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  氫鍵是自然界中最重要的非共價(jià)分子間相互作用之一，在生命起源和生命活動(dòng)中起著至關(guān)重要的作用，在天然和合成高分子材料的構(gòu)建和穩(wěn)定中也起著非常重要的作用。尿素通常被認(rèn)為是并用作一種有效的“氫鍵破環(huán)劑”。在水凝膠研究中，通常采用尿素來破壞聚合物網(wǎng)絡(luò)中的氫鍵，使水凝膠轉(zhuǎn)化為溶液或使得水凝膠的力學(xué)性能急劇減弱。到目前為止，還沒有采用尿素作為強(qiáng)氫鍵的生產(chǎn)者來制備具有優(yōu)異機(jī)械性能的水凝膠或其他聚合物材料的報(bào)道。

  最近，北京師范大學(xué)化學(xué)學(xué)院汪輝亮教授課題組將聚乙烯醇（PVA）-尿素溶液在高溫下干燥，然后在水中溶脹，制備出一種具有優(yōu)異機(jī)械性能的氫鍵增強(qiáng)的PVA-尿素水凝膠，拉伸強(qiáng)度和彈性模量分別達(dá)到23.8 MPa和11.28 MPa，遠(yuǎn)高于同等含水量的純PVA水凝膠。干燥過程導(dǎo)致PVA鏈與尿素分子緊密接觸，從而使尿素分子與鄰近的PVA鏈之間形成多個(gè)氫鍵，即尿素作為橋接分子來交聯(lián)水凝膠。氫鍵和PVA結(jié)晶為水凝膠提供了強(qiáng)相互作用，氫鍵的可逆形成和斷裂使水凝膠具有高效的耗能機(jī)制，從而使水凝膠具有優(yōu)異的力學(xué)性能。這項(xiàng)工作打破了尿素只能作為氫鍵破壞劑的一般認(rèn)識(shí)，對(duì)理解氫鍵的性質(zhì)具有重要意義。利用尿素或其他小分子與聚合物之間在適當(dāng)?shù)臈l件下形成的強(qiáng)氫鍵，為制備具有優(yōu)異力學(xué)性能的水凝膠和高分子材料提供了新的策略。 

圖1 PVA-尿素水凝膠的制備過程和相應(yīng)的結(jié)構(gòu)變化示意圖。

  PVA-尿素水凝膠的制備過程和相應(yīng)的結(jié)構(gòu)變化如圖1所示。將PVA-尿素溶液直接在較高溫度下（80°C）干燥，然后在室溫下在水中溶脹，即可得到PVA-尿素水凝膠，標(biāo)記為PVA-Ux DS水凝膠，其中x為尿素在溶液中的含量（wt %），PVA在溶液中的含量固定為10 wt%。另外，將PVA-尿素溶液先通過經(jīng)典的凍融（FT）方法轉(zhuǎn)化為PVA-Ux FT水凝膠，再將其進(jìn)行干燥和溶脹處理，得到PVA-Ux FTDS水凝膠。為對(duì)照，還制備了不含尿素的PVA FT，PVA FTDS和PVA DS水凝膠。

圖2 （a）不同方法制備的PVA-尿素和PVA水凝膠的拉伸應(yīng)力-應(yīng)變曲線，（b）水凝膠的彈性模量（E）和拉伸強(qiáng)度（σ_b）。