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  多孔液體（Porous liquids, PLs）是一類具有永久性孔隙結(jié)構(gòu)且呈現(xiàn)宏觀液體流動性的新型多孔材料，其綜合了多孔固體材料的有序孔道結(jié)構(gòu)和液體的連續(xù)性、傳質(zhì)性等優(yōu)點，在氣體捕集與分離、催化、光熱轉(zhuǎn)換等方面表現(xiàn)出巨大的應用潛力。多孔液體有三種類型，其中，I型PLs是由剛性多孔主體組成，在純凈狀態(tài)下多孔主體呈液態(tài)。Ⅱ型、Ⅲ型PLs是由多孔孔腔或框架材料分別溶解或分散于大尺寸位阻溶劑中構(gòu)成。相較而言，I型PLs因無需額外溶劑來保持流動性，表現(xiàn)出高孔隙率與非揮發(fā)性等優(yōu)勢。目前，PLs的研究仍處于起步階段，已報道的I型PLs的應用主要集中在氣體的吸附和分離上。然而，I型PLs的高黏度、高熔點、非經(jīng)濟性嚴重制約了其應用。

  為解決以上難題，西北工業(yè)大學化學與化工學院鄭亞萍教授團隊在前期多孔液體與無溶劑納米流體研究工作的基礎(chǔ)上，采用共價交聯(lián)制備低黏度Ⅰ型多孔液體。該工作分別采用原位生長法與浸漬法制備了兩種支化聚乙烯亞胺（BPEI）功能化的ZIF-8-g-BPEI與ZIF-8@BPEI多孔主體。以具有優(yōu)異熱穩(wěn)定性、分子量可控、低熔點、低黏度、無腐蝕與經(jīng)濟性的聚(二甲基硅氧烷)二縮水甘油醚封端（PDMS）為有機外層。通過共價交聯(lián)的方法在氨基功能化ZIFs表面引入長鏈PDMS以制備具有低熔點、低黏度的Ⅰ型PLs（Scheme.1）。通過調(diào)控PDMS的分子量、氨基功能化ZIFs的類型與ZIFs的負載量等因素，實現(xiàn)了I型PLs的黏度、熔點、CO₂吸附量與CO₂/N₂分離效率的可控調(diào)節(jié)。

Scheme 1. Schematic representation on the synthesis of type Ⅰ PLs based on ZIF-8@BPEI (a) and ZIF-8-g-BPEI (b) via the covalent bonding strategy, respectively.

  相較已報道I型多孔液體，本研究所制備的多孔液體ZIF-8-g-BPEI-PLs-5%與ZIF-8@BPEI-PLs-5%的黏度降低了3-5個數(shù)量級，且熔點突破了-77℃，極大的拓展了PLs的工作條件，加快了其在工業(yè)連續(xù)泵送中應用 （Figure. 1）。與溶劑層相比較，在低壓下PLs1(14000)-15%的CO₂吸附量提高了近10倍，其主要歸因于永久性空隙被保留、氨基功能化ZIFs表面的化學吸附位點與優(yōu)異流動的協(xié)同作用。動態(tài)穿透曲線進一步證明了該I型PLs在CO₂/N₂分離領(lǐng)域應用的前景（Figure. 2）。

Figure. 1 The viscosity-temperature curves of PLs1(1000)-5%, PLs2(1000)-5%, and inset: squeezing PLs1(1000)-5% using a 5 mL syringe at 25 ℃ (a), and PLs1(4000)-5.5%, PLs1(14000)-15.5%, and inset: squeezing PLs1(14000)-15.5% using a 5 mL syringe at 25 ℃ (c), the modulus-temperature curves of PLs1(1000)-5%, PLs2(1000)-5% (b), and PLs1(4000)-5.5%, PLs1(14000)-15.5% (d), the fitting curve temperature dependence of viscosity given by Arrhenius equations (e), the plots of the viscosity versus temperature for type Ⅰ PLs from this work and previous literatures (f), TEM images, and corresponding EDS images of PLs1(1000)-5%, respectively (g), photographs of PLs1(1000)-5% (left), and PLs1(14000)-15.5% (right) centrifugation at 8000 rpm for 8 min at 25 ℃ (h), photographs of PLs1(1000)-5% standing for about 200 days at 25 ℃ (i).

