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  有機(jī)室溫磷光（RTP）材料由于具有相對環(huán)境友好和易于修飾加工等優(yōu)點(diǎn)，在高級(jí)防偽、數(shù)據(jù)加密和解密、顯示、照明、分子傳感和生物成像等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。然而，有機(jī)化合物大的非輻射速率常數(shù)和弱的自旋軌道耦合使其三重態(tài)發(fā)射容易猝滅，超長壽命有機(jī)室溫磷光材料還比較難以獲得。目前獲得有機(jī)室溫磷光的方法主要包括通過n-π*躍遷引入芳香羰基化合物、雜原子和重原子等增強(qiáng)自旋軌道耦合和通過生長單晶誘導(dǎo)、H-聚集、鹵素鍵和離子相互作用以及將有機(jī)磷光小分子摻入剛性基質(zhì)主體中抑制三重態(tài)電子的非輻射躍遷等方法。聚合物材料具有優(yōu)良的柔韌性和伸縮性，易于加工，成本低等優(yōu)點(diǎn)，將磷光分子摻雜到聚合物或者將其引入到聚合物或者共聚物的側(cè)基是一類有效的實(shí)現(xiàn)高效和長壽命磷光的方法，聚合形成的剛性分子環(huán)境能有效抑制非輻射弛豫。

  王平和謝鶴樓課題組設(shè)計(jì)并合成了一系列具有扭曲電子給-受體結(jié)構(gòu)的有機(jī)化合物，并將其溶解在甲基丙烯酸甲酯（MMA）中，通過原位聚合得到了系列單分散聚合物室溫磷光材料。該類RTP材料具有超長的磷光壽命，壽命達(dá)到了1.51s和1.64s。通過Gaussian 09模擬計(jì)算分析了該類化合物的長壽命是由于其適度的扭曲結(jié)構(gòu)，多個(gè)三重態(tài)以及分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移特性�；衔镌趩尉顟B(tài)時(shí)實(shí)現(xiàn)了磷光和延遲熒光的雙重發(fā)射，在不同的延遲時(shí)間獲得了從藍(lán)色到黃色到紫紅色的多色可調(diào)余輝，有望應(yīng)用于高水平的防偽。

圖1 聚合物的結(jié)構(gòu)示意圖、光物理性能及其有機(jī)分子晶體的顏色可調(diào)余輝

  在上述基礎(chǔ)上，該課題組將上述得到的長壽命小分子化合物CDF引入乙烯基側(cè)基并與側(cè)基含多重氫鍵脲嘧啶酮UPy的乙烯基單體共聚得到了系列超長壽命聚合物室溫磷光材料。聚合物壽命達(dá)到2.16s，余輝持續(xù)時(shí)間為17s，磷光量子產(chǎn)率7.52%。超長壽命是由于聚合物中具有超強(qiáng)的多重氫鍵、羰基和雜原子，以及UPy和CDF之間的能量轉(zhuǎn)移。且該類聚合物具有耐高溫高濕的特性。該工作對耐高溫高濕聚合物室溫磷光材料的研究提供了新的思路。

圖2 聚合物P1-P4的室溫磷光圖和壽命曲線及其耐高溫高濕特性

  以上相關(guān)成果分別發(fā)表在最近的ACS Applied Materials&Interfaces和Advanced Optical Materials。論文的第一作者分別為湘潭大學(xué)碩士研究生陳仁杰和朱炎，共同第一作者為北京大學(xué)關(guān)妍博士，通訊作者為湘潭大學(xué)王平副教授和謝鶴樓教授，論文還得到了北京大學(xué)范星河教授、湘潭大學(xué)王學(xué)業(yè)教授和汪璞副教授的大力支持。

  原文鏈接： 

  https://doi.org/10.1021/acsami.1c12249

  https://doi.org/10.1002/adom.202100782