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  我國每年生產(chǎn)塑料總量已搞定8000萬噸，其中聚烯烴塑料已成為需求量和使用量最大的塑料種類，然而其回收率仍低于20%。相比于聚酯、聚酰胺等塑料，聚烯烴產(chǎn)品在自然界中存留時間更長，過量排放廢舊聚烯烴制品嚴重威脅自然環(huán)境和人類健康。因此，亟需開發(fā)新型高效且增值的回收策略。

  近年來，聚烯烴氫解技術(shù)受到了廣泛的關(guān)注和研究，該技術(shù)可以在溫和的反應(yīng)條件下將廢棄聚烯烴轉(zhuǎn)化為高附加值的液體燃料。釕（Ru）基催化劑在該體系中具有高效的催化性能，然而，傳統(tǒng)的Ru納米顆粒催化劑上會產(chǎn)生嚴重的甲烷化（常高于20%），低價值的甲烷降低了回收效益，限制該技術(shù)的工業(yè)化進程。氫解過程中的甲烷化主要是由端基C?C鍵的裂解以及聚合物吸附在多Ru位點上的碎片化過程引起的。消除聚烯烴鏈在多位點Ru催化劑上的吸附或降低內(nèi)部碳鏈裂解的能壘，有望抑制甲烷化反應(yīng)。因此，設(shè)計高活性、高穩(wěn)定性以及高選擇性的Ru基催化劑，對聚烯烴的氫解化學回收至關(guān)重要。

  近期，蘇州大學張橋、陳金星等提出了一種Ru單原子催化劑（Ru SAC）選擇性催化聚烯烴氫解以生產(chǎn)液體燃料的策略，揭示了Ru單原子結(jié)構(gòu)對聚烯烴氫解過程中甲烷化的抑制作用以及對液體燃料的高效選擇性機制。該催化劑在250 ^oC反應(yīng)6小時后，表現(xiàn)出低至2.2%的CH₄產(chǎn)率和高達94.5%的液體燃料產(chǎn)率，優(yōu)于目前報道的其他Ru基催化劑（圖1）。通過對比單原子和納米團簇催化劑在不同時間的產(chǎn)物分布，對兩種結(jié)構(gòu)的氫解機理進行了研究（圖2），證實了Ru SAC的催化路徑傾向于內(nèi)部C?C鍵的隨機裂解，而納米團簇催化劑的裂解位點主要是端基C?C鍵。此外，由于Ru的單原子結(jié)構(gòu)不能提供足夠的配位空間，從而阻止了相鄰C?C鍵的連續(xù)斷裂，也避免了甲烷通過聚合物的碎片化裂解而產(chǎn)生。最后，為探究Ru SAC在聚烯烴氫解的工業(yè)應(yīng)用前景，對該催化劑的穩(wěn)定性、可回收性以及普適性進行了研究（圖3）。研究結(jié)果表明，Ru SAC具有優(yōu)異的穩(wěn)定性和良好的可回收性，并且可適用于高效且選擇性降解各類聚烯烴（HDPE、LDPE和PP）以及商用塑料，可見該體系對廢棄塑料的可持續(xù)升級回收具有巨大的應(yīng)用前景。該工作以“Site-Selective Polyolefin Hydrogenolysis on Atomic Ru for Methanation Suppression and Liquid Fuel Production”為題發(fā)表在Science Partener Journal《Research》上（Research, 2023, 6, 0032）。

圖1 Ru基催化劑在正十六烷以及聚烯烴氫解中的催化性能。

 圖2 不同Ru催化劑上的聚烯烴氫解機理研究。

 圖3 Ru SAC在聚烯烴氫解中的穩(wěn)定性和普適性測試。

  隨著廢棄塑料的與日俱增，其可持續(xù)升級回收已成為全球的研究熱點。在過去的三年中，陳金星團隊聚焦于廢棄塑料的催化轉(zhuǎn)化和可持續(xù)升級回收，構(gòu)筑了光熱催化塑料回收體系。該團隊從納米材料的可控制備（J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 20513; Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 133, 4163; Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 131, 9376； Acc. Chem. Res. 2021, 54, 1168; ACS Nano 2022, 16, 16869; Nano Lett. 2023, 23, 685）出發(fā)，圍繞太陽能光熱轉(zhuǎn)換機制和效率提升（ACS Energy Lett. 2022, 7, 3476; ACS Nano 2022, 16, 910; ACS Nano 2020, 14, 17419; Nano Lett. 2020, 20, 6051; Nano Lett. 2019, 19, 400），構(gòu)筑了光熱催化塑料回收體系（Matter 2022, 5, 1305?1317; Trends in Chemistry 2022, 4, 822?834; Adv. Funct. Mater. 2023, 33, 2210283），總結(jié)和展望了廢棄塑料的新興回收策略（ACS Catal. 2022, 12, 4659?4679; SusMat 2022, 2, 161?185; Matter 2022, 5, 1339?1341.），為廢棄塑料催化回收提供了新的可能。

  原文鏈接：https://spj.science.org/doi/10.34133/research.0032