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陜西科技大學(xué)徐永建、寧璐璐和四川輕化工大學(xué)張永奇 ACS Nano:中空環(huán)狀纖維素納米晶(HTA-CNC)
2022-06-14  來源:高分子科技

  纖維素納米晶具有良好的生物相容性,廣泛應(yīng)用于藥物傳遞。空心結(jié)構(gòu)更有利于藥物輸送。因此,為拓展纖維素納米晶在藥物傳遞領(lǐng)域應(yīng)用范圍,中空環(huán)狀纖維素納米晶的發(fā)現(xiàn)、制備及研究成為重要的研究方向。


  陜西科技大學(xué)徐永建教授團(tuán)隊長期從事纖維素納米晶的制備與應(yīng)用基礎(chǔ)研究,寧璐璐副教授在分子模擬領(lǐng)域耕耘多年,經(jīng)驗豐富。目前已知棒狀纖維素納米晶(R-CNC)、纖維素納米纖絲(CNF)、球形納米纖維素(SNC)以及片狀納米纖維素(CNS)四種形貌的納米纖維素。團(tuán)隊利用高強(qiáng)超聲處理纖維素納米晶,環(huán)化獲得了中空環(huán)狀纖維素納米晶(圖1)。球差校正透射電子顯微鏡和分子動力學(xué)模擬研究表明HTACNC具有典型的中空環(huán)狀拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)。


圖1高強(qiáng)超聲處理使棒狀纖維素納米晶轉(zhuǎn)化為中空環(huán)狀結(jié)構(gòu)


  目前的研究表明,棒狀CNCs在特定條件下可以轉(zhuǎn)換成環(huán)狀拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)HTA-CNC。采用球差校正透射電子顯微鏡和分子動力學(xué)模擬研究了HTA-CNC的形成過程及結(jié)構(gòu)變化。AC-TEM結(jié)果表明,HTA-CNC的尺寸特征:環(huán)直徑10.0-30.0 nm,環(huán)壁寬度3.0-4.0 nm,環(huán)厚度2.0-5.0 nm(圖2)。FT-IR光譜及擬合結(jié)果表明(表1,HTA-CNC的三種氫鍵數(shù)量減少,游離OH含量增加。HTA-CNCs結(jié)構(gòu)和氫鍵變化趨勢,分子動力學(xué)模擬研究結(jié)果與FT-IR擬合結(jié)果趨勢一致,結(jié)晶區(qū)結(jié)構(gòu)松弛,氫鍵總量減少了約30%(表2);拓?fù)湫蚊残纬蛇^程中纖維素分子鏈苷鍵鍵角TauC4-O4-C1)及苷鍵夾角PhiO5-C1-O4-C4)和PsiC1-O4-C4-C5)發(fā)生了變化(圖3)。從整體勢能上看,HTA-CNC能量高于R-CNC,環(huán)化需要外力做功,將動能轉(zhuǎn)化為勢能,環(huán)化過程中形貌結(jié)構(gòu)改變所帶來的熵增可能是穩(wěn)定環(huán)狀結(jié)構(gòu)的因素(圖4)。


圖2中空環(huán)狀纖維素納米晶形貌及粒徑


表1纖維素分子間及分子內(nèi)氫鍵含量的變化的紅外光譜擬合結(jié)果


表2纖維素分子間及分子內(nèi)氫鍵含量的變化的分子動力學(xué)模擬結(jié)果


3 HTA-CNC Tau (a), Phi (b), Psi (c)的變化(55nm CNC模型)


 圖4. 高強(qiáng)超聲處理過程中纖維素氫鍵及能量的變化


  中空無機(jī)/金屬納米粒子是良好的藥物輸送載體,這得益于其空心結(jié)構(gòu)。論文報道的是一種新形貌結(jié)構(gòu)的CNC,具有典型的中空環(huán)狀拓?fù)浣Y(jié)構(gòu),在藥物緩釋、輸送等領(lǐng)域具有良好的應(yīng)用前景。


  論文發(fā)表在ACS Nano上,陜西科技大學(xué)徐永建教授為論文第一作者和第一通訊作者,四川輕化工大學(xué)張永奇及陜西科技大學(xué)寧璐璐為共同通訊作者,加拿大New Brunswick大學(xué)倪永浩教授為論文作者之一,為論文的完成給與了極大的幫助。


  原文鏈接:https://doi.org/10.1021/acsnano.1c11167

  下載:Cellulose Hollow Annular Nanoparticles Prepared from High-Intensity Ultrasonic Treatment

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