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  柔性電子器件越來(lái)越受到科學(xué)界、工業(yè)界的關(guān)注。親膚透氣、優(yōu)異生物相容性的聚硅氧烷具有應(yīng)用于柔性電子器件中柔性基底的巨大潛力。但是，在聚硅氧烷熱塑性彈性體的制備中仍存在機(jī)械性能（拉伸強(qiáng)度和拉伸韌性）和自修復(fù)性能難以兼顧的難題。

  近年來(lái)，華南理工大學(xué)陳玉坤研究員先進(jìn)彈性體課題組在多功能熱塑性有機(jī)硅材料的設(shè)計(jì)與研究中做了許多努力。前期研究中，通過(guò)具有梯度T_g特征的相分離結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)，構(gòu)筑了兼具形狀記憶功能和自修復(fù)功能的熱塑性有機(jī)硅材料（Journal of Materials Chemistry A, 2020,? 8(32):? 16376-16384），如圖1所示。

圖1. 以聚酰亞胺為連續(xù)相、聚硅氧烷為分散相的相分離結(jié)構(gòu)（a），DSC表征相分離結(jié)構(gòu)的梯度T_g特征（b），熱塑性有機(jī)硅材料的形狀記憶（c）和自修復(fù)（標(biāo)尺：200μm）（d）

  近期，針對(duì)聚硅氧烷熱塑性彈性體機(jī)械性能（拉伸強(qiáng)度和拉伸韌性）和自修復(fù)性能難以兼顧的難題，基于金屬配位鍵設(shè)計(jì)合成了一種強(qiáng)而韌、可修復(fù)的聚硅氧烷熱塑性彈性體（PDMS-DAP@Fe-x），合成流程圖如圖2所示。

圖2. 聚硅氧烷熱塑性彈性體的合成流程圖

  金屬配位鍵不僅起到交聯(lián)的作用，而且在庫(kù)侖力作用下聚集形成納米離子簇，充當(dāng)納米填料而有效地補(bǔ)強(qiáng)超分子網(wǎng)絡(luò)，實(shí)現(xiàn)優(yōu)異的拉伸強(qiáng)度（2.81 MPa）；同時(shí)，在拉伸過(guò)程中，由于連續(xù)的斷裂-重組有效地耗散應(yīng)變能，材料具有極高的拉伸韌性（32 MJ/m³）和斷裂伸長(zhǎng)率（1475%），如圖3所示。

圖3.（a）PDMS-DAP@Fe-0（a1）、PDMS-DAP@Fe-1/5（a2）、PDMS-DAP@Fe-1/3（a3）和PDMS-DAP@ Fe-1（a4）的TEM照片，比例尺：100nm；（b）PDMS-DAP@Fe-0彈性體的應(yīng)力-應(yīng)變曲線；（c）PDMS-DAP@Fe-x彈性體的拉伸韌性和100％應(yīng)變處的拉伸應(yīng)力；（d）PDMS-DAP@Fe-1/3拉伸過(guò)程實(shí)物照片

  分子間相互作用（氫鍵和配位鍵/離子簇）具有熱可逆性。當(dāng)斷面接觸后，高分子鏈段在斷面擴(kuò)散，分子間相互作用可在一定溫度下斷裂-重組，因此該彈性體具有自修復(fù)性。以PDMS-DAP@Fe-1/3為例，作者研究了其自修復(fù)性能，發(fā)現(xiàn)其在70 oC下自修復(fù)24h時(shí)拉伸強(qiáng)度修復(fù)效果接近90%，達(dá)到2.5MPa，修復(fù)48h后幾乎完全修復(fù)。

圖4.（a）初始的和70 oC下修復(fù)不同時(shí)間的PDMS-DAP@Fe-1/3彈性體的應(yīng)力-應(yīng)變曲線；（b）PDMS-DAP@Fe-1/3彈性體在70 oC下修復(fù)不同時(shí)間的偏光顯微鏡：（b1）0 h，（b2）12h，（b3）24 h和（b4）48h，比例尺：200μm

  由此，以制備的PDMS-DAP@Fe-1/3聚硅氧烷熱塑性彈性體作為基底材料，利用彈性體的自修復(fù)功能和表面噴涂結(jié)合，探索了其在柔性電子器件中的應(yīng)用，器件具有良好的力學(xué)-電性能自修復(fù)能力。

以上相關(guān)成果近日發(fā)表在ACS Applied Materials & Interface (DOI: 10.1021/acsami.0c15552)上。論文的第一作者為華南理工大學(xué)機(jī)械與汽車(chē)工程學(xué)院博士生范劍鋒，通訊作者為陳玉坤研究員。

  論文鏈接：

  https://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2020/ta/d0ta05725h

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.0c15552