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  細(xì)菌在公共衛(wèi)生領(lǐng)域的泛濫、真菌在農(nóng)業(yè)領(lǐng)域的危害，已嚴(yán)重影響了人類的日常生產(chǎn)和生活。已開發(fā)了可抑制微生物感染的不同形貌納米材料，但實現(xiàn)材料的精確合成與組裝仍然是一項巨大的挑戰(zhàn)。西北師范大學(xué)王榮民教授團(tuán)隊等創(chuàng)新性地提出了一種新穎的聯(lián)合策略：通過“Graft from”RAFT介導(dǎo)的超分子主客體原位自組裝構(gòu)建了納米環(huán)，可以最大限度地提升香草醛的抗微生物性能（圖1）。在聚合過程中，線性均聚物鏈的合成和原位自組裝同時實現(xiàn)，這為“graft from”RAFT介導(dǎo)的超分子主客體原位自組裝提供了新的見解。

  在此策略中，香草醛（VA）和甲基丙烯酸酐（MA）通過Steglich酯化反應(yīng)合成甲基丙烯酸香草醛酯（VMA），β-環(huán)糊精（β-CD）和鏈轉(zhuǎn)移劑（CTA）通過Steglich酯化反應(yīng)合成單支化的β-環(huán)糊精基引發(fā)劑（β-CD-CTA）（圖2）。以VMA為客體結(jié)構(gòu)單元，β-CD-CTA為主體結(jié)構(gòu)單元，通過“Graft from”RAFT合成β-環(huán)糊精-接枝-聚甲基丙烯酸香草醛酯（β-CD-g-PVMA_x，x=5、35、103）。在線性均聚物單鏈上，β-CD和VMA通過有機(jī)相中的超分子主客體化學(xué)原位自組裝形成納米環(huán)，實現(xiàn)了從線性均聚物鏈到納米環(huán)的轉(zhuǎn)變。隨著線性均聚物鏈的π-π相互作用增強(qiáng)，均聚物鏈的成環(huán)性減弱，實現(xiàn)了從納米環(huán)到納米棒的轉(zhuǎn)變。隨著β-CD與VMA之間的主客體相互作用消失，VMA與VMA之間的π-π相互作用增強(qiáng)，完成了非共價鍵相互作用的動態(tài)調(diào)節(jié)。當(dāng)通過“Graft from”RAFT聚合合成初級結(jié)構(gòu)的線性均聚物鏈時，超分子主客體原位自組裝成二級結(jié)構(gòu)的納米環(huán)，增強(qiáng)了客體的水溶性，納米環(huán)對抗菌性能的貢獻(xiàn)顯著（圖3）。

圖1. 通過主客體相互作用將環(huán)糊精接枝的聚合物單鏈自組裝成納米環(huán)

圖2. β-CD-g-PVMA_x的合成流程

圖3. （a）25 °C時主體（β-CD-CTA），客體（VMA）和主客體相互作用的β-CD-g-PVMA₅在H₂O中的狀態(tài)，（b）VMA和β-CD-g-PVMA_x對E. coli和S. aureus的抗菌活性，（c）不同濃度的β-CD-g-PVMA₅對L-929細(xì)胞存活率的影響，（d）β-CD-g-PVMA₅的抗菌機(jī)制，（e）在48 h、72 h和96 h，VMA和β-CD-g-PVMA₅對B. cinerea的抗真菌率

  總之，通過“Graft from”RAFT溶液聚合，主客體結(jié)構(gòu)單元（β-CD-CTA和VMA）成功合成了初級結(jié)構(gòu)的線性均聚物鏈。同時，線性均聚物鏈通過主客體相互作用和π-π相互作用，成功原位自組裝成二級結(jié)構(gòu)的納米環(huán)和納米棒。值得注意的是，通過調(diào)節(jié)聚合度可控制非共價鍵相互作用。由于主客體相互作用占主導(dǎo)地位，低聚合度展現(xiàn)出顯著優(yōu)勢，這有利于抗菌性能。由于π-π相互作用和疏水效應(yīng)占主導(dǎo)地位，高聚合度表現(xiàn)出較差的抗菌性能。通過設(shè)計納米環(huán)和納米棒，該策略旨在實現(xiàn)主客體相互作用與π-π相互作用之間的轉(zhuǎn)化效應(yīng)，進(jìn)而動態(tài)調(diào)節(jié)抗菌性能。

