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靜電紡納米纖維因其原料廣泛、柔韌性好、成分可控等諸多優(yōu)勢，成為構(gòu)筑高性能碳氣凝膠的理想材料之一。然而，傳統(tǒng)的靜電紡絲技術(shù)大多基于單方向的沉積收集方法，其所制得的電紡納米纖維材料往往只能堆積形成致密的二維平面結(jié)構(gòu)而非三維體相結(jié)構(gòu)。研究表明，通過對收集裝置進行改進可在一定程度上改善電紡納米纖維的三維成型性，但其效果仍不理想。因此，如何通過電紡納米纖維之間的相互鍵合或交聯(lián)作用高效地實現(xiàn)其三維重構(gòu)，是獲得具有優(yōu)異的結(jié)構(gòu)完整性和性能穩(wěn)定性的電紡納米纖維氣凝膠材料的關(guān)鍵。

氧化石墨烯（GO）表面大量的含氧基團（如羥基和羧基等），有助于與其他種類的官能化表面之間形成交聯(lián)作用�；诖耍瑥偷┐髮W高分子科學系劉天西教授課題組提出了一種簡便可行的表面誘導協(xié)同組裝方法（圖1a），將預氧化的電紡聚丙烯腈（oPAN）納米纖維進行高速碎化，并以GO為交聯(lián)劑實現(xiàn)了oPAN的三維重構(gòu)（原理見圖1b），通過進一步碳化制備了石墨烯-電紡納米纖維碳氣凝膠（graphene-carbon nanofiber aerogel（GCA），圖1c）。該研究工作近期發(fā)表于Scientific Reports（doi:10.1038/srep31541）。

圖1. (a) GCA的制備示意圖；(b) 電紡聚丙烯腈納米纖維的預氧化機理及其與GO之間的相互作用機制；(c) GCA的低倍掃描電鏡照片。

該研究工作所制備的輕質(zhì)GCA氣凝膠材料具有良好的回彈性能（圖2a-2c），這是由于完全展開的石墨烯片層有效地起到了交聯(lián)單元的作用，將作為氣凝膠骨架的碳納米短纖互相連接形成了多個穩(wěn)固的結(jié)構(gòu)單元（圖2d），極大地增強了該宏觀塊體的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。對單根碳納米纖維的形貌觀察表明，碳納米纖維被多層的石墨烯緊密包裹（圖2e），并可形成不同形式的交聯(lián)結(jié)構(gòu)，包括支撐（pillaring，圖2f）、橋連（bridging，圖2g）和對接（jointing，圖2h）等結(jié)構(gòu)。研究者認為這種特殊的包裹結(jié)構(gòu)來源于電紡納米纖維與GO之間的氫鍵作用，同時也對GCA氣凝膠的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和回彈性起著至關(guān)重要的作用。

圖2. GCA氣凝膠的物理性能及微觀結(jié)構(gòu)表征：(a) 碳化前后的對比照片；(b) 低密度質(zhì)輕特性；(c) 回彈性能；(d) 掃描電鏡照片；(e) GCA結(jié)構(gòu)中碳納米短纖的透射電鏡照片；(f-k) GCA微觀結(jié)構(gòu)中的三種交聯(lián)結(jié)構(gòu)及其示意圖。

GCA氣凝膠的三維導電網(wǎng)絡結(jié)構(gòu)和高孔隙率能夠提供快速的離子擴散和電子傳輸通道，其比電容值在1 A g^-1時高達180 F g^-1，在20 A g^-1的大電流密度下仍能維持在80 F g^-1（圖3a-3c）。循環(huán)測試結(jié)果表明，GCA氣凝膠在2000圈的CV循環(huán)后依然具有94.8%的容量保持率（圖3d），因此有望成為一種理想的高性能儲能材料。

圖3. GCA電極的電化學性能：(a) 循環(huán)伏安性能；(b) 恒電流充放電性能；(c) 倍率性能；(d) 循環(huán)性能。

GCA氣凝膠的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和回彈性還可起到很好的模板作用，研究者采用簡單的溶劑熱法成功實現(xiàn)了具有少片層結(jié)構(gòu)的硒化鉬（MoSe₂）納米片在石墨烯片層和碳納米纖維表面的均勻垂直生長（圖4a, 4b），從而使其暴露出更多的電化學催化活性位點；所獲得的GCA-MoSe₂復合氣凝膠材料在0.5 M H₂SO₄和1.0 M KOH電解液中均顯示了高效的電化學催化析氫性能，其析氫起始電位分別低至-0.09 V和-0.12 V（圖4c, 4d），并顯示出良好的析氫穩(wěn)定性(圖4e, 4f)。

圖4. GCA-MoSe₂復合材料的形貌表征：(a) 掃描電鏡照片，(b) 透射電鏡照片；GCA-MoSe₂電極在不同pH溶液中的線性掃描伏安曲線（c, d）及循環(huán)穩(wěn)定性能 (e, f)：(c, e) 0.5 M H₂SO₄， (d, f) 1.0 M KOH。

該研究工作利用電紡納米纖維與氧化石墨烯之間的氫鍵相互作用，以石墨烯作為交聯(lián)劑，通過表面誘導協(xié)同組裝的方法成功實現(xiàn)了電紡納米纖維的三維重構(gòu)，獲得了具有超輕、多孔以及良好回彈性的新型電紡碳納米纖維氣凝膠材料，不僅解決了傳統(tǒng)電紡納米纖維難以三維成型的問題，而且實現(xiàn)了石墨烯與電紡納米纖維之間的高效復合與協(xié)同組裝，為靜電紡納米纖維的高性能化及多功能化提供了新思路。

  文章鏈接：http://www.nature.com/articles/srep31541