Figure. 2 CO₂ adsorption (filled)-desorption (empty) isotherms of PDMS, PLs1, and PLs2 at 25 ℃, respectively (a), the cycles of CO₂ adsorption capacity of PLs1(14000)-15.5 % under 1.0 P/P0 at 25 ℃, where PLs were regenerated by in situ vacuuming without heating (b), three cycles of PXRD patterns of PLs1(14000)-15.5 % (c), N2 adsorption isotherms of PLs1(14000)-15.5 % at 25 ℃ (d), CO₂ adsorption isotherms of ZIF-8, ZIF-8@BPEI, and ZIF-8-g-BPEI (e, f), the breakthrough curves of PLs1(14000)-15.5 % for CO₂/N₂ (v/v, 50:50) mixtures at 25 ℃, 1.0 P/P0 (g), the proposed reaction mechanism of PLs1 and adsorption sites (h).

  本工作近期以“Amino-functionalized ZIFs-based porous liquids with low viscosity for efficient low-pressure CO₂ capture and CO₂/N₂ separation”為題在線發(fā)表于國際權(quán)威期刊《Chemical Engineering Journal》(工程技術(shù)一區(qū)Top期刊，2021 IF=13.273)，西北工業(yè)大學為論文的第一完成單位，第一作者為西北工業(yè)大學化學與化工學院2019級博士生李曉倩，西北工業(yè)大學化學與化工學院鄭亞萍教授為通訊作者，西安交通大學化學工程與技術(shù)學院李明濤教授與中國工程物理研究院電子工程研究所李小陽為共同通訊作者。本研究得到了國家自然科學基金、航空科學基金、陜西省自然基金與西北工業(yè)大學博士創(chuàng)新基金的支持。同時，該工作已申請國家發(fā)明專利。

  目前，該研究團隊正在進行以共價有機框架材料（COFs）、金屬有機籠（MOPs）等先進多孔材料為客體的新型多孔液體的研究，并將繼續(xù)探索其在氣體捕集、烷烴分離、催化、光熱轉(zhuǎn)換、聚合物基復合材料等領(lǐng)域的應用。

  文獻來源：Xiaoqian Li, Dongdong Yao, Dechao Wang, Zhongjie He, Xiaolu Tian, Yangyang Xin, Fangfang Su, Hongni Wang, Jing Zhang, Xiaoyang Li*, Mingtao Li*, Yaping Zheng*, Amino-functionalized ZIFs-based porous liquids with low viscosity for efficient low-pressure CO₂ capture and CO₂/N₂ separation (2021), Chem. Eng. J.

  https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.132296

科研團隊簡介：

  西北工業(yè)大學鄭亞萍教授團隊長期從事多孔液體、無溶劑納米流體的開發(fā)及其在氣體捕集與分離、聚合物基復合材料等領(lǐng)域的應用研究。鄭亞萍教授團隊現(xiàn)有教授1人，副教授1人，研究生20余人和本科生10余人。近幾年，團隊在多孔液體領(lǐng)域取得了一系列進展，成功制備了基于中空碳球、中空SiO₂、MIL-53、UiO-66、ZIF-8、ZIF-67、金屬有機籠等一系列多孔液體，并實現(xiàn)了其物理性能（如黏度、熔點、熱穩(wěn)定性、溶解性等）的可控調(diào)節(jié)，同時重點研究了其在碳捕集、烷烴分離等領(lǐng)域應用，為碳捕集與封存技術(shù)（CCS）所需的先進氣體捕集材料設(shè)計提供了有力的理論支持，為我國早日實現(xiàn)碳達峰、碳中和的目標貢獻力量。團隊始終堅持面向世界科技前沿，面向國家重大需求，依托西北工業(yè)大學三航、材料、兵器等學科優(yōu)勢，積極與國內(nèi)外多個科研院所（中國航天研究院、中國工程物理研究院電子工程研究所、美國橡樹嶺國家實驗室、新加坡國立大學等）開展廣泛合作，探索多孔液體與無溶劑納米流體的應用研究。截止目前，已主持完成國家自然科學基金、陜西省自然科學基金、航空科學基金和航天科學基金等國家級、省部級縱向和橫向課題多項，發(fā)表論文180余篇；授權(quán)國家發(fā)明專利10余件；參編高等學校教材4部。

近年來團隊發(fā)表的多孔液體與無溶劑納米流體代表性論文：

Chem. Eng. J. 2021, 

DOI: https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.132296；

J. Mater. Chem. A. 2021, DOI: 10.1039/D1TA01744F；

Small. 2021, 17, 2006687；

Chem. Eng. J. 2021, 409, 128082；

Chem. Eng. J. 2021,417, 129239；

ACS Appl. Mater. Inter. 2021, 13, 2600；

Chem. Eng. J. 2020, 416, 127625；

Chem. Commun. 2019, 55, 13179；

Nanoscale. 2019, 11, 1515；

Compos. Sci. Technol. 2019, 181, 107711；

Angew. Chem., Int. Ed. Engl. 2017, 129, 15154；