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天津工業(yè)大學(xué)林佳弘特聘教授/李婷婷副教授課題組 JMCA：通過界面工程制備空心納米花異質(zhì)結(jié)構(gòu)，用于高性能柔性超級電容器電極
2023-10-18  來源：高分子科技


  超級電容器被認(rèn)為是未來儲(chǔ)能組件的有力競爭者，因?yàn)榕c電池相比，超級電容器易于構(gòu)造、超高功率密度、耐用性循環(huán)壽命和倍率性能。傳統(tǒng)設(shè)備由于其笨重，固有剛性和較低的能量密度嚴(yán)重限制了其在便攜式或可穿戴消費(fèi)電子產(chǎn)品中的應(yīng)用。天津工業(yè)大學(xué)李婷婷副教授與逢甲大學(xué)林佳弘特聘教授、亞洲大學(xué)樓靜文特聘教授合作，基于前期對高性能超級電容器電極材料的研究(Electrochim. Acta 2022. 413.140144, Electrochim. Acta 2023.464.142921和Appl. Surf. Sci 2023.609.155189)，提出通過界面工程制備空心納米花NiCo2O4@Nb2CTx MXene異質(zhì)結(jié)構(gòu)，用于高性能柔性超級電容器電極。研究內(nèi)容以“A hollow nano-flower NiCo2O4@Nb2CTx MXene heterostructure via interfacial engineering for high-performance flexible supercapacitor electrodes”發(fā)表在《Journal of Materials Chemistry A》。


圖1 NiCo2O4@Nb2CTx MXene異質(zhì)結(jié)構(gòu)的制備策略示意圖


  首先制備了具有優(yōu)異導(dǎo)電性和親水性的Nb2CTx MXene納米片，然后以水熱法在Nb2CTx MXene納米片上原為生長具有不同形貌的電池型電極材料NiCo2O4前驅(qū)體，最后通過高溫煅燒得到NiCo2O4@Nb2CTx MXene復(fù)合材料。其中Nb2CTx MXene材料表面的官能團(tuán)為金屬離子（Ni2+, Co2+）的吸附提供了大量的活性位點(diǎn)同時(shí)Nb2CTx MXene的存在可增強(qiáng)復(fù)合材料的導(dǎo)電性為高性能超級電容器電極材料NiCo2O4@Nb2CTx MXene的開發(fā)提供了可能性。 


圖2 電極材料的形貌及所制備電極的柔性測試


  通過調(diào)整絮凝劑的種類的用量制備得到了仙人球狀、空心納米花狀和無序納米薄片狀三種形貌結(jié)構(gòu)，形貌結(jié)構(gòu)的差異進(jìn)一步影響電極材料孔隙結(jié)構(gòu)。大量的孔隙結(jié)構(gòu)不僅能夠構(gòu)建大量的電子/離子的高效傳輸通道還可以通過增強(qiáng)電解質(zhì)對電極材料的滲透性提升電極材料的電化學(xué)性能。同時(shí)，基于NiCo2O4@Nb2CTx MXene和PAN納米纖維的柔性電極可進(jìn)行多次的彎曲和折疊表現(xiàn)出優(yōu)異的彎曲穩(wěn)定性。 


圖3 NiCo2O4@Nb2CTx 電極電化學(xué)性能測試


  圖3可知，中空納米花狀NiCo2O4@Nb2CTx-2電極的CV曲線和GCD曲線中分別表現(xiàn)出最大的積分面積和最長的放電時(shí)間，表明其具有最大的比電容值。該電極比電容值在1A/g和50A/g電流密度下的比電容值分別高達(dá)1030 C/g（1873 F/g）和750 C/g（1364 F/g）電容保留率為72.8%，表現(xiàn)出優(yōu)良的倍率性能。 


圖4 NiCo2O4@Nb2CTx//AC 非對稱超級電容器電化學(xué)性能測試


  他們研究了NiCo2O4@Nb2CTx為正極，AC為負(fù)極，在KOH凝膠電解質(zhì)中構(gòu)建全固態(tài)雙電極體系。為了匹配兩個(gè)電極的容量，電荷平衡滿足以下關(guān)系：q+ = q?，陰極和陽極之間活性物質(zhì)的質(zhì)量比計(jì)算為0.19。該非對稱器件表現(xiàn)出優(yōu)異的電容特性和庫侖效率且其比電容值高達(dá)210.9 C/g (136.1 F/g) 在2 A/g的電流密度下。NiCo2O4@Nb2CTx//AC非對稱超級電容器在功率密度為 163 W/kg和4.1 kW/kg 時(shí)實(shí)現(xiàn)了最高45.4 Wh/kg和22.7 Wh/kg的高能量密度。該非對稱器件的電化學(xué)性能比得上甚至超過其他Ni/Co 基非對稱超級電容器的電化學(xué)性能如圖9d所示。 


圖5 DFT理論計(jì)算


  密度泛函理論計(jì)算結(jié)果表明電子從NiCo2O4遷移到NiCo2O4@Nb2CTx MXene復(fù)合界面，導(dǎo)致Nb2CTx MXene和NiCo2O4材料表面產(chǎn)生電子和空穴聚集區(qū)從而引起復(fù)合材料的費(fèi)米能級和電導(dǎo)率的變化。電導(dǎo)率的提高增強(qiáng)了可逆氧化還原反應(yīng)的電荷轉(zhuǎn)移速率和動(dòng)力學(xué)，提高費(fèi)米能級可以降低電極材料在高電流下吸附后的極化，從而對電極材料電化學(xué)性能的提升產(chǎn)生積極的影響（如圖5）。


  綜上所述，所制備的空心納米花NiCo2O4@Nb2CTx MXene異質(zhì)材料是一種電池型電極材料，且制備的NiCo2O4@Nb2CTx-2電極及其組裝的非對稱超級電容器電極表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)儲(chǔ)能能力和優(yōu)良的循環(huán)和彎曲穩(wěn)定性。本研究為電池型超級電容器的優(yōu)質(zhì)電極材料的開發(fā)提供了可行性探究依據(jù)。論文的第一作者為天津工業(yè)大學(xué)紡織科學(xué)與工程學(xué)院申保雷博士，天津工業(yè)大學(xué)李婷婷副教授和樓靜文特聘教授為論文的通訊作者。該研究得到國家自然科學(xué)基金支持。


  論文鏈接https://doi.org/10.1039/D3TA02729E

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