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青科大王慶富教授團(tuán)隊(duì) ACS AMI：環(huán)氧化天然橡膠/甘氨酸改性聚丙烯酸交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)粘合劑構(gòu)建超循環(huán)穩(wěn)定的鋰離子電池Si負(fù)極
2022-07-29  來(lái)源：高分子科技

  隨著新能源汽車的快速發(fā)展以及傳統(tǒng)化石資源的日趨枯竭，人們對(duì)于高比容量鋰離子電池的需求日益增加。硅(Si)以其高比容量(4200mAh g-1)以及含量豐富等優(yōu)勢(shì)成為了下一代鋰離子電池潛在負(fù)極材料，但是Si在電池充放電的過(guò)程中存在著巨大的體積膨脹(>300%)，這會(huì)導(dǎo)致電極材料的粉化、脫落，影響電池的循環(huán)穩(wěn)定性。為了解決上述問(wèn)題，研究人員們采取了制備Si納米材料與Si基復(fù)合材料，開(kāi)發(fā)新型粘合劑等一系列措施。其中新型粘合劑的開(kāi)發(fā)由于經(jīng)濟(jì)簡(jiǎn)單易于產(chǎn)業(yè)化吸引了大量科研人員的關(guān)注。粘合劑作為電極的組成部分之一，在維持電極結(jié)構(gòu)完整與改善電極的循環(huán)穩(wěn)定性上起著至關(guān)重要的作用，如何選取適合的粘合劑組分并且合理設(shè)計(jì)粘合劑的結(jié)構(gòu)成為了當(dāng)前科學(xué)家們的研究重點(diǎn)。


圖1. (a) PAG/ENR水系粘合劑的合成工藝示意圖, (b) PAA粘合劑和PAG/ENR粘合劑的工作機(jī)理


  近期，青島科技大學(xué)王慶富教授團(tuán)隊(duì)研究了一種環(huán)氧化天然橡膠(ENR)/甘氨酰胺鹽酸鹽改性聚丙烯酸(PAG)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)粘合劑，結(jié)合極性基團(tuán)之間的氫鍵作用以及共價(jià)鍵反應(yīng)，按照預(yù)先設(shè)計(jì)的雙交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，構(gòu)建了一種環(huán)保高效的應(yīng)用于鋰離子電池Si負(fù)極的水系粘合劑，其反應(yīng)機(jī)理及結(jié)構(gòu)如圖2所示。由于伯胺基團(tuán)與環(huán)氧基團(tuán)的高反應(yīng)活性，使得ENR的環(huán)氧基團(tuán)與PAG的伯氨基團(tuán)在較為溫和條件下進(jìn)行反應(yīng)，產(chǎn)生共價(jià)交聯(lián)，反應(yīng)生成的羥基又能與PAG中剩余的羧基生成氫鍵，從而形成雙交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，以此作為Si陽(yáng)極的骨架材料，包覆在Si顆粒周圍，抑制其膨脹。同時(shí)，在該粘合劑體系中，粘合劑中的羧基和羥基可以與Si顆粒表面的含氧官能團(tuán)形成氫鍵，可以對(duì)Si起到很好的固定作用。此外，在Si體積膨脹過(guò)程中ENR自身的彈性能夠可逆拉伸與收縮，同樣可以給Si提供一個(gè)反向的抑制力，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明這項(xiàng)研究工作制備的粘合劑能夠有效改善Si電極的電化學(xué)性能(圖3)與界面穩(wěn)定性(圖4)，為鋰離子電池Si負(fù)極粘合劑的開(kāi)發(fā)提供了一種新的思路。該工作以“Synergistic Double Cross-Linked Dynamic Network of Epoxidized Natural Rubber/Glycinamide Modified Polyacrylic Acid for Silicon Anode in Lithium Ion Battery: High Peel Strength and Super Cycle Stability”為題發(fā)表在《ACS Appl. Mater. Interfaces》上。該研究得到科技部國(guó)際合作項(xiàng)目、山東省優(yōu)秀青年基金和山東省青創(chuàng)人才團(tuán)隊(duì)計(jì)劃的支持。

 


圖2. 反應(yīng)機(jī)理和材料結(jié)構(gòu)表征。(a) 天然橡膠的環(huán)氧功能化，(b) ENR和NR的1H NMR，(c) ENR和NR的13C NMR，(d) PAA的改性，(e) PAG、GA和PAA的1H NMR，(f) PAG、GA和PAA的13C NMR，(g) PAG-ENR 粘合劑的交聯(lián)機(jī)理，(h) PE55、PAG、ENR的FTIR 吸收光譜 


圖3. 不同電極的電化學(xué)數(shù)據(jù)。(a) 首次充放電曲線，(b) 1A g-1電流密度下的循環(huán)充放電行為，(c) 倍率性能，(d) PE55電極的循環(huán)伏安曲線。 


圖4. 不同電極循環(huán)前后的表面SEM圖.循環(huán)前的(a)PAA;(c)PE73;(e)PE55;(g)PE37電極;在1A g-1的電流密度下循環(huán)100次后的(b)PAA;(d)PE73;(f)PE55;(h)PE37電極


  該工作是團(tuán)隊(duì)近期關(guān)于鋰離子電池Si負(fù)極粘合劑相關(guān)研究的最新進(jìn)展之一。Si負(fù)極的體積膨脹問(wèn)題往往給Si負(fù)極的進(jìn)一步開(kāi)發(fā)應(yīng)用帶來(lái)極大困擾。為此團(tuán)隊(duì)制備了一系列雙交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)粘合劑，以共價(jià)鍵和氫鍵共同來(lái)抑制適應(yīng)Si的體積膨脹，以此來(lái)改善Si的循環(huán)穩(wěn)定性，延長(zhǎng)電極的循環(huán)壽命。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsami.2c08038

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