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燕山大學(xué)焦體峰教授和秦志輝副教授Macromolecules：基于聚合誘導(dǎo)相分離策略同時(shí)增強(qiáng)可拉伸離子凝膠的機(jī)械強(qiáng)度和離子電導(dǎo)率
2022-12-14  來(lái)源：高分子科技

  離子凝膠由充滿離子液體的聚合物網(wǎng)絡(luò)組成，具有優(yōu)良的離子導(dǎo)電性、不揮發(fā)性以及耐溫性等優(yōu)點(diǎn)。雖然大多數(shù)離子凝膠克服了拉伸性和機(jī)械強(qiáng)度弱的缺點(diǎn)，但機(jī)械性能提高的同時(shí)會(huì)弱化其離子電導(dǎo)率，如何實(shí)現(xiàn)離子凝膠力學(xué)和電導(dǎo)率的同時(shí)提高仍是一個(gè)挑戰(zhàn)。


  近日，燕山大學(xué)焦體峰教授和秦志輝副教授等在高分子領(lǐng)域頂級(jí)期刊Macromolecules 發(fā)表題為“Simultaneously Enhancing Mechanical Strength and Ionic Conductivity of Stretchable Ionogels Enabled by Polymerization-induced Phase Separation” 的研究論文。該工作報(bào)告了一種聚合誘導(dǎo)相分離過(guò)程，可以產(chǎn)生兩個(gè)連續(xù)的相分離結(jié)構(gòu)。富含聚合物的增強(qiáng)相和離子導(dǎo)電相可以在離子凝膠內(nèi)形成，同時(shí)提高其力學(xué)性能和導(dǎo)電性，從而制備了一種高強(qiáng)度、高導(dǎo)電性的抗溶脹自粘附離子凝膠。


  1.相分離離子凝膠的構(gòu)建：通過(guò)將疏水MEA和親水AA在疏水IL—1-乙基-3甲基咪唑雙(三氟甲基磺；)亞胺((EMIM)(NTf2))離子液體中自由基共聚制備了P(AA-co-MEA)離子凝膠，單體AA最初可溶于[EMIM] [NTf2]，而聚合物PAA不溶于[EMIM] [NTf2]。在共聚過(guò)程中，形成了由氫鍵緊密結(jié)合的富聚合物相，提高了機(jī)械強(qiáng)度。富溶劑相(離子導(dǎo)電相)與組裝的導(dǎo)電納米通道結(jié)合促進(jìn)了離子的遷移。因此，共聚物離子凝膠既具有較高的力學(xué)性能，又具有較高的離子導(dǎo)電性。 


圖1：離子凝膠的原理示意圖


  2.微觀結(jié)構(gòu)：純 PAA、PMEA 和共聚物離子凝膠在光學(xué)和機(jī)械性能方面表現(xiàn)出明顯差異。純 PMEA 離子凝膠是透明的，而純 PAA離子凝膠是不透明的。在不去除[EMIM] [NTf2]的情況下，使用掃描電子顯微鏡(SEM)揭示了離子凝膠微觀形貌隨組成的演變。對(duì)于純PMEA離子凝膠，我們觀察到一個(gè)均勻分散的網(wǎng)絡(luò)，其形貌均勻光滑。加入AA(1:2)后，共聚物離子凝膠呈現(xiàn)出表面起皺的非均質(zhì)結(jié)構(gòu)。當(dāng)AA和MEA的摩爾比增加到1:1時(shí)，由富聚合物相和富溶劑相組成的雙連續(xù)網(wǎng)絡(luò)變得清晰可見(jiàn)，表明兩相結(jié)構(gòu)的形成。 


圖2：各種離子凝膠的光學(xué)照片、SEM圖像以及紅外分析


  3.離子凝膠的力學(xué)性能及電導(dǎo)率：微相分離結(jié)構(gòu)的形成顯著影響了離子凝膠的力學(xué)性能。純PMEA離子凝膠在拉伸時(shí)容易斷裂，純PAA離子凝膠在彎曲時(shí)發(fā)生脆性斷裂，而共聚物離子凝膠可以保持較大的變形而不斷裂，表明共聚物離子凝膠的力學(xué)性能得到了極大的增強(qiáng)。在拉伸作用下，富聚合物相可以通過(guò)破壞氫鍵有效耗散能量，富溶劑相主要由ILs鏈和PMEA鏈組成，可以分散載荷并保持離子凝膠的結(jié)構(gòu)完整性。除了調(diào)節(jié)力學(xué)性能外，相分離結(jié)構(gòu)對(duì)共聚物離子凝膠的電導(dǎo)率也有著顯著影響。純PMEA離子凝膠(0:1)的電導(dǎo)率為1.5 mS/cm。當(dāng)摩爾比為1:2時(shí)，導(dǎo)電率略有下降，這可能是由于IL與短鏈PAA結(jié)合較強(qiáng)，沒(méi)有形成相分離結(jié)構(gòu)。隨著摩爾比的進(jìn)一步增大，共聚物離子凝膠的電導(dǎo)率有很大的增加，當(dāng)摩爾比為2:1時(shí)，電導(dǎo)率達(dá)到最大值3.4 mS/cm，即是純PMEA離子凝膠的2.3倍。由于有效的相分離，富溶劑相與導(dǎo)電相結(jié)合形成相互連接的導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)大大提高了導(dǎo)電性。 


