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  近期，國際權(quán)威期刊《德國應(yīng)用化學(xué)》（Angewante Chemie International Edition）發(fā)表了武漢大學(xué)化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院汪成教授課題組的最新研究成果，首次闡述共價(jià)有機(jī)框架（Covalent Organic Frameworks, COFs）的維度對性能的影響。

  論文題為《二維及三維卟啉基共價(jià)有機(jī)框架：維度對性能的影響》（“2D and 3D Porphyrinic Covalent Organic Frameworks: The Influence of Dimensionality on Functionality”）。碩士生孟伊，博士生羅翼、石繼龍為共同第一作者，汪成教授與北京大學(xué)孫俊良研究員為共同通訊作者，郎賢軍教授在光催化方面提供了幫助。

  COFs是一類由有機(jī)構(gòu)筑單元通過共價(jià)鍵連接而成的晶態(tài)有機(jī)多孔聚合物，在氣體吸附及分離、催化、傳感等領(lǐng)域展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。為了開發(fā)新應(yīng)用，COFs的功能化研究受到廣泛關(guān)注。研究者一般通過選取不同功能基元來構(gòu)筑功能COFs。然而從維度上講，同一功能基元可分別構(gòu)筑二維和三維COFs。原則上，此時(shí)功能基元的排列方式不同，有可能導(dǎo)致所構(gòu)筑的材料性能不同。因此，為了方便后續(xù)功能化COFs的設(shè)計(jì)，非常有必要了解COFs維度對材料性能的影響。

  在先前研究中（J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 3302；J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 8705；Nat. Commun. 2018, 9, 5234；Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 3302），汪成教授提出了“4+4”連接方式構(gòu)筑三維COFs。本文中，他們以四醛基苯基鈀卟啉為功能構(gòu)筑基元，采取“4+2”及“4+4”連接方式分別構(gòu)筑了二維及三維鈀卟啉基共價(jià)有機(jī)框架（2D-PdPor-COF和3D-PdPor-COF）。結(jié)構(gòu)解析表明，2D-PdPor-COF為層狀π-π堆積結(jié)構(gòu)而3D-PdPor-COF具有五重互鎖pts結(jié)構(gòu)，鈀卟啉的排列方式完全不同。他們經(jīng)過進(jìn)一步研究，對比了兩種COFs在氣體吸附及光催化方面的性質(zhì)差異。相比2D-PdPor-COF，3D-PdPor-COF具有更強(qiáng)的二氧化碳吸附能力及更高的光催化氧化硫醚產(chǎn)率。此外，對于不同尺寸的反應(yīng)底物，3D-PdPor-COF還表現(xiàn)出選擇性催化。此研究表明，在功能性COFs的構(gòu)筑中，維度對其性能有較大影響，為后續(xù)功能化COFs的設(shè)計(jì)提供啟示作用。

  該工作得到國家自然科學(xué)基金、湖北省創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)以及中央高�；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)資助。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201913091