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  海藻酸在海洋中廣泛存在，海藻酸鈉作為其中的一種是從褐藻類的海帶或馬尾藻中提取碘和甘露醇之后的副產(chǎn)物，其分子由β-D-甘露糖醛酸（β-D-mannuronic，M）和α-L-古洛糖醛酸（α-L-guluronic，G）按（1→4）鍵連接而成，是一種天然多糖，具有藥物制劑輔料所需的穩(wěn)定性、溶解性、粘性和安全性。 海藻酸鈉已經(jīng)在食品工業(yè)和醫(yī)藥領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用。

  近日，倫敦大學(xué)學(xué)院（UCL）Ivan Parkin教授和何冠杰博士課題組在國(guó)際頂刊ACS Advanced Materials & Interfaces 上發(fā)表題為 “Investigation of a Biomass Hydrogel Electrolyte Naturally Stabilizing Cathodes for Zinc-Ion Batteries”的研究工作。該工作通過(guò)研究對(duì)比純天然海藻酸鈉-聚丙烯酰胺水凝膠電解質(zhì)（SA-PAM）和水系電解液的電化學(xué)性，揭示了自身具有正極穩(wěn)定性質(zhì)的生物質(zhì)水凝膠，促進(jìn)的柔性鋅離子電池的產(chǎn)業(yè)化道路。由于對(duì)正極預(yù)嵌入金屬陽(yáng)離子的穩(wěn)定作用，該電解質(zhì)比水系電解液具有更高容量保持率，1000圈的容量保持率在96%，比水系電解液高4%。非原位的XRD和SEM-EDX表征進(jìn)一步證明了電解質(zhì)中的離子轉(zhuǎn)移機(jī)制。

圖1. SA-PAM電解質(zhì)在全電池測(cè)試結(jié)果（a）CV曲線掃描速率范圍從0.1 mV s^-1到1 mV s^-1； （b）CV曲線中l(wèi)og（i）vs log（v； （c）擴(kuò)散電容控制貢獻(xiàn)； （d）電流密度為0.1至5 A g^-1的充放電倍率性能； （e）在不同電流密度下，SA-PAM-NMO全電池的恒電流充放電曲線； （f）在2 A g^-1的電流密度下的長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性。插入圖是前50個(gè)循環(huán)的活活過(guò)程。

  圖1揭露出該水凝膠電解質(zhì)在全電池中隨著電流密度增加以電容控制為主，與水系鋅離子電池類似，其最高容量可達(dá)305 mA h g^?1（ 0.1 A g^?1）。而水系電解質(zhì)鋅離子電池僅有277 mA h g^?1。CV和CD 的表現(xiàn)中，該電解質(zhì)與水系鋅離子電池均有相似的充放電平臺(tái)，用于H⁺和Zn²⁺的插層。在長(zhǎng)循環(huán)充放電的對(duì)比中，由于天然的游離Na⁺的存在，SA-PAM電解質(zhì)擁有著更高的容量保持率，2 A g^-1 的電流密度下1000圈容量保持率在 96%。而單一的海藻酸水凝膠和水系電解液僅分別有有70.1% 和92%。為了研究是否由電解液中Na+提高的穩(wěn)定性。課題組通過(guò)在水系電解液中加0.2M Na₂SO₄發(fā)現(xiàn)水系電解液的全電池電容保持率達(dá)到95.2%。因此天然存在在SA-PAM中的游離Na⁺對(duì)此正極材料有著補(bǔ)足預(yù)嵌入離子和抑制溶解的作用。非原位SEM-EDX的數(shù)值也揭露出Zn²⁺和Na⁺分別在正極和電解質(zhì)中的傳輸方向。

圖2. Zn//Zn對(duì)稱電池在0.5 mA cm^-2的電流密度和1200s的循環(huán)充電時(shí)間下的鍍鋅/剝離性能。

  此外圖二也揭示了SA-PAM 在對(duì)稱電池測(cè)試中的穩(wěn)定性。在0.5 mA cm^-2 的電流密度和1200秒恒流充放電下，SA-PAM穩(wěn)定保持了250個(gè)小時(shí)而水系電解液僅保持了130個(gè)小時(shí)。

圖3. 柔性器件測(cè)試。（a）柔性裝置的示意圖；（b）在1 A g^-1的電流密度下，柔性器件的恒電流充放電結(jié)果。內(nèi)部圖顯示了由串聯(lián)連接的設(shè)備供電的LED板； （c）柔性設(shè)備的開路電勢(shì)； （d）裝置的尺寸； （e）柔性設(shè)備為溫濕度計(jì)供電的設(shè)備的初始狀態(tài)； （f）彎曲形態(tài)的供電； （g）扭轉(zhuǎn)力下的供電； （h）剪切后對(duì)溫濕度計(jì)的供電。

  如圖三中的結(jié)構(gòu)所示，柔性設(shè)備為三明治結(jié)構(gòu)。在真空輔助液體傳遞模塑的工藝下，所得設(shè)備的長(zhǎng)度約為7厘米，其大小適合便攜式電子設(shè)備。通過(guò)串聯(lián)連接兩個(gè)設(shè)備，該設(shè)備可以為發(fā)光二極管（LED）顯示面板供電（圖3b）。如圖3c所示，柔性ZIB的1.39 V開路電勢(shì)與紐扣電池組件相同，這支持該方法作為一種合適的制造策略。為了證明設(shè)備的物理穩(wěn)定性，將柔性ZIB連接到數(shù)字溫濕度計(jì)后，對(duì)柔性設(shè)備進(jìn)行了彎曲，扭曲和切割（圖3f-h），其為電表供電的能力不受影響。為了進(jìn)一步評(píng)估該設(shè)備的電化學(xué)性能（圖3b），在1 A g^-1的電流密度下，器件演示獲得了160 mA h g^-1的出乎意料的高比電容，這與從紐扣電池測(cè)試獲得的電容一致。拉伸試驗(yàn)也表明水凝膠電解質(zhì)具有極好的拉伸性。

  在此工作中，通過(guò)將層狀δ-Na_0.65Mn₂O₄·1.31H₂O和SA-PAM組合在一起，制得了對(duì)正極穩(wěn)定的水凝膠鋅離子電池。原始的可生物降解藻酸鹽電解質(zhì)SA的比容量為258 mA hg^-1，而復(fù)合水凝膠電解質(zhì)SA-PAM進(jìn)一步增強(qiáng)了電化學(xué)穩(wěn)定性和機(jī)械性能，提供了優(yōu)異的比容量和305 mAh g^-1的離子電導(dǎo)率，分別為2.92×10^-2 Scm^-1。使用XRD，XPS和EDS進(jìn)行的異位測(cè)試精確地研究了水凝膠ZIB的電化學(xué)反應(yīng)。在正極材料上觀察到的Zn ²⁺和Na⁺的可逆夾層表明，水凝膠電解質(zhì)中離解的Na⁺可以減輕活性材料晶體結(jié)構(gòu)的塌陷，從而提供出色的比容量。所制造的柔性器件在1 A g^-1下還具有160 mA h g^-1的比容量，以及出色的機(jī)械性能，能夠抵抗粘合，扭曲和切割。

  文章的第一作者為東淏博，通訊作者為何冠杰博士和Ivan P. Parkin教授。通訊單位為倫敦大學(xué)學(xué)院，林肯大學(xué)。

  文章鏈接：

  Investigation of a Biomass Hydrogel Electrolyte Naturally Stabilizing Cathodes for Zinc-Ion Batteries

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.0c20388