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  將空氣中儲(chǔ)存的化學(xué)勢(shì)能（如濕度或有機(jī)溶劑蒸氣）進(jìn)行能量轉(zhuǎn)換是材料科學(xué)的研究前沿。設(shè)計(jì)和制造能夠?qū)崿F(xiàn)能源轉(zhuǎn)換的材料具有重要意義。智能聚合物能夠?qū)⑼獠看碳まD(zhuǎn)化為機(jī)械能，在能源、環(huán)境、醫(yī)學(xué)等諸多高科技領(lǐng)域展示了巨大應(yīng)用前景。但傳統(tǒng)智能聚合物受限于結(jié)構(gòu)有序性差、功能和組成單一、缺乏多重響應(yīng)等問(wèn)題，制約了其應(yīng)用和發(fā)展。如能提升聚合物的結(jié)構(gòu)有序性，并同時(shí)兼顧高柔韌性和可加工性，將對(duì)開(kāi)發(fā)新型智能聚合物具有重要意義。

  南開(kāi)大學(xué)化學(xué)學(xué)院張振杰課題組長(zhǎng)期聚焦晶態(tài)智能聚合物的理性設(shè)計(jì)與可控合成，并針對(duì)晶態(tài)聚合物力學(xué)性能差、難以加工成型等難題，開(kāi)發(fā)了一系列化學(xué)和物理改性策略，突破了其高性能化加工的瓶頸。近期，張振杰課題組研究團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)合成了聚乙二醇（PEG）橋連的柔性低聚物作為“大分子單體”，進(jìn)而與剛性小分子連接器通過(guò)共價(jià)鍵進(jìn)行有序組裝，原位成型制備了一系列自支撐的新型晶態(tài)交聯(lián)聚合物（CCPs）膜。該材料在溶劑蒸氣刺激下可進(jìn)行可逆的彎曲機(jī)械響應(yīng)。這項(xiàng)工作首次實(shí)現(xiàn)了高結(jié)晶度交聯(lián)聚合物的可控合成，并拓展了晶態(tài)聚合物網(wǎng)絡(luò)的結(jié)構(gòu)類型。

圖1. 利用室溫界面合成，制備CCPs膜的示意圖

  作者設(shè)計(jì)合成了不同PEG長(zhǎng)度的柔性大分子單體（圖1），通過(guò)室溫界面醛肼聚合，獲得了高柔韌性的自支撐膜。通過(guò)X射線粉末衍射等測(cè)試，證明CCPs膜具有較高的結(jié)晶度和化學(xué)穩(wěn)定性。機(jī)械性能等測(cè)試表明，由于骨架中同時(shí)引入剛性和柔性構(gòu)筑單元，所得到的CCPs膜兼具結(jié)構(gòu)剛性（增強(qiáng)穩(wěn)定性）和柔性（保障大形變），同時(shí)又具有多孔性利于促進(jìn)蒸氣分子吸附。從應(yīng)力應(yīng)變曲線可以看出，隨著高分子構(gòu)筑單體中聚乙二醇鏈長(zhǎng)的增加，相應(yīng)的CCPs材料的機(jī)械性能明顯增加（圖2）。掃描電鏡結(jié)果顯示，CCPs膜上層具有光滑致密的結(jié)構(gòu)，而底層具有粗糙形貌。這種不對(duì)稱結(jié)構(gòu)導(dǎo)致膜兩側(cè)存在氣體吸附速率/容量的差異，利于膜在蒸氣刺激下定向變形。性能測(cè)試證明CCPs膜的確表現(xiàn)出優(yōu)良的氣驅(qū)動(dòng)性能（如定向彎曲），并表現(xiàn)出良好的可逆性和穩(wěn)定性（圖3）。進(jìn)一步開(kāi)發(fā)了基于此類新型智能材料的氣驅(qū)動(dòng)仿生功能（如模擬花朵開(kāi)合）。

圖2. CCP₄₀₀-1膜的掃描電鏡圖；CCPs膜的應(yīng)力-應(yīng)變曲線.

圖3. a）CCP₄₀₀-1膜在蒸氣驅(qū)動(dòng)下發(fā)生可逆定向彎曲。b）彎曲行為的可逆循化性。c）模擬花朵開(kāi)合。

  作者進(jìn)一步深入研究了CCPs膜的蒸氣驅(qū)動(dòng)機(jī)制，測(cè)試了CCPs膜的乙醇蒸氣吸脫附等溫曲線。在298 K、P/P₀=1條件下，CCP₄₀₀-1和CCP₄₀₀-2的吸附量可達(dá)6.79 mmol/g和6.37 mmol/g，證明材料具有較高的蒸氣吸附能力（圖4）。X射線粉末衍射表明，對(duì)應(yīng)剛性聚合物鏈間距離的特征峰，在乙醇的吸脫附過(guò)程中發(fā)生可逆移動(dòng)。最終揭示了CCPs膜蒸氣響應(yīng)機(jī)制：剛性聚合物鏈之間的距離會(huì)隨著蒸氣的吸/脫附發(fā)生可逆變化，進(jìn)而導(dǎo)致CCPs的可逆形變。

圖4. a）CCPs膜的蒸氣驅(qū)動(dòng)機(jī)制。b）CCP₄₀₀-1和CCP₄₀₀-2的乙醇蒸氣吸脫附等溫曲線。

  該研究成果以A Class of Rigid-Flexible Coupling Crystalline Crosslinked Polymers as Vapomechanical Actuators為題近日發(fā)表在Angew. Chem. Int. Ed., （2022, DOI: 10.1002/anie.202117390）上。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202117390