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  自然界通過(guò)對(duì)反應(yīng)擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)進(jìn)行精細(xì)調(diào)控，設(shè)計(jì)出令人驚嘆的時(shí)空自組織圖案。骨單元作為皮質(zhì)骨的基本單位，整體表現(xiàn)出圍繞哈弗斯管的同軸多片層結(jié)構(gòu)，這種骨單元組織結(jié)構(gòu)在骨骼的結(jié)構(gòu)力學(xué)和生理功能中發(fā)揮著至關(guān)重要的作用，例如抵抗微裂紋，抑制破骨細(xì)胞生成，促進(jìn)成骨和血管形成等。因此，以仿生自組織的方式構(gòu)建類骨單元結(jié)構(gòu)是生物醫(yī)用領(lǐng)域的重要挑戰(zhàn)。

  四川大學(xué)丁春梅副教授/李建樹(shù)教授課題組在《Small》期刊上發(fā)表了題為：“Self-Organized Spatiotemporal Mineralization of Hydrogel: A Simulant of Osteon”的論文，第一作者為2018級(jí)碩士吳明珍。利用水凝膠內(nèi)外兩種反向離子濃度梯度形成的非平衡反應(yīng)擴(kuò)散體系，該課題組設(shè)計(jì)了一種簡(jiǎn)單的礦化策略，可以在溫和的生理?xiàng)l件下制備出類骨單元結(jié)構(gòu)的礦化凝膠。與傳統(tǒng)的礦化水凝膠相比，時(shí)空自組織礦化凝膠在不同層狀區(qū)域具有不同含量和晶型的磷酸鈣礦物，并進(jìn)一步誘導(dǎo)成骨細(xì)胞的粘附、鋪展和成骨分化，實(shí)現(xiàn)了類骨單元的組織結(jié)構(gòu)和細(xì)胞學(xué)行為。計(jì)算機(jī)模擬結(jié)果表明，反應(yīng)離子濃度和體系的pH值起主導(dǎo)作用，與實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致。這項(xiàng)工作不僅為再生醫(yī)學(xué)領(lǐng)域提供骨修復(fù)的新思路，也為通過(guò)簡(jiǎn)單的自組織方式制備時(shí)空?qǐng)D案的新型材料提供參考。

圖1 水凝膠中時(shí)空自組織礦化結(jié)構(gòu)。a) 礦化前后水凝膠對(duì)比。b), c) 光學(xué)顯微鏡和熒光顯微鏡下的時(shí)空自組織礦物分布。

圖2 不同礦化區(qū)域礦物表征。凝膠外層（Ⅰ）主要是片狀的羥基磷灰石晶體（HA），中間層（Ⅱ）主要是球狀的無(wú)定形磷酸鈣（ACP），內(nèi)層（Ⅲ）主要是納米棒狀的磷酸氫鈣（DCPA）和磷酸八鈣（OCP）。

圖3 時(shí)空自組織礦化圖案對(duì)成骨細(xì)胞行為的調(diào)控。a) 鈣黃綠素染色礦物的熒光圖像。b) -f) MC3T3-E1細(xì)胞在不同礦化區(qū)域的粘附情況。由結(jié)果可以推斷，水凝膠不同礦化區(qū)域的礦物晶型對(duì)細(xì)胞的附著起著重要的作用。與ACP(II區(qū))相比，細(xì)胞更傾向于附著在更穩(wěn)定和高結(jié)晶度的晶體表面(I區(qū)和III區(qū))。同時(shí)，對(duì)不同礦化區(qū)域表觀模量的測(cè)定g)，與不同礦化區(qū)域細(xì)胞粘附量的趨勢(shì)一致。因此，礦物的晶型和水凝膠的硬度可能會(huì)在不同區(qū)域的細(xì)胞行為中發(fā)揮協(xié)同作用。(h-l) 礦化水凝膠極大地促進(jìn)了BMSCs骨髓間充質(zhì)干細(xì)胞的成骨分化。

圖4 利用ANSYS 18 Fluent 軟件對(duì)時(shí)空自組織礦化凝膠形成進(jìn)行模擬。a) 擴(kuò)散前與b) 擴(kuò)散后的凝膠圖像，c) 凝膠中的pH與礦物分布，表明反應(yīng)離子濃度和體系pH值在類骨單元結(jié)構(gòu)形成中起主導(dǎo)作用，與實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致，(d-i) 不同擴(kuò)散時(shí)間的模擬結(jié)果。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202106649

  作者團(tuán)隊(duì)簡(jiǎn)介：

  四川大學(xué)高分子科學(xué)與工程學(xué)院李建樹(shù)教授課題組長(zhǎng)期硬組織醫(yī)用高分子材料的基礎(chǔ)研究及產(chǎn)業(yè)轉(zhuǎn)化相關(guān)工作。