界面熱阻(ITR)，而熱管理技術(shù)的一個關(guān)鍵挑戰(zhàn)在于實現(xiàn)高電絕緣性能 (Volume Resistivity)與高導(dǎo)熱性能 (Thermal Conductivity, TC)的雙重優(yōu)化(Max P Design)， 從而確保材料能在高壓等特殊環(huán)境下的應(yīng)用穩(wěn)定性。

【成果簡介】

  近日，天津大學(xué)汪懷遠(yuǎn)教授團(tuán)隊提出了一種在聚醚砜(PES)和聚偏氟乙烯 (PVDF) 基復(fù)合材料中構(gòu)筑取向氮化硼 (BN) 網(wǎng)絡(luò)來實現(xiàn)魯棒性神經(jīng)元微結(jié)構(gòu)的方法。通過偶聯(lián)嫁接與交聯(lián)反應(yīng)結(jié)合壓力自組裝構(gòu)建的神經(jīng)元微結(jié)構(gòu)具有發(fā)達(dá)的突觸，保證了在復(fù)雜條件下有效的熱通道和強大的界面相互作用。制備的復(fù)合材料獲得了12.13 Wm^-1K^-1的高導(dǎo)熱系數(shù)(Bulk TC- Hot Disk method)，表明與聚合物基基體相比，每1vol%填料的熱增強效率為156.6%。此外，其水平方向熱導(dǎo)率達(dá)到20.56 Wm^-1K^-1 (In-plane TC- LFA method)，在履帶式智能機器人平臺(Based on Arduino microchip)的射頻模組測試及移動PC端進(jìn)行的壓力測試均顯示了極佳的應(yīng)用潛力，能有效改善用戶對現(xiàn)代電子設(shè)備的體驗。以上研究成果以“A high-performance thermal conductive and outstanding electrical insulating composite based on robust neuron-like microstructure”為題發(fā)表在《Chemical Engineering Journal》上。天津大學(xué)化工學(xué)院碩士研究生高越陽為論文第一作者，通訊作者為天津大學(xué)化工學(xué)院汪懷遠(yuǎn)教授。

【文章要點】

  基于溫度壓力耦合自組裝 (T＆P)策略，制備的復(fù)合材料在26.7°、41.6°和55.1°處出現(xiàn)一系列特征衍射峰，分別對應(yīng)于BN的（002）、（100）、（004）晶面。通常，I₀₀₂/I₁₀₀的強度比越大，平面內(nèi)取向越好。如下圖所示，mBN₄₂PES/PVDF-H復(fù)合材料具有596.4的高I₀₀₂/I₁₀₀比率，其比mBN₄₂ PES/PVDF-W (共混熔融) 復(fù)合材料（I₀₀₂/I₁₀₀=17.4）高34.3倍。超高的I₀₀₂/I₁₀₀比值表明氮化硼神經(jīng)元網(wǎng)絡(luò)在復(fù)合材料中形成了高度取向的結(jié)構(gòu)，有利于提高材料的導(dǎo)熱性能。

圖1. (a, b) mBN-PES/PVDF的XRD圖譜 (c)不同制備方法下材料 I₀₀₂/I₁₀₀ 峰強對比 (d) BN取向結(jié)構(gòu)對XRD影響圖示

  XRD圖譜中類似的結(jié)果也能在截面形貌中獲得相關(guān)佐證。mBN₄₂ PES/PVDF-H復(fù)合材料形成了具有連續(xù)取向的微區(qū)神經(jīng)元結(jié)構(gòu)，發(fā)達(dá)的鏈狀突觸為體系提供了大量的聲子傳輸路徑與導(dǎo)熱通路，并優(yōu)化了界面空腔的空間密度從而降低界面熱阻。圖中展示了基于神經(jīng)元結(jié)構(gòu)內(nèi)突觸的限域轉(zhuǎn)化過程與整體定性計算。

圖2. (a,b) mBN₄₂-PES/PVDF-W 復(fù)合材料截面形貌 (c,d) mBN₄₂-PES/PVDF-C 復(fù)合材料截面形貌; (e) mBN₄₂-PES/PVDF-H 復(fù)合材料截面形貌. (f) 具有發(fā)達(dá)神經(jīng)元微結(jié)構(gòu)的mBN₄₂-PES/PVDF-H 復(fù)合材料. (g) BN片層間PVDF的陷域轉(zhuǎn)化示意圖.

  mBN₄₂ PES/PVDF-H復(fù)合材料在加熱、冷卻循環(huán)測試中均保證了較高的熱穩(wěn)定性，且實驗結(jié)果與Foygel非線性模型擬合結(jié)果吻合較好。計算得到的界面熱阻(ITR)遠(yuǎn)低于采用熔融共混法所制復(fù)合材料，揭示了影響導(dǎo)熱性能的微觀因素。

