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  電活性聚合物(Electroactive Polymer, EAP)是一類能夠在外電場刺激下可以改變自身形狀尺寸，且外界電刺激撤銷后又能恢復(fù)到原始的形狀尺寸的智能聚合物材料。在電活性聚合物材料中，介電彈性體（Dielectric elastomer, DE）材料是近年來學(xué)術(shù)界和工業(yè)界備受關(guān)注的一種電子型電活性聚合物材料。介電彈性體（也就是介電彈性體器件）是一般由芯層的聚合物彈性體薄膜和上下柔順電極（compliant electrode）組成。它能夠在電場驅(qū)動作用下發(fā)生厚度方向壓縮變形和平面方向擴(kuò)展變形。與其他致動材料相比，介電彈性體材料的致動性能具有變形大、能量密度大、響應(yīng)速度快等優(yōu)點(diǎn)。 因此，介電彈性體材料被認(rèn)為是最有前景的“人造肌肉”材料，在軟體機(jī)器人、可穿戴智能設(shè)備、智能假肢、盲文顯示、觸覺傳感器、智能醫(yī)療機(jī)械、微流控裝置、航空航天、光學(xué)器件以及能量收集等領(lǐng)域中具有廣泛的應(yīng)用前景。然而，介電彈性體的較高驅(qū)動電壓嚴(yán)重地限制了其實(shí)際應(yīng)用。因此，如何制備具有低驅(qū)動電壓的介電彈性體材料是實(shí)現(xiàn)介電彈性體實(shí)際應(yīng)用的重要挑戰(zhàn)之一。

  近年來，具有微相分離結(jié)構(gòu)的熱塑性介電彈性體（例如，SEBS、聚氨酯等熱塑性彈性體）由于比傳統(tǒng)的化學(xué)交聯(lián)的均聚物介電彈性體（如硅橡膠、丙烯酸橡膠）相比具有更高的驅(qū)動應(yīng)力、結(jié)構(gòu)調(diào)控性、加工性和優(yōu)異的物理性能，而受到關(guān)注。然而，熱塑性介電彈性體的多相結(jié)構(gòu)與介電、電致形變性能關(guān)系的理解是擬解決的一大難題。

  為了理解具有多相結(jié)構(gòu)的熱塑性介電彈性體的結(jié)構(gòu)與介電性能、以及電致形變性能關(guān)系，梁永日教授團(tuán)隊利用具有端羥基聚丁二烯-丙烯腈共聚物（HTBN），六亞甲基二異氰酸酯（HDI）和二元醇為單體合成了一系列聚氨酯彈性體材料，并通過擴(kuò)鏈劑的長度、化學(xué)結(jié)構(gòu)和硬段含量，調(diào)控了聚氨酯的結(jié)晶性、微相分離，從而調(diào)控聚氨酯彈性體的凝聚態(tài)結(jié)構(gòu)。

圖1. 聚氨酯彈性體的合成方法及結(jié)構(gòu)調(diào)控式

  前期工作基礎(chǔ)上，該團(tuán)隊利用同步輻射SAXS和WAXS、粘彈性AFM及FTIR方法表征了聚氨酯彈性體的多尺度結(jié)構(gòu)，證實(shí)了聚氨酯彈性體通過結(jié)晶和微相分離可形成幾十到幾百納米的硬相區(qū)（HD）富集區(qū)和軟相區(qū)（SD）富集區(qū)，且HD富集區(qū)中共存在結(jié)晶相、HD和少量SD相，而SD富集區(qū)中存在SD和少量HD相。而且該團(tuán)隊發(fā)現(xiàn)聚氨酯彈性體的二元醇的鏈長度影響硬段（HS）的構(gòu)象，進(jìn)而影響HS的結(jié)晶能力以及HD形態(tài)。

圖2. 不同擴(kuò)鏈劑長度的聚氨酯彈性體 (A) WAXS圖，（B）SAXS圖，（C）粘彈性AFM圖

  該團(tuán)隊通過動態(tài)力學(xué)譜和動態(tài)介電譜，發(fā)現(xiàn)了聚氨酯彈性體在常溫下的力場和電場響應(yīng)性主要來自于在不同相區(qū)域受限的聚氨酯的軟段（SS）運(yùn)動的貢獻(xiàn)。由于SS在HD富集區(qū)中受限于片晶之間和HD之間，其鏈段運(yùn)動受限于結(jié)晶相和HD。因此，通過結(jié)晶和微相分離可有效地調(diào)控SS的運(yùn)動能力，從而調(diào)控聚氨酯彈性體在常溫下的介電性能和力學(xué)響應(yīng)性。

圖3. 不同擴(kuò)鏈劑長度的聚氨酯彈性體 (A) 溫度依賴的彈性模量圖，（B）溫度依賴的力學(xué)損耗因子圖，（A1）和（B1）在100Hz下溫度依賴的介電常數(shù)和介電損耗因子圖，（A2）和（B2）在1kHz下溫度依賴的介電常數(shù)和介電損耗因子圖，（A3）和（B3）在10kHz下溫度依賴的介電常數(shù)和介電損耗因子圖。

  由于聚氨酯彈性體的介電常數(shù)和彈性模量影響介電彈性體的電致形變性能，該團(tuán)隊結(jié)合結(jié)構(gòu)與介電性能和力學(xué)性能關(guān)系的理解，進(jìn)一步理解了聚氨酯彈性體的電致形變行為。根據(jù)研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)，聚氨酯彈性體的電致形變的驅(qū)動力是來源于Maxwell應(yīng)力和電致伸縮效應(yīng)(electrostriction)，且電致伸縮效應(yīng)比例高于66%，且EG-PUE具有?3.06 × 10?17 m2/V2 的電致形變系數(shù)和1.22 × 104 m4/C2的電致伸縮系數(shù)。該電致伸縮系數(shù)高于已發(fā)表的聚氨酯彈性體的2個數(shù)量級。而且通過分析發(fā)現(xiàn)，在低驅(qū)動電場下電致伸縮作用對介電彈性體的電致形變起非常重要的作用，依賴于聚氨酯的微觀結(jié)構(gòu)。研究結(jié)果表明，通過結(jié)晶和微相分離，可調(diào)控?zé)崴苄越殡姀椥泽w的電致伸縮效應(yīng)的作用，從而有望實(shí)現(xiàn)介電彈性體在低電場下的大形變。

圖4. 在1KHz下(A) Maxwell應(yīng)力誘導(dǎo)的厚度電致應(yīng)變，（B）Eelectrostriction 效應(yīng)誘導(dǎo)的厚度電致應(yīng)變. 

  該工作對多相結(jié)構(gòu)的熱塑性彈性體的結(jié)構(gòu)與介電、電致形變性能關(guān)系提供新的理解，并對具有高介電性能的熱塑性彈性材料的制備，以及為實(shí)現(xiàn)低電場驅(qū)動的介電彈性體的制備提供新的思路。

  以上相關(guān)成果發(fā)表在Macromolecules ,Polymer (Polymer，2017,132,180-187), RSC Advances (RSC Advances. 2017, 7, 55610-55619) 和Journal of Materials Science (2017，52, 10321-10330) 上。論文的第一作者為北京石油化工學(xué)院碩士生項(xiàng)東，通訊作者為梁永日教授，合作者為北京化工大學(xué)劉力教授。

  論文鏈接：

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.8b01171

  https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S0032386117310480

  http://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2017/ra/c7ra11309a#!divAbstract

  https://link.springer.com/article/10.1007%2Fs10853-017-1170-y