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四川大學(xué)張新星教授、西工大楊勇教授 AFM：具有動(dòng)態(tài)物理網(wǎng)絡(luò)的強(qiáng)韌化自修復(fù)彈性體
2022-10-21  來(lái)源：高分子科技

  面向“雙碳”目標(biāo)的自修復(fù)彈性體因其使用壽命長(zhǎng)、易回收等特性受到廣泛關(guān)注，同時(shí)，高性能自修復(fù)彈性體也是航空航天、可穿戴電子領(lǐng)域亟需的關(guān)鍵材料。然而其室溫自修復(fù)所需的柔性鏈段與高強(qiáng)度要求的剛性結(jié)構(gòu)通常難以同時(shí)兼顧，如何協(xié)同實(shí)現(xiàn)高力學(xué)性能與優(yōu)良的自修復(fù)效率仍是領(lǐng)域內(nèi)的一大挑戰(zhàn)。



  近日，四川大學(xué)高分子材料工程國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室張新星教授和西北工業(yè)大學(xué)凝固技術(shù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室楊勇教授研究團(tuán)隊(duì)在《先進(jìn)功能材料》上合作發(fā)表了題為“Cyclodextrin Nano-Assemblies Enabled Robust, Highly Stretchable, and Healable Elastomers with Dynamic Physical Network”的文章。合作團(tuán)隊(duì)在前期關(guān)于自修復(fù)材料設(shè)計(jì)、納米材料自組裝等領(lǐng)域工作(Adv. Mater. 2019, 1900042; ACS Nano 2020, 14, 7055; Nat. Commun. 2021, 1291; Small 2022, 18, 2104048; J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 9858; Nat. Commun. 2017, 1559)基礎(chǔ)上，提出動(dòng)態(tài)多級(jí)結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)策略，利用可逆氫鍵超分子網(wǎng)絡(luò)、自組裝聚集域和應(yīng)力誘導(dǎo)可逆動(dòng)態(tài)結(jié)晶相結(jié)構(gòu)協(xié)同作用，突破自修復(fù)材料力學(xué)性能與自修復(fù)效率不能兼顧的難題。 研究人員報(bào)道了一種基于環(huán)糊精納米組裝體構(gòu)建具有動(dòng)態(tài)物理網(wǎng)絡(luò)的強(qiáng)韌化自修復(fù)彈性體的策略。在溫和的水相條件下，β-環(huán)糊精和十二烷基硫酸鈉分子組裝形成納米片結(jié)構(gòu)。在聚氨酯基體中引入具有豐富表面羥基結(jié)構(gòu)的環(huán)糊精組裝納米片，不僅可以在體系中形成多重界面氫鍵，而且由于納米限位效應(yīng)，可誘導(dǎo)可逆物理結(jié)晶網(wǎng)絡(luò)的形成。動(dòng)態(tài)結(jié)晶網(wǎng)絡(luò)在拉伸-回復(fù)循環(huán)作用下的形成與解離，巧妙地平衡了自修復(fù)與力學(xué)增強(qiáng)之間的矛盾。


圖1. 環(huán)糊精組裝體的合成及動(dòng)態(tài)物理網(wǎng)絡(luò)設(shè)計(jì) 


圖2 動(dòng)態(tài)可逆網(wǎng)絡(luò)及界面氫鍵表征


  與現(xiàn)有的納米增強(qiáng)自修復(fù)材料相比，具有多重氫鍵作用的超分子組裝環(huán)糊精納米片使復(fù)合材料具有優(yōu)秀的自愈能力。在拉伸作用下，界面超分子相互作用和納米限位效應(yīng)誘導(dǎo)結(jié)晶相的生成賦予材料優(yōu)異的力學(xué)性能；撤去外力后大分子鏈段重排，結(jié)晶相解離使材料再次具有修復(fù)潛力。本文提出的協(xié)同動(dòng)態(tài)網(wǎng)絡(luò)，既有效實(shí)現(xiàn)了機(jī)械增強(qiáng)，又解決了自愈性能與高機(jī)械強(qiáng)度之間的矛盾。所制備的納米復(fù)合材料具有優(yōu)異的拉伸強(qiáng)度（40.5 MPa）、超強(qiáng)韌性(274.7 MJ m-3)、高伸長(zhǎng)率(1696 %)，以及理想的修復(fù)效率(95.5 %)。該材料為適用于工程應(yīng)用（如人工肌肉、可修復(fù)機(jī)器人）的強(qiáng)韌化自修復(fù)彈性體材料的開發(fā)提供了一種新的途徑。


圖3.可逆應(yīng)力誘導(dǎo)結(jié)晶相關(guān)表征


圖4. 材料的力學(xué)性能與自修復(fù)性能


  本研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金（52173112，51873123）、四川省杰出青年科學(xué)基金（2021JDJQ0017）和四川大學(xué)高分子國(guó)重室開放課題（sklpme2022-4-05）的資金支持。西北工業(yè)大學(xué)材料學(xué)院碩士研究生李思佳和四川大學(xué)高分子研究所博士生劉紀(jì)澤作為共同一作。


  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202210441

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