圖3. (a) 復(fù)合材料的主體熱導(dǎo)率(b) 不同制備工藝的復(fù)合材料熱導(dǎo)率增強因子 (c)多次冷卻加熱循環(huán)后的復(fù)合材料熱導(dǎo)率 (d) 基于 Foygel 非線性模擬與類似研究工作的參數(shù)模擬結(jié)果. (e) 裝備不同散熱材料后射頻系統(tǒng)在不同測試距離中的典型誤碼率 (f) 基于有限元模擬的復(fù)合材料3D溫度分布的頂視圖與透視圖

  在履帶式機器人平臺射頻系統(tǒng)的散熱表現(xiàn)中也體現(xiàn)出高效能散熱材料對核心電子器件性能的重要影響。在未來移動通訊、搜救機器人等無人探測領(lǐng)域也體現(xiàn)出巨大應(yīng)用前景。

圖4.基于Arduino單片機構(gòu)建的可控式履帶式智能機器人

  ANSYS有限元模擬也進(jìn)一步解釋了具有發(fā)達(dá)神經(jīng)元樣微結(jié)構(gòu)的復(fù)合材料具有更高的熱通量和更高效的熱傳導(dǎo)性能。這些模擬結(jié)果有力地證實了傳熱網(wǎng)絡(luò)的成功構(gòu)建，并將微結(jié)構(gòu)高效傳熱過程可視化，突出了分子鏈設(shè)計和微結(jié)構(gòu)工程對實現(xiàn)高導(dǎo)熱性的重要意義。

圖5. 基于固定熱源下(a) mBN₄₂-PES/PVDF-W和(b) mBN₄₂-PES/PVDF-C以及 (c) mBN₄₂-PES/PVDF-H神經(jīng)元網(wǎng)絡(luò)微結(jié)構(gòu)的熱通量模擬與溫度分布

  該復(fù)合材料具有超過10¹⁵Ω·cm的優(yōu)異電阻率和超過120℃的優(yōu)異穩(wěn)定性，在移動通信系統(tǒng)和筆記本電腦芯片冷卻模塊的應(yīng)用測試中表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，在智能機器人產(chǎn)業(yè)和先進(jìn)電子封裝領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。

圖6. (a）CPU-GPU冷卻系統(tǒng)圖以及內(nèi)核上熱墊 (b-d）壓力測試期間與原硅膠墊、商用硅膠墊和mBN₄₂ PES/PVDF-H墊封裝的相應(yīng)紅外熱像圖 (e,f）CPU壓力測試期間的內(nèi)核溫度變化和時鐘頻率曲線 (g,h）GPU壓力測試期間的內(nèi)核溫度變化和時鐘頻率曲線。

  取向良好的BN微片起著傳熱節(jié)點的作用，而BN微片之間強大的界面作用為傳熱提供了更多的通道。因此，與隨機排列的結(jié)構(gòu)相比，神經(jīng)元樣微結(jié)構(gòu)具有高效的熱傳導(dǎo)途徑。此外，BN微片的無序分布還會加劇界面熱阻，導(dǎo)致嚴(yán)重的聲子散射和較差的導(dǎo)熱性能。

  因此，在無人機飛行、人工智能網(wǎng)絡(luò)模擬和云計算等現(xiàn)代使用場景中，該材料可以很好地滿足新興產(chǎn)業(yè)對核心器件高性能與高穩(wěn)定性的雙重需求。簡易可擴(kuò)展的工藝流程與高效的導(dǎo)熱性能也使得該材料在現(xiàn)代化冷卻系統(tǒng)中具有獨特的后發(fā)優(yōu)勢。

圖7 mBN₄₂ PES/PVDF-H復(fù)合材料中導(dǎo)熱機理示意圖

【研究小結(jié)】

  綜上所述，該團(tuán)隊設(shè)計了一種簡單可擴(kuò)展的方法來制備具有神經(jīng)元網(wǎng)絡(luò)和取向微結(jié)構(gòu)的高導(dǎo)熱復(fù)合材料。該復(fù)合材料具有高的導(dǎo)熱系數(shù)（12.13 Wm^-1K^-1, bulk TC）、優(yōu)異的熱穩(wěn)定性（T_g:172.2℃）、突出的電絕緣性能（1.5×10¹⁶Ω·cm）和穩(wěn)定的儲能模量（50 times higher than the matrix）。這些優(yōu)異的性能來源于神經(jīng)元樣微結(jié)構(gòu)與界面增強的協(xié)同機制。更重要的是，移動PC端進(jìn)行的壓力測試顯示了出色的應(yīng)用效果，可以改善用戶對現(xiàn)代電子設(shè)備的體驗。因此，相信本研究有可能為設(shè)計仿生類神經(jīng)元微結(jié)構(gòu)復(fù)合材料，解決先進(jìn)電子封裝技術(shù)中的散熱問題開辟一條途徑。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.131280