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中科院蘭州化物所徐路團隊《Nano Lett.》：純無機仿生潤滑水凝膠
2022-06-19  來源：高分子科技

  盡管神話或科幻小說中記載了諸多完全由無機物組成的生命體，然而在現(xiàn)實生活中，以無機組分為基元構(gòu)建仿生材料是項極具挑戰(zhàn)性的工作，因為無機物通常不具備構(gòu)筑生命體所需的良好柔韌性、可塑性和響應(yīng)性。因此，絕大多數(shù)情況下，具有可調(diào)諧機械強度或摩擦學(xué)性能的類生命材料（如自適應(yīng)水凝膠）必須建立在輕而軟的有機分子上。換言之，如果能夠成功利用無機基元實現(xiàn)仿生軟材料的構(gòu)筑，必然將會是對材料科學(xué)和納米技術(shù)的有力補充。因其不僅可為創(chuàng)造全新的“無機生命體”提供可行性，還能夠克服傳統(tǒng)有機化合物所存在的易燃、有毒和難以生物降解等缺點。


  針對上述問題，中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所徐路研究員團隊首次報道了一種僅由氧化石墨烯和水組成的雙響應(yīng)型機械與摩擦學(xué)自適應(yīng)水凝膠。該純無機水凝膠能夠基于pH或溫度誘導(dǎo)的內(nèi)部微觀結(jié)構(gòu)重構(gòu)，使自身機械強度或摩擦系數(shù)分別急劇或緩慢變化10倍及5倍以上。協(xié)同改變外部pH和溫度則能夠驅(qū)動凝膠的機械與摩擦學(xué)性能發(fā)生更加顯著的變化。該行為能夠高仿真模擬肌肉或海參在感受外部刺激或生物信號下的力學(xué)或摩擦學(xué)性能轉(zhuǎn)變。該水凝膠在低pH值和室溫下呈現(xiàn)優(yōu)異的潤滑抗磨性能，并可與由傳統(tǒng)有機潤滑基礎(chǔ)油或添加劑所形成的凝膠相比肩。結(jié)合所使用氧化石墨烯凝膠因子的低毒性和生物降解性，以及該水凝膠易于制備的優(yōu)點。研究者認(rèn)為這種新型自適應(yīng)水凝膠不僅能夠用于仿生領(lǐng)域，還可作為智能與綠色超分子凝膠潤滑劑用于精確調(diào)諧材料表面的摩擦學(xué)性能，繼而在智能器件（如自清潔表面和微流體技術(shù)）的構(gòu)筑方面表現(xiàn)出潛在應(yīng)用價值。
 

圖1. 水凝膠在不同pH下的cryo-SEM表征及結(jié)構(gòu)示意圖


  氧化石墨烯邊緣羧基的存在賦予了水凝膠出色的pH響應(yīng)性能。如圖1所示，在較低pH值下，納米片間的氫鍵相互作用誘導(dǎo)氧化石墨烯在水凝膠內(nèi)部自組裝形成有序的層狀結(jié)構(gòu)。伴隨pH值的升高，氧化石墨烯邊緣逐漸去質(zhì)子化，繼而在氫鍵及靜電斥力的協(xié)同作用下，誘導(dǎo)水凝膠內(nèi)部逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)榻宦?lián)的三維網(wǎng)絡(luò)狀結(jié)構(gòu)。該pH誘導(dǎo)的內(nèi)部拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)重構(gòu)能夠驅(qū)使水凝膠的彈性模量發(fā)生超過一個數(shù)量級的可逆變化，同時摩擦系數(shù)變化近5倍，呈現(xiàn)出明顯的機械與摩擦適應(yīng)性特征（圖2）。而當(dāng)pH值在2和10之間交替變化時，水凝膠的機械強度和摩擦學(xué)性能表現(xiàn)出急速且多倍的轉(zhuǎn)變，并能夠在數(shù)次循環(huán)后維持彈性模量和摩擦系數(shù)恒定。此外，氧化石墨烯水凝膠在較低pH下的摩擦系數(shù)僅為~0.05，因而可作為一種有效的潤滑抗磨劑，并較傳統(tǒng)商用型有機鋰基潤滑脂表現(xiàn)出更低的摩擦系數(shù)和更持久穩(wěn)定的潤滑效果，并能夠幫助克服一些傳統(tǒng)有機潤滑劑所存在的易燃、有毒和難以生物降解等缺點。因而使得該水凝膠除了作為仿生材料外，還能夠作為一種新型的智能綠色潤滑劑。 


圖2. pH值對水凝膠的機械及摩擦學(xué)性能的影響


  如圖3A-F所示，水凝膠還具備出色的溫度響應(yīng)性能。當(dāng)溫度升高至75 ℃時，氧化石墨烯納米片間氫鍵的破壞誘導(dǎo)pH 為2的水凝膠內(nèi)部微觀結(jié)構(gòu)發(fā)生了顯著變化，即由長程有序的層狀結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)楸砻嫫秸臒o定形結(jié)構(gòu)。而當(dāng)溫度重新降至室溫后，水凝膠內(nèi)部微觀構(gòu)象恢復(fù)如初，證明了該凝膠-凝膠相轉(zhuǎn)變的可逆性。該溫度驅(qū)動的微觀結(jié)構(gòu)變化可誘導(dǎo)水凝膠的機械性能在交替加熱-冷卻循環(huán)中發(fā)生十倍以上的可逆轉(zhuǎn)變（圖3G-I）。同時凝膠的摩擦系數(shù)也在逐步升溫至75 ℃過程中由0.05升高至0.16（圖3K）。以上研究表明，溫度與pH均可成為調(diào)控氧化石墨烯水凝膠機械與摩擦學(xué)性能的外界因素。圖3L-M中結(jié)果進一步顯示，協(xié)同改變外界pH和溫度能夠驅(qū)動水凝膠的機械和摩擦學(xué)性能發(fā)生更加顯著的改變。例如，凝膠的彈性模量在pH由2增大至10且溫度由25升高75 ℃時由~35 KPa降低至~0.5 KPa，摩擦系數(shù)則由~0.04增至~0.28。該雙驅(qū)動型凝膠性能轉(zhuǎn)變同樣呈現(xiàn)出良好的可逆性與重現(xiàn)性（圖3L-N），并且pH對凝膠性質(zhì)的影響程度要高于溫度。 


圖3. 水凝膠的熱響應(yīng)性(A-K)及pH和溫度對水凝膠機械和摩擦學(xué)性能的雙驅(qū)動行為(L-O)


  相關(guān)研究不僅可為仿生軟材料的設(shè)計制備提供新的思路，拓寬無機水凝膠的應(yīng)用范圍，還能夠為制造不含任何有機分子的智能軟材料提供新的設(shè)計策略，從而有望幫助擴大材料科學(xué)、膠體化學(xué)、綠色摩擦學(xué)和納米技術(shù)的研究范圍。


  相關(guān)研究成果以“Dual-Driven Mechanically and Tribologically Adaptive Hydrogels Solely Constituted of Graphene Oxide and Water”為題發(fā)表在《Nano Letters》上。本篇論文第一作者是蘭化所研究助理胡璐琳，通訊作者為蘭州化物所徐路研究員和山東大學(xué)郝京誠教授。該工作得到了蘭州化物所特聘人才計劃與煙臺先進材料與綠色制造山東省實驗室項目的支持。


  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.2c01489
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