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天大封偉教授團(tuán)隊(duì) Mater. Horiz.：刷狀聚合物內(nèi)嵌圖案化液態(tài)金屬網(wǎng)絡(luò)實(shí)現(xiàn)高效動(dòng)態(tài)熱管理
2023-11-26  來源：高分子科技

  隨著器件集成度的提高和使用環(huán)境的日益復(fù)雜，熱界面材料在實(shí)際應(yīng)用中往往面臨著界面接觸差、應(yīng)力集中等問題。這些問題容易導(dǎo)致材料發(fā)生不規(guī)則變形、熱膨脹和擠壓，甚至出現(xiàn)振動(dòng)，從而造成溫度梯度過大和局部溫度過熱的情況。這不僅會(huì)導(dǎo)致界面層分離、熱控制失效和工程失效。因此，為了確保良好的散熱效果，我們需要設(shè)計(jì)一種能夠自動(dòng)適應(yīng)應(yīng)用環(huán)境、與不規(guī)則、粗糙和動(dòng)態(tài)的接觸表面實(shí)現(xiàn)緊密貼合。同時(shí)，在不同的溫度場中，這種材料還需要保持良好的快速熱疏導(dǎo)能力。新型柔彈性導(dǎo)熱材料將成為解決這一問題的重要策略之一。通過構(gòu)筑定向的石墨烯垂直陣列與液態(tài)金屬雙連續(xù)導(dǎo)熱通路，并且合理設(shè)計(jì)具有超低模量，高變形性的刷形聚合物，可以提供解決高導(dǎo)熱-低模量難以兼顧的新策略。



  近日，天津大學(xué)封偉教授領(lǐng)導(dǎo)的FOCC團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)合成了一種高性能聚合物基軟彈性的導(dǎo)熱復(fù)合材料。首先，首先通過真空輔助工藝將垂直排列的石墨烯氣凝膠（VGA）與刷形聚二甲基硅氧烷（BPDMS）復(fù)合，結(jié)合激光刻蝕技術(shù)在VGA/BPDMS材料表面設(shè)計(jì)了相互連接的液態(tài)金屬網(wǎng)絡(luò)路徑，制備了圖案化液態(tài)金屬/石墨烯氣凝膠/刷狀聚二甲基硅氧烷復(fù)合材料（LM-VGA/BPDMS）（圖1a）。引入低彈性模量的刷狀聚合物賦予LM-VGA/BPDMS卓越的彈性和柔軟性。液態(tài)金屬的網(wǎng)絡(luò)路徑具有優(yōu)異的導(dǎo)熱性和可變形性，極大地提高了LM-VGA/BPDMS復(fù)合材料與加熱器/散熱器接觸時(shí)的熱傳遞性能。所制備的LM-VGA/BPDMS復(fù)合材料與最先進(jìn)的商業(yè)TIMs相比在靜態(tài)和動(dòng)態(tài)界面熱傳遞能力方面的優(yōu)越性。本文研究結(jié)果為可重復(fù)使用的高性能TIMs的構(gòu)建提供了深入的見解，這在動(dòng)態(tài)界面熱管理和復(fù)雜環(huán)境中的熱感應(yīng)等領(lǐng)域具有重要的潛在應(yīng)用價(jià)值。


1 材料合成及表征


  利用物理浸漬填充法將刷形聚二甲基硅氧烷填充到垂直石墨烯陣列（VAFG）的空隙內(nèi)制備VGA/BPDMS復(fù)合材料，隨后結(jié)合激光刻蝕技術(shù)形成預(yù)制凹槽，注入低模量、高導(dǎo)熱的液態(tài)金屬，制備一系列圖案化的液態(tài)金屬LM-VGA/BPDMS復(fù)合材料，包括點(diǎn)陣狀（D-LM）、線陣狀（L-LM）和網(wǎng)絡(luò)狀（N-LM）的液態(tài)金屬路徑。通過對(duì)其復(fù)合形貌進(jìn)行表征，石墨烯陣列呈明顯的垂直取向結(jié)構(gòu)，與刷形PDMS結(jié)合能力強(qiáng)，且經(jīng)刻蝕及Plasma處理后的VGA/BPDMS復(fù)合基體與液態(tài)金屬的界面接觸良好，有利于聲子在兩相界面的傳輸。


