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  水凝膠可由親水的聚合物鏈在水中交聯(lián)產(chǎn)生，其結(jié)構(gòu)被交聯(lián)的聚合物網(wǎng)絡(luò)所穩(wěn)定，同時(shí)包含大量的水。因此，水凝膠常常表現(xiàn)出明顯的粘彈性特點(diǎn)。換言之，這種材料既可以表現(xiàn)出固體材料的彈性行為，也能展現(xiàn)出液體的塑性行為。水凝膠具有高含水量和易于設(shè)計(jì)的微觀結(jié)構(gòu)，廣泛應(yīng)用于生物醫(yī)學(xué)工程和柔性電子器件等領(lǐng)域。然而，動(dòng)態(tài)水凝膠中的液體行為卻缺少足夠的研究，同時(shí)限制了其更廣泛、有效的應(yīng)用。

  最近，德國(guó)哥廷根大學(xué)張凱教授領(lǐng)導(dǎo)的課題組充分利用動(dòng)態(tài)復(fù)合水凝膠的粘彈性，成功將流動(dòng)液體的特性與靜止液體的特性結(jié)合在一起，制造了形狀和微觀取向可調(diào)控的雙折射材料。

圖1.（a）動(dòng)態(tài)復(fù)合水凝膠的組成；（b）纖維素納米微晶在動(dòng)態(tài)水凝膠中的取向

  在剪切力或軸向拉伸的牽引下，由硼酸酯鍵（boronate ester bond）交聯(lián)的動(dòng)態(tài)水凝膠表現(xiàn)出剪切變稀的現(xiàn)象，并驅(qū)動(dòng)其中纖維素納米微晶（CNC）的流體力學(xué)取向（hydrodynamic alignment）。然而在外力撤銷(xiāo)后，由于纖維素納米微晶的觸變性，其取向結(jié)構(gòu)被保存在快速松弛的水凝膠網(wǎng)絡(luò)中，從而留下流動(dòng)液體的“足跡”。接下來(lái)通過(guò)靜置干燥，伸長(zhǎng)的水凝膠轉(zhuǎn)變成干凝膠（xerogel），在此過(guò)程中，水凝膠表面張力則進(jìn)一步增進(jìn)了纖維素納米微晶的取向，因此在交叉的偏振片間展現(xiàn)出彩虹狀的干涉色。

圖2.（a）在水凝膠的拉伸和干燥過(guò)程中可觀察到的干涉色；（b）纖維素納米微晶的取向原理

  不同于一般的流體力學(xué)取向過(guò)程，在動(dòng)態(tài)水凝膠中，纖維素納米微晶的取向不需要收斂的流動(dòng)通道，而是直接被水凝膠收斂的邊界所限制。因此，所得到的干凝膠不僅表現(xiàn)出可調(diào)控的雙折射現(xiàn)象，其幾何形狀也可以進(jìn)一步編輯：如形成不同截面形狀的纖維、薄膜，甚至扭轉(zhuǎn)的彈簧結(jié)構(gòu)。此外，在表面張力的驅(qū)動(dòng)下，拉伸干燥的管狀干凝膠可以形成向內(nèi)凹陷的環(huán)狀曲面。迄今為止，這是第一種可以構(gòu)建的中空類(lèi)懸鏈曲面（pseudo catenoid），并形成各向異性微觀結(jié)構(gòu)的方法。

圖3.（a）不同寬厚比的干凝膠薄膜；（b）不同截面的干凝膠纖維；（c）由管狀水凝膠形成的類(lèi)懸鏈曲面

  該研究表明，通過(guò)充分運(yùn)用動(dòng)態(tài)復(fù)合水凝膠中的液體行為，動(dòng)態(tài)液體和靜態(tài)液體的特性可以在同一材料的成型制備中得以體現(xiàn)。同時(shí)借助水凝膠自身的邊界，這些液體特性可以拓展到無(wú)需模具支撐的三維復(fù)雜結(jié)構(gòu)中。相關(guān)成果發(fā)表在ACS Nano上，論文第一作者為Heqin Huang博士，通訊作者為張凱教授。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.9b00551