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上海大學張阿方教授團隊 Macromolecules：光控降解的溫敏環(huán)糊精聚輪烷微凝膠

2022-08-13 來源：高分子科技

環(huán)糊精聚輪烷由于合成簡單、生物相容性好以及易于功能化等優(yōu)勢，是研究最為廣泛的一類機械互鎖型聚合物。將聚輪烷中環(huán)糊精基元進行分子間交聯(lián)可得到新型拓撲聚合物網(wǎng)絡—滑環(huán)材料，其交聯(lián)點類似于滑輪可在三維網(wǎng)絡中自由滑動，這種“滑輪效應”賦予該類聚合物交聯(lián)材料諸多優(yōu)異的性能，如高溶脹度、低楊氏模量和高延展性等，在高強度水凝膠、抗刮傷涂層、耐疲勞彈性體和粘合劑等領(lǐng)域具有重要的應用價值。然而，構(gòu)筑具有微納米尺度的聚輪烷滑環(huán)材料并賦予其智能響應性卻鮮見報道。

近日，上海大學仿生與智能高分子國際聯(lián)合實驗室張阿方教授團隊在前期工作基礎(chǔ)上，設(shè)計制備了一種光降解型溫敏環(huán)糊精聚輪烷微凝膠。相關(guān)成果以“Thermoresponsive Microgels from Cyclodextrin-Based Polyrotaxanes with Photomodulated Degradation”為題，發(fā)表在《Macromolecules》期刊上 (DOI: 10.1021/acs.macromol.2c01195)。論文第一作者是上海大學材料學院碩士生鄭書東，閆家濤副研究員和張阿方教授為共同通訊作者。此研究工作得到了國家自然科學基金、上海市自然科學基金和青年東方學者項目的資助支持。

采用寡聚烷氧醚和酰肼共修飾的環(huán)糊精聚輪烷為原料，利用其溫敏聚集成球的性質(zhì)，在相變溫度以上加入戊二醛進行原位交聯(lián)反應制備了環(huán)糊精聚輪烷微凝膠。該微凝膠呈均勻的球形形貌，尺寸可通過改變聚輪烷濃度加以調(diào)控。微凝膠在水中表現(xiàn)特征的體積相變行為，尺寸隨溫度升高而降低，且收縮程度與交聯(lián)密度密切相關(guān)。采用原子力顯微鏡研究了微凝膠在固體界面上的鋪展行為，發(fā)現(xiàn)交聯(lián)度較低的微凝膠傾向于以較平坦的構(gòu)象粘附在固體基底（硅片和云母）上，在固體/水界面上隨吸水溶脹發(fā)生明顯的變形，而交聯(lián)度較高的微凝膠更能抵抗在界面處的鋪展和變形�；跈C械互鎖的結(jié)構(gòu)，微凝膠在水中具有良好的穩(wěn)定性，但在紫外照射下，封端基團發(fā)生裂解反應，微凝膠迅速地降解成親水的組分。本工作發(fā)展了一類光控降解的溫度響應性滑環(huán)微凝膠，在藥物控釋和傳感器等領(lǐng)域具有重要的應用前景。