圖3：各種離子凝膠的力學(xué)性能與導(dǎo)電性能


  4.環(huán)境穩(wěn)定性、粘附性以及抗溶脹性：由親水富聚合物相和疏水富溶劑相組成的獨(dú)特的雙連續(xù)相網(wǎng)絡(luò)使共聚物離子凝膠在液體環(huán)境中具有良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。不同溶劑中浸泡后的共聚物離子凝膠仍表現(xiàn)出良好的斷裂應(yīng)變和斷裂強(qiáng)度。此外，共聚物離子凝膠與基材之間的氫鍵、靜電、離子偶極等協(xié)同作用使其具有良好的粘附性能。共聚物離子凝膠可以粘附在各種基材上，包括皮膚、塑料帽、銅片、濾紙和玻璃瓶。以玻璃板為例，在有效附著面積為15mm × 15mm的情況下，附著力可達(dá)80N。這種離子凝膠夾層可以很容易地承受100g的重量，而不會(huì)在空氣中甚至在水中分離。共聚物離子凝膠可以起到密封膠帶的作用，可以立即修補(bǔ)孔洞，堵塞泄漏。 


圖4：離子凝膠的環(huán)境穩(wěn)定性、粘附性以及抗溶脹性


  5.離子凝膠的水下可穿戴式傳感器應(yīng)用：通過(guò)組裝可穿戴傳感器，展示了所制備的共聚物離子凝膠的實(shí)際應(yīng)用潛力。共聚物離子凝膠基傳感器對(duì)各種應(yīng)變的檢測(cè)具有良好的可靠性。這種基于離子凝膠的可穿戴傳感器可以直接附著在人體的不同部位進(jìn)行運(yùn)動(dòng)檢測(cè)；谠谝后w環(huán)境中優(yōu)異的穩(wěn)定性，共聚物離子基可穿戴傳感器可用于檢測(cè)潮濕環(huán)境中的各種運(yùn)動(dòng)。例如，可穿戴傳感器可以根據(jù)傳感信號(hào)的強(qiáng)度和頻率，識(shí)別水生鯊魚(yú)模型的慢游、快游、潛水、跳出水面等各種游泳狀態(tài)。此外，將其固定在水下動(dòng)物的合適部位，離子凝膠傳感器可以實(shí)時(shí)準(zhǔn)確監(jiān)測(cè)水下動(dòng)物的各種連續(xù)而復(fù)雜的運(yùn)動(dòng)。共聚物離子凝膠在不同溶劑環(huán)境下優(yōu)異的傳感能力將為其在生物醫(yī)學(xué)、工業(yè)、航空航天等領(lǐng)域的應(yīng)用提供更多的機(jī)會(huì)。 



圖5：離子凝膠的水下可穿戴式傳感器應(yīng)用


  6. 結(jié)論：文章報(bào)告了一種簡(jiǎn)單的通過(guò)聚合誘導(dǎo)相分離過(guò)程同時(shí)增強(qiáng)了離子凝膠的機(jī)械性能和離子電導(dǎo)率。結(jié)果表明，富聚合物相通過(guò)氫鍵可逆斷裂使離子凝膠增韌，大大提高了力學(xué)性能。富溶劑相與形成的導(dǎo)電納米通道，促進(jìn)了自由離子的輸運(yùn)，大大提高了導(dǎo)電性。最終，該共聚物離子凝膠具有良好的拉伸性能、高拉伸強(qiáng)度、優(yōu)良的導(dǎo)電性、自粘性和高穩(wěn)定性。該研究工作解決了離子凝膠面臨的機(jī)械強(qiáng)度和導(dǎo)電性之間的權(quán)衡問(wèn)題，提供了一種簡(jiǎn)單的方法來(lái)設(shè)計(jì)高性能離子凝膠。


  論文第一作者為燕山大學(xué)碩士研究生張佳鑫，通訊作者為燕山大學(xué)焦體峰教授和秦志輝副教授。

  上述研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目、青年項(xiàng)目等資助。


  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.2c01838

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（責(zé)任編輯：xu）
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