圖1. LM-VGA/BPDMS的制備過程及表征


2 力學(xué)性能


  采用了一種側(cè)鏈含有硅氫基團(tuán)的甲基氫基硅氧烷-二甲基硅氧烷共聚物，作為刷狀聚合物的骨架，接枝單乙烯基十二酸丙酯作為側(cè)鏈，并使用雙乙烯基封端的聚二甲基硅氧烷作為共價(jià)交聯(lián)鏈段，通過改變交聯(lián)鏈與側(cè)鏈的摩爾比，成功制備了剪切儲(chǔ)存模量從約1.6到32.4 kPa不等的柔軟彈性體。與雙連續(xù)導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)復(fù)合后，研究定制化液態(tài)金屬網(wǎng)路及VGA含量對(duì)機(jī)械性能的影響（圖2d-h）。材料具有卓越的柔韌性和超低的彈性模量，不僅能夠適應(yīng)復(fù)雜表面結(jié)構(gòu)的界面，而且可以在低壓力條件下充分填充接觸表面的間隙，可以有效降低接觸熱阻（Rc）。 


圖2. 刷型聚二甲基硅氧烷及LM-VGA/BPDMS的力學(xué)性能


（3） 雙連續(xù)導(dǎo)熱網(wǎng)路的導(dǎo)熱性能


  垂直石墨烯網(wǎng)絡(luò)和定向連續(xù)液態(tài)金屬（LM）網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的協(xié)同效應(yīng)被認(rèn)為可以極大地增強(qiáng)復(fù)合材料的熱導(dǎo)率（圖3）。與隨機(jī)分散的LM顆粒相比，定向連續(xù)的LM傳導(dǎo)路徑降低了填料與填料之間的界面熱阻，使聲子傳輸更加迅速。N-LM-VGA/BPDMS的κ⊥和κ//值分別測得為7.11 Wm–1K–1和4.47 Wm–1K–1，相較于純樹脂基體，分別增加了3850%和2380%。通過對(duì)接觸熱阻進(jìn)行測試，發(fā)現(xiàn)在0.4 kPa壓力下， Rc低至14.1 ± 1.08 Kmm2W–1, 有利于界面?zhèn)鳠帷?/span> 


圖3. LM-VGA/BPDMS復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能


（4） 動(dòng)態(tài)熱管理


  由于存在振動(dòng)、壓縮、彎曲或熱膨脹不匹配等復(fù)雜工作條件，熱傳遞界面的結(jié)構(gòu)和間隙不斷發(fā)生變化，如圖4a所示。N-LM/VGA/BPDMS能隨實(shí)現(xiàn)靜態(tài)/動(dòng)態(tài)散熱環(huán)境下的界面穩(wěn)定傳熱。此外，作者采用N-LM/VGA/BPDMS復(fù)合材料作為熱界面材料，銅作為散熱器（圖4f-g），并與商用硅膠墊Larid HD 90000進(jìn)行對(duì)比，評(píng)估了其熱管理性能。本研究的N-LM/VGA/BPDMS復(fù)合材料可以在低壓力的條件下作為熱界面材料展現(xiàn)出優(yōu)異的靜態(tài)/動(dòng)態(tài)散熱能力，且具有良好的穩(wěn)定性。因此，它作為高強(qiáng)度和長期使用的散熱器組件具有巨大的潛力。 


圖4. LM/VGA/BPDMS復(fù)合材料的動(dòng)態(tài)熱管理能力


5 不規(guī)則界面?zhèn)鳠峒盁醾鞲?/span>


  N-LM-VGA/BPDMS復(fù)合材料具有高的熱導(dǎo)率、優(yōu)越的可壓縮性、回彈能力和拓?fù)溥m應(yīng)性，可以實(shí)現(xiàn)在不規(guī)則界面（波浪形，三角形，山形）之間的高效穩(wěn)定傳遞，并可循環(huán)多次使用（圖5）。通過COMSOL模擬，探索了不規(guī)則界面之間應(yīng)力與熱量的分布情況。此外，N-LM-VGA/BPDMS復(fù)合材料，可以準(zhǔn)確感知不規(guī)則物體的溫度分布。因此，該材料不僅有望成為高性能的TIMs，還可作為批量芯片溫度檢測和熱傳感器系統(tǒng)中不可或缺的組成部分。  


