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  當(dāng)今社會(huì)生活中，塑料起著至關(guān)重要的作用，然而塑料垃圾的處理是當(dāng)前面臨的一大難題。聚四氫呋喃是聚氨酯合成中的關(guān)鍵原料。由于醚鍵熱穩(wěn)定性高，導(dǎo)致了聚四氫呋喃材料使用后難以回收利用。

  浙江大學(xué)張興宏團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期從事環(huán)酸酐與雜環(huán)單體的共聚研究，近年來(lái)在環(huán)氧與環(huán)酸酐共聚酯合成方面取得了新進(jìn)展。2018年首次報(bào)道了有機(jī)小分子催化環(huán)氧化物與環(huán)酸酐共聚（Macromolecules 2018, 51, 3126?3134）研究。2021年通過(guò)氧化異丁烯與環(huán)酸酐共聚發(fā)展了制備高熔點(diǎn)且熔點(diǎn)可調(diào)的半晶性共聚酯的新途徑（Macromolecules 2021, 54, 6182?6190）。近日，通過(guò)環(huán)縮醛與環(huán)縮酐陽(yáng)離子共聚，實(shí)現(xiàn)了45種新結(jié)構(gòu)聚酯的合成(Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202117316)。

  基于陽(yáng)離子反應(yīng)機(jī)理設(shè)計(jì)了一步串聯(lián)反應(yīng)，聚四氫呋喃先解聚產(chǎn)生四氫呋喃，四氫呋喃再與酸酐發(fā)生陽(yáng)離子共聚反應(yīng)，實(shí)現(xiàn)了聚四氫呋喃到全交替聚酯的化學(xué)升級(jí)（圖1）。例如，以三氟甲磺酸為催化劑，在100℃條件下反應(yīng)3小時(shí)，就將聚四氫呋喃完全化學(xué)轉(zhuǎn)化為聚酯。將該方法直接應(yīng)用到商業(yè)化的聚四氫呋喃基聚氨酯時(shí)，仍具有優(yōu)異的反應(yīng)性，可將聚氨酯降解，其中的聚四氫呋喃段轉(zhuǎn)化為聚酯。

圖1

  他們將該方法擴(kuò)展至于常見(jiàn)的17種環(huán)酸酐分子，均有較好的反應(yīng)性和較快的反應(yīng)速率，制得了不同結(jié)構(gòu)的新型聚酯，產(chǎn)物的數(shù)均分子量在0.8-6.3 kDa之間，并保持了較窄的分子量分布1.1-1.5。所得聚酯具有高的熱分解溫度(241~350℃)和寬的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度(-59℃至17℃)。

圖 2

  這一工作發(fā)展了一種聚四氫呋喃基材料降解的新方法，而傳統(tǒng)降解聚四氫呋喃的方法難100%回收，且條件較為苛刻。因此，這一工作提供了從一種聚合物一步升級(jí)轉(zhuǎn)化為另一種聚合物的升級(jí)利用塑料制品的新思路。

  這一研究成果近期發(fā)表在《中國(guó)化學(xué)會(huì)-化學(xué)》（CCS Chemistry）上，浙江大學(xué)張勛博士生為本文第一作者，浙江大學(xué)張成建副研究員和張興宏教授為本文的通訊作者，該工作得到了得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委和浙江省科技廳的資助。

  論文信息：

  Upcycling Polytetrahydrofuran to Polyester

  Xun Zhang, Yue Sun, Chengjian Zhang, and Xinghong Zhang

  CCS Chemistry

  https://doi.org/10.31635/ccschem.022.202202072