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  塑料廢棄物帶來日益嚴(yán)重的環(huán)境污染和資源浪費(fèi)等問題，開發(fā)和設(shè)計(jì)新型環(huán)境友好材料替代廣泛使用的有害塑料已成為當(dāng)前社會(huì)發(fā)展的迫切需求。纖維素是一種可再生且可完全生物降解的天然綠色材料，基于納米纖維素的復(fù)合材料有望成為新一代綠色環(huán)保的高性能結(jié)構(gòu)和功能材料，并引領(lǐng)可持續(xù)發(fā)展。然而，纖維素的應(yīng)用功能穩(wěn)定性通常受使役環(huán)境的制約，其中，濕度對于纖維素而言無疑是一個(gè)非常敏感的問題，因不可控變形和力學(xué)性能下降而通常被認(rèn)為是纖維素材料的一個(gè)不利因素。由于缺乏對納米纖維素界面力學(xué)行為的深入認(rèn)識，保持纖維素基材料在不同相對濕度下的預(yù)期性能具有很大挑戰(zhàn)。

  近期，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)中國科學(xué)院材料力學(xué)行為和設(shè)計(jì)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室吳恒安教授團(tuán)隊(duì)和合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心俞書宏院士團(tuán)隊(duì)深入合作，從多尺度力學(xué)出發(fā)，結(jié)合實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，揭示了納米纖維素中濕度界面變形的微觀力學(xué)機(jī)理，提出了通過濕度界面調(diào)控納米纖維素材料宏觀力學(xué)性能的新方法。相關(guān)研究論文以“Strengthening and Toughening Hierarchical Nanocellulose via Humidity-Mediated Interface”為題在線發(fā)表于《ACS Nano》。

圖1. 濕度界面調(diào)控多級納米纖維素強(qiáng)韌化的微觀力學(xué)機(jī)制

  研究人員首先通過第一性原理計(jì)算闡明了氫鍵差異，發(fā)現(xiàn)水分子和纖維素分子間的橋接氫鍵與纖維素納米晶（CNC）界面氫鍵在強(qiáng)度和密度上有明顯差異，水分子作為插層介質(zhì)可以極大地影響納米纖維素在原子尺度的界面力學(xué)行為。隨后采用分子動(dòng)力學(xué)模擬建立了帶有水分子界面的多級納米纖維素模型（圖2a），通過單軸拉伸研究其力學(xué)行為和變形模式。模擬發(fā)現(xiàn)帶有濕度界面的多級納米纖維素表現(xiàn)出明顯的應(yīng)變硬化效應(yīng)，即應(yīng)力-應(yīng)變曲線在線彈性階段后的鋸齒狀第二階段（圖2b），該階段可以平均為斜率稍低的線性段，使得峰值應(yīng)力有一定幅度的增加而斷裂應(yīng)變大幅度增加。初始線彈性階段主要是纖維素納米晶本身的拉伸，而越過拐點(diǎn)后的第二階段是界面滑移導(dǎo)致。在濕度界面滑移過程中，氫鍵差異導(dǎo)致形成局部的無序界面結(jié)構(gòu)（圖2c），即相鄰的纖維素分子鏈被CNC-water-CNC橋接氫鍵拖拽形成新的界面，這有效促進(jìn)了應(yīng)力傳遞，延緩了應(yīng)變局域化過程（圖2d）。界面水分子較多時(shí)，應(yīng)變硬化階段會(huì)被弱化，這主要是因?yàn)檫^多的水分子不能形成有效的CNC-water-CNC氫鍵網(wǎng)絡(luò)，而且水分子間的氫鍵較弱。

圖2. 納米纖維素的濕度界面力學(xué)行為。(a) 分子模型。(b) 應(yīng)力-應(yīng)變曲線中的線彈性階段和隨后的應(yīng)變硬化階段。(c) 濕度界面滑移。(d) 應(yīng)變局域化過程。

  最后，通過宏觀實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了環(huán)境濕度（RH）對納晶纖維素薄膜力學(xué)性能的影響規(guī)律。當(dāng)RH ≤ 50%時(shí)，應(yīng)變硬化效應(yīng)使得斷裂應(yīng)變大幅度增加，與分子模擬結(jié)果相呼應(yīng)。在合適的RH范圍內(nèi)，納晶纖維素薄膜的強(qiáng)度和韌性都得到顯著提高，而當(dāng)RH ≥ 60%時(shí)，彈性模量和強(qiáng)度明顯下降，這主要是由于界面水分子過多導(dǎo)致溶脹，削弱了界面強(qiáng)度并阻礙了載荷傳遞能力。

圖3. 納晶纖維素薄膜在不同環(huán)境濕度下的的力學(xué)性能。

  該研究表明氫鍵在納米纖維素濕度界面力學(xué)行為中發(fā)揮了關(guān)鍵作用，揭示了氫鍵對納米纖維素序構(gòu)材料設(shè)計(jì)的重要性，為自下而上設(shè)計(jì)高性能納米纖維素復(fù)合材料提供了新策略。

  中國科大碩士研究生侯遠(yuǎn)震、博士后研究員管慶方和夏駿為論文共同第一作者，吳恒安教授為通訊作者，俞書宏院士和朱銀波博士為共同通訊作者。該研究得到了中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)（B類）、國家自然科學(xué)基金、中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)青年創(chuàng)新重點(diǎn)基金等項(xiàng)目的資助。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.0c08574