圖5. LM/VGA/BPDMS復(fù)合材料不規(guī)則界面?zhèn)鳠嵝阅芗盁岣兄獞?yīng)用


  因此本文結(jié)論如下：


  1) 通過構(gòu)筑垂直定向石墨烯和定向連續(xù)液態(tài)金屬網(wǎng)絡(luò)的雙重?zé)醾鲗?dǎo)網(wǎng)絡(luò)， N-LM-VGA/BPDMS復(fù)合材料表現(xiàn)出高效的熱傳遞性能，包括高導(dǎo)熱率（κ⊥ = 7.11 Wm–1K–1和κ// = 4.47 Wm–1K–1）和低熱接觸阻力（Rc = 14.1 Kmm2W?1, 0.04 MPa）。


  2) 得益于刷狀聚二甲基硅氧烷的可變形性、超軟彈性和低模量，N-LM-VGA/BPDMS能夠承受高彈性應(yīng)變（壓縮率高達(dá)60%）并具有極低的彈性模量（低至10.13 kPa）。因此，N-LM-VGA/BPDMS復(fù)合材料不僅在與商業(yè)TIMs相比表現(xiàn)出優(yōu)異的散熱效率，而且在壓力控制下還展現(xiàn)出高效穩(wěn)定的多級(jí)散熱和動(dòng)態(tài)界面散熱。


  3) 此外，憑借其優(yōu)異的適應(yīng)性、柔軟性和回彈性，制備的復(fù)合材料在多種不規(guī)則界面之間的熱傳遞中具有可重復(fù)使用的潛力；谄鋬(yōu)異的熱傳遞性能和非殘留性能，該復(fù)合材料在批量芯片溫度檢測和熱感應(yīng)元件方面具有巨大的應(yīng)用潛力。


  相關(guān)研究成果近期以“Patterned liquid metal embedded in brush-shaped polymer for dynamic thermal management”為題發(fā)表在期刊Materials Horizons上。天津大學(xué)材料學(xué)院博士生何青霞為論文第一作者，封偉教授與國家級(jí)青年人才秦盟盟研究員為論文通訊作者。該項(xiàng)研究受到國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目的支持。


  FOCC團(tuán)隊(duì)長期致力于導(dǎo)熱材料的研究，近年來團(tuán)隊(duì)在國家自然科學(xué)基金杰出青年基金、重點(diǎn)基金以及科技部重點(diǎn)研發(fā)等項(xiàng)目的支持下在碳納米管、石墨烯材料（Carbon, 2014, 77, 1054-1064；RSC Adv., 2014,4(20),10090-10096；Carbon, 2016, 104:157-168；Carbon, 2016, 109:575-597；Carbon, 2017, 116, 81-93；Adv. Funct. Mater., 2018, 28(45), 1805053；Carbon, 2018, 13,149e159；Carbon, 2019, 149: 281-289；Compos. Sci. Technol., 2022: 109406）、聚合物基碳復(fù)合材料（Carbon, 2016, 109:131-140；Compos. Part A. Appl. Sci. Manuf., 2016, 91:351-369；Compos. Commun., 2018, 9, 33-41；Adv. Funct. Mater., 2019,1901383；Mater. Sci. Engineering R, 2020, 142, 100580；Carbon, 2022, 196: 902-912；Adv. Funct. Mater., 2021, 2107082、Adv. Funct. Mater.2023, 33, 2211985）、導(dǎo)熱自修復(fù)復(fù)合材料（Nano-Micro Lett. 2022, 14:135；Macromolecules, 2020, 142, 100580；Carbon, 2021, 179, 348-357；高分子學(xué)報(bào), 2021, 52(03):272-280；功能高分子學(xué), 2020, 33(06): 547-553）等方面的研究和設(shè)計(jì)上取得了一系列的原創(chuàng)性成果。


  原文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/mh/d3mh01498c

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（責(zé)任編輯：xu）
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