  該成果以“Cyclodextrin-Grafted Poly(vanillin) Antimicrobial Bio-Nanohoops via “Graft From” RAFT and Supramolecular Host-Guest Chemistry”為題發(fā)表在高分子科學(xué)頂級期刊Macromolecules上。本文第一作者為西北師范大學(xué)碩士研究生李軍，通訊作者為王榮民教授和宋鵬飛教授，通訊單位為西北師范大學(xué)生態(tài)功能高分子材料教育部重點(diǎn)實驗室。

  該成果得到國家自然科學(xué)基金（21865030，22161040）等資助。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.4c01823

作者介紹

第一作者：李軍，西北師范大學(xué)2022級碩士研究生。研究聚焦于RAFT聚合介導(dǎo)的超分子主客體原位自組裝制備多層次結(jié)構(gòu)生物基聚合物抗菌材料，在高分子多層次結(jié)構(gòu)功能材料領(lǐng)域取得了一系列成果。目前以第一作者身份在“Macromolecules”、“ACS Macro Letters”等國際權(quán)威期刊發(fā)表SCI論文5篇；申請國家發(fā)明專利1件。

宋鵬飛，西北師范大學(xué)教授，博士生導(dǎo)師。2015年獲西北師范大學(xué)青年教師教學(xué)技能大賽三等獎，連續(xù)5屆獲學(xué)院教師教學(xué)技能大賽獎勵，多次榮獲全國競賽優(yōu)秀指導(dǎo)教師。2016年入選西北師范大學(xué)“雙星計劃”，2017年獲教育廳級教學(xué)成果獎，2018年獲甘肅省教學(xué)成果二等獎。2020年獲甘肅省高等學(xué)校青年教師成才獎。主要從事開環(huán)聚合反應(yīng)、富硫聚合物制備、電催化NRR反應(yīng)、COF材料等相關(guān)研究。先后在“Macromol. Rapid Commun.”、“Chem. Commun.”、“ACS Appl. Mater. Interfaces”、“Macromolecules”、“ACS Macro Letters”等國內(nèi)外學(xué)術(shù)刊物發(fā)表SCI論文50多篇；獲授權(quán)發(fā)明專利14項。已主持國家自然科學(xué)基金項目2項、甘肅省科技支撐計劃項目1項、甘肅省自然科學(xué)基金項目1項、隴原人才計劃項目1項、中國科協(xié)“海智計劃“甘肅基地海智特色示范項目、蘭州市創(chuàng)新人才計劃等科研人才項目。

王榮民，西北師范大學(xué)教授（二級），博士生導(dǎo)師。甘肅省教學(xué)名師；寶鋼教育基金會優(yōu)秀教師獎獲得者；甘肅省青年科技獎獲得者；甘肅“五四”青年獎獲得者；甘肅省“333人才工程”第一、二層次人選。入選教育部“新世紀(jì)優(yōu)秀人才支持計劃”。主要從事環(huán)境功能材料相關(guān)研究，包括：環(huán)境功能材料的制備與應(yīng)用、天然高分子的功能化與再利用、新型功能高分子材料的合成與性能。先后在“J Am Chem Soc”、“Angew Chem”、“Macromolecules”等國際國內(nèi)重要學(xué)術(shù)刊物上發(fā)表論文300余篇；申請國家發(fā)明專利80余件；鑒定成果4項。獲省級科技進(jìn)步三等獎3項。轉(zhuǎn)讓應(yīng)用成果8項并取得很高的經(jīng)濟(jì)效益。主持研究6項國家自然科學(xué)基金項目和1項教育部重點(diǎn)項目，參加多項國家自然科學(xué)基金項目，其中1項為國家自然科學(xué)重點(diǎn)項目；主持過多項省自然科學(xué)基金項目、教育廳基金項目和省環(huán)保局項目；教育部創(chuàng)新團(tuán)隊主要成員。主編《科技信息檢索與論文寫作》線上課程（智慧樹、甘肅高等教育智慧教育與超星學(xué)習(xí)通等平臺）已有800多所學(xué)校使用，并入選“國家級線上